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阴离子对Mo_(2)C/过氧单硫酸盐降解抗生素的影响

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中国环境科学 2024年第3期44卷 1648-1656页

作者：周舟汤磊赵旭强陈旭文王贺飞高彦征南京农业大学土壤有机污染控制与修复研究所江苏南京210095

本文研究了水中典型无机阴离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)对层状Mo_(2)C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明,5种无机阴离子对3种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的... 详细信息

本文研究了水中典型无机阴离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)对层状Mo_(2)C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明,5种无机阴离子对3种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的降解反应均具有抑制作用.其中SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)主要影响抗生素的反应速率,Cl-、HCO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)既影响其降解率又影响其反应速率.在Cl-、HCO_(3)^(-)和CO_(3)^(2-)浓度分别为20mmol/L时,氯霉素的降解率从100%分别降为59.27%、2.85%、无降解;甲砜霉素的降解率从100%分别降为64.64%、8.54%、无降解;氟苯尼考的降解率从100%分别降为33.23%、1.38%、无降解.其中,CO_(3)^(2-)对抗生素降解具有强抑制作用,在5mmol/L时就可完全抑制3种氯霉素类抗生素降解.5种阴离子对3种氯霉素类抗生素的降解影响具有同样的趋势,表现为CO_(3)^(2-)>HCO_(3)^(-)>Cl->NO_(3)^(-)≈SO_(4)^(2-).此外,3种抗生素的降解率与Cl^(-)浓度之间存在显著负相关关系,而甲砜霉素和氟苯尼考的降解率与HCO_(3)^(-)浓度之间也存在显著负相关关系.

关键词：无机阴离子层状Mo_(2)C 过氧单硫酸盐高级氧化技术氯霉素甲砜霉素氟苯尼考

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油菜籽衍生的生物炭负载CoFe₂O₄活化过氧单硫酸盐降解双酚A

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材料科学 2024年第4期14卷 452-462页

作者：王鹏飞华北电力大学环境科学与工程学院北京

本文采用油菜籽作为炭源,铁酸钴作为负载物合成了CoFe2O4@NC复合催化剂。该催化剂作为过氧单硫酸盐(PMS)的活化剂降解双酚A (BPA)。利用了SEM、XRD、XPS和FT-IR研究了所制催化剂的理化性质。通过不同催化剂体系、不同催化剂投加量,不同... 详细信息

本文采用油菜籽作为炭源,铁酸钴作为负载物合成了CoFe2O4@NC复合催化剂。该催化剂作为过氧单硫酸盐(PMS)的活化剂降解双酚A (BPA)。利用了SEM、XRD、XPS和FT-IR研究了所制催化剂的理化性质。通过不同催化剂体系、不同催化剂投加量,不同PMS投加量和溶液pH等因素验证了催化剂活化PMS降解BPA的能力。结果表明:当催化剂和PMS投加量均为0.2 g/L时90 min降解了95.87%的20 mg/L BPA,在弱碱性情况下反应加速,90 min降解100% 20 mg/L BPA。活性物质猝灭实验证实了,自由基途径和非自由基途径对降解BPA均发挥作用,且对于降解BPA的贡献1O2 > > > ·OH。

关键词：生物炭铁酸钴过氧单硫酸盐双酚A 硫酸根自由基

CoFe_(2)O_(4)/MXene复合材料的构筑及活化过氧单硫酸盐降解阿特拉津

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应用化学 2024年第2期41卷 256-267页

作者：曹梦寒徐鹏石凤银李桂鄂张国栋郑庆柱张广山青岛农业大学资源与环境学院青岛266109 哈尔滨工业大学环境学院哈尔滨150090

通过微波辅助水热法将双金属氧化物(CoFe_(2)O_(4))负载在MXene上,成功制备了CoFe_(2)O_(4)/MXene复合催化剂并用于活化过氧单硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)。通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技... 详细信息

通过微波辅助水热法将双金属氧化物(CoFe_(2)O_(4))负载在MXene上,成功制备了CoFe_(2)O_(4)/MXene复合催化剂并用于活化过氧单硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)。通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技术手段对复合催化剂的结构、形貌和元素价态进行表征,发现CoFe_(2)O_(4)被成功负载到了MXene上。以阿特拉津(ATZ)为目标污染物,研究了CoFe_(2)O_(4)/MXene活化PMS降解ATZ体系中催化剂投加量、过硫酸盐浓度和pH值等因素对ATZ降解的影响。结果表明,在pH=6.35的条件下,当CoFe_(2)O_(4)/MXene(0.1 g/L)和PMS(0.37 mmol/L)用量较低时,ATZ的降解率在15 min内达到100%;并且该体系具有较广的pH值适用范围(2~10)和应用范围;淬灭实验表明,反应体系中自由基途径和非自由基途径均存在,其中SO_(4)•^(−)、O_(2)•^(−)和^(1)O_(2)占主导作用,共同作用于ATZ的降解过程。这项研究开发了具有优异催化性能的新型材料,可为CoFe_(2)O_(4)/MXene非均相催化剂活化PMS降解有机污染物提供新思路。

关键词： CoFe_(2)O_(4)/MXene 微波水热过氧单硫酸盐阿特拉津活性物种

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阴离子对层状MoC/过氧单硫酸盐降解氯霉素类抗生素的影响

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中国环境科学 2023年

作者：周舟汤磊赵旭强陈旭文王贺飞高彦征南京农业大学土壤有机污染控制与修复研究所

氯霉素类抗生素由于具有广谱抗菌效能而被大量使用甚至滥用，绝大部分抗生素无法被人体和生物体完全吸收而被排放进入水环境中导致水体污染，该问题近年来备受关注.高级氧化技术常被广泛应用于抗生素污染水体的修复.但基于高级氧化的污... 详细信息

氯霉素类抗生素由于具有广谱抗菌效能而被大量使用甚至滥用，绝大部分抗生素无法被人体和生物体完全吸收而被排放进入水环境中导致水体污染，该问题近年来备受关注.高级氧化技术常被广泛应用于抗生素污染水体的修复.但基于高级氧化的污染水体修复效果常受水体性质的影响，水中的一些无机阴离子会与体系中的活性物质发生副反应而影响污染物的去除，针对特定的高级氧化体系，研究无机阴离子的影响是非常必要的.本试验研究了水中典型无机阴离子SO42-、NO3-、Cl-、HCO3-、CO32-对层状Mo2C活化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解氯霉素类抗生素的影响.结果表明，五种无机阴离子对三种氯霉素类抗生素(氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考)的降解反应均具有抑制作用.其中SO42-和NO3-主要影响抗生素的反应速率，Cl-、HCO3-、CO32-既影响其降解率又影响其反应速率.在Cl-、HCO3-和CO32-浓度分别为20 mmol/L时，氯霉素的降解率从100%分别降为59.27%、2.85%、无降解;甲砜霉素的降解率从100%分别降为64.64%、8.54%、无降解;氟苯尼考的降解率从100%分别降为33.23%、1.38%、无降解.其中，CO32-对抗生素降解具有强抑制作用，在5 mmol/L时就可完全抑制三种氯霉素类抗生素降解.五种阴离子对三种氯霉素类抗生素的降解影响具有同样的趋势，表现为CO32-> HCO3-> Cl-> NO3-≈ SO42-.此外，三种抗生素的降解率与Cl-浓度之间存在显著负相关关系，而甲砜霉素和氟苯尼考的降解率与HCO3-浓度之间也存在显著负相关关系.该结果对于研究无机阴离子对高级氧化技术的重要影响提供了参考依据.

关键词：阴离子层状Mo C 过氧单硫酸盐高级氧化技术氯霉素甲砜霉素氟苯尼考

钴、氮双修饰多孔碳纳米材料活化过氧单硫酸盐降解磺胺类抗生素的研究

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钴、氮双修饰多孔碳纳米材料活化过氧单硫酸盐降解磺胺类抗生素的...

作者：李岩齐鲁工业大学

学位级别：硕士

磺胺类抗生素(SAs)作为一类重要的磺胺衍生物,已被广泛应用于治疗各种细菌、原虫和真菌感染。大量的SAs使用会导致SAs通过各种方式进入陆地和水生环境中,不仅会影响土壤微生物,还会间接进入人体内危害人的免疫系统。开发可转化为危害较... 详细信息

磺胺类抗生素(SAs)作为一类重要的磺胺衍生物,已被广泛应用于治疗各种细菌、原虫和真菌感染。大量的SAs使用会导致SAs通过各种方式进入陆地和水生环境中,不仅会影响土壤微生物,还会间接进入人体内危害人的免疫系统。开发可转化为危害较小的中间体甚至完全矿化为CO和HO的高效去除方法已成为主要研究目标。常用的去除SAs的手段有生物降解法、物理吸附法、高级氧化法等。其中高级氧化法中的基于硫酸根的高级氧化技术(SR-AOPs),它具有氧化能力强、适用p H范围广、操作简单等优点,成为有效处理有机污染物的新兴技术。自由基,包括羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO)、超氧阴离子自由基(O)和非自由基物质,如单线态氧(O)、表面活化复合物和电子转移等都是SR-AOPs中常见的活性途径,可使绝大部分有机物分解或者完全矿化,在降解污染物方面发挥着重要作用。SR-AOPs中的活性物种可通过活化过氧单硫酸盐(PMS)或者过硫酸盐(PS)产生。与热活化,紫外线活化,碱活化等活化方式相比,过渡金属离子M(Co、Fe、Mn、Cu等)作为均相催化剂活化PS/PMS因其高效、温和等优点而被广泛应用。其中Co对PMS表现出最好的激活性能。此外,碳基纳米材料(碳纳米管(CNTs)、活性炭(AC)、活性炭纤维(ACFs)、氧化石墨烯(GO)等)具有较大的比表面积、丰富的多孔结构、优异的理化性能、良好的生物相容性和耐酸碱性能,已成为PS/PMS活化的优异多相催化剂。并且杂原子如N等掺杂到碳基纳米材料中可以产生缺陷来调整材料的物理化学性质,从而提高其对PS/PMS的活化性能。基于上述进步,将Co或Fe等过渡金属引入N掺杂碳材料中,形成金属、氮双修饰的多孔碳纳米材料(M-N-C,M=Co或Fe)作为多相催化剂活化PS/PMS具有很大的研究前景。本文选取了三种主要的SAs:磺胺甲恶唑(SMX)、磺胺甲基嘧啶(SMZ)、磺胺噻唑(STZ)作为目标污染物,并制备了三种钴、氮双修饰的碳纳米材料以活化PMS产生活性物种,实现水中SAs的高效快速去除。还研究了各种影响催化性能的因素,包括催化剂负载量、PMS浓度、溶液的初始p H值和各种无机离子。验证了降解系统中产生的活性物种,并提出了可能的催化机理。论文主要研究如下:(1)超细钴纳米点装饰的氮掺杂碳的多孔3D超结构活化过氧单硫酸盐降解磺胺类抗生素超级结构因其在化学和材料科学中的潜在应用而受到关注。在这项工作中,我们报告了一种用超细钴纳米点装饰的氮掺杂碳的多孔3D超结构(Co@NCSS)的制备。利用修饰的超细钴纳米点作为主要催化活性位点,以及这种3D多孔超结构产生的优异质量和电子传输效率,Co@NCSS作为PMS活化剂对几种SAs的降解表现出优异的催化性能。根据自由基猝灭试验和电子顺磁共振(EPR),O是主要的氧化物质。此外,通过HPLC-MS和DFT计算鉴定降解中间体,分析了Co@NCSS/PMS降解SMX的途径。本文还提出了Co@NCSS/PMS对SMX降解的可能催化机制。(2)低温修饰碳纳米管上原子分散的钴-氮-碳层结构作为过氧单硫酸盐活化剂通过电子转移途径降解磺胺甲基嘧啶由于活性位点的原子分散性和高催化活性,单原子催化剂在多相催化中越来越受到关注。在这里,我们通过溶剂热反应在碳纳米管(CNT)上装饰含有钴原子分散的纳米薄氮-碳层(Co NC)。所制备的Co NC-CNTs复合材料无需热解直接用作PMS活化的催化剂,对SMZ的降解表现出较高的催化性能。Co NC-CNTs中原子分散的Co位点被证实为活性位点。非自由基机制电子转移在Co NC-CNTs/PMS降解SMZ中起重要作用。此外,还通过HPLC-MS和DFT分析了SMZ的降解中间体和降解途径。(3)钴和MoO纳米颗粒修饰的氮掺杂层次有序碳管板超结构活化过氧单硫酸盐降解磺胺噻唑成功制备了以MoO为模板,PIs为碳源,通过模板导向的自组装方法合成分层有序碳管板超结构(CTSS)。因为聚酰亚胺对降解的低活性,加入了过渡金属钴以增加材料的降解性能。高温碳化后,形成钴和Mo O纳米颗粒修饰的氮掺杂层次有序碳管板超结构(Mo O@CTSS@Co)。Mo O@CTSS@Co能够活化PMS高效降解SAs,研究了PMS浓度、催化剂负载量、溶液的初始p H值和各种无机阴离子和腐殖酸(HA)对Mo O@CTSS@Co/PMS降解STZ的影响。此外,通过猝灭实验与EPR分析验证了Mo O@CTSS@Co/PMS中产生的活性物种,并提出了Mo O@CTSS@Co/PMS可能的催化机制,最后通过HPLC-MS分析了STZ的降解途径。

关键词：钴-碳基催化剂高级氧化技术磺胺类抗生素过氧单硫酸盐降解

钴镍双金属催化剂活化过氧单硫酸盐降解诺氟沙星的协同机制研究

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钴镍双金属催化剂活化过氧单硫酸盐降解诺氟沙星的协同机制研究

作者：蔡鹏程青岛大学

学位级别：硕士

抗生素在预防或治疗人和动物的细菌感染领域占据重要地位,然而它会随着医疗垃圾、制药废水和动物粪便等进入自然水体,对生态系统和人体健康产生严重威胁。作为一种典型的喹诺酮类抗生素,诺氟沙星(NOR)在环境中的浓度可达“ng～mg”级别... 详细信息

抗生素在预防或治疗人和动物的细菌感染领域占据重要地位,然而它会随着医疗垃圾、制药废水和动物粪便等进入自然水体,对生态系统和人体健康产生严重威胁。作为一种典型的喹诺酮类抗生素,诺氟沙星(NOR)在环境中的浓度可达“ng～mg”级别。由于抗生素对微生物的抑制作用,传统的污水处理工艺很难将其去除,给水污染治理带来巨大挑战,因此如何高效治理含抗生素废水是水环境中一项亟需解决的重要课题。目前常用的抗生素处理技术中,高级氧化工艺(AOP)已被证明是一种利用高活性、强氧化性活性物种降解此类难降解污染物的有效技术。与羟基自由基(OH)相比,基于过氧单硫酸盐(PMS)的硫酸根自由基(SO)因具有更高的氧化电位(2.5-3.1 V)、更长的存在寿命(4 s)、利用率高和水环境背景影响小等优势,在降解污染物方面表现出更加优异的性能。其中磁性过渡金属基催化剂,如钴、铁、镍基催化剂,已被证实是有效的PMS活化剂,具有活化效率高、用量低、回收性能好等优点。与单金属催化剂相比,双金属催化剂可以通过金属之间的协同作用显著提高PMS活化性能,并进一步提高对污染物的降解能力,但涉及的具体作用机理并不清楚。因此,本论文制备了NiCoONS和NiCoN两种钴镍双金属催化剂,并对活化PMS降解NOR的协同机制进行了深入的研究。主要研究内容如下:1、NiCoONS高效活化过氧单硫酸盐降解诺氟沙星及机理研究。首先合成了一种具有高活性暴露晶面(311)的超薄NiCoO纳米片(NiCoONS,～1 nm),并将其用于PMS活化降解NOR。镍和钴之间的协同作用是主要的活化机制,与CoO相比,NiCoONS通过独特的“桥”模式吸附PMS,其中Co和相邻的Ni都与PMS中的同一个O原子相互作用,增加了电子转移的数量,从而增强了PMS中O-O键的断裂。NiCoONS/PMS体系在较宽的p H范围内表现出良好的NOR降解效率和良好的循环稳定性,对其他典型污染物的降解效率可达100%,且在实际废水中表现出更高的降解性能。2、NiCoN高效活化过氧单硫酸盐降解诺氟沙星及机理研究。基于NiCoONS中钴镍双金属之间的协同作用,在氨气氛围下退火NiCo(OH)成功制备了二维片状钴镍氮化物(NiCoN),并将其用于PMS活化降解NOR。不同的氮物种(如吡啶氮、吡咯氮)与Ni/Co配位形成的Ni-N/Co-N键作为活化PMS的主要催化活性位点,O和SO是主要活性物种。与上述的NiCoONS相比,NiCoN可以在10 min内实现NOR完全降解,展现了更高的催化活性。NiCoN/PMS体系在较宽的p H范围内表现出优异的NOR降解效率。由于Cl、HPO和NO的存在,在实际废水中表现出较高的降解性能,同时具有优异的循环利用性,且对其他典型污染物的降解效率可达100%。本论文首次揭示了双金属氧化物NiCoONS中钴和镍协同高效活化PMS的具体作用机制;基于双金属的协同作用机制,首次将双金属氮化物NiCoN应用于PMS活化降解污染物领域,拓宽了其催化应用范围;本研究为深入理解PMS活化机制及设计具有双金属活性位点的PMS催化剂提供了重要的启示。

关键词：类芬顿 NiCo2O4尖晶石 NiCo2N 过氧单硫酸盐诺氟沙星

钴基单原子催化剂活化过氧单硫酸盐降解水中双酚A的性能研究

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钴基单原子催化剂活化过氧单硫酸盐降解水中双酚A的性能研究

作者：许振扬华北电力大学(北京)

学位级别：硕士

基于过氧单硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)被认为是难降解有机污染物的潜在修复技术。当前,过渡金属钴基催化剂已被证明是很有前途的PMS活化催化剂,但是传统的过渡金属离子容易存在金属离子浸出、反应活性低以及原子利用率低等问题。... 详细信息

基于过氧单硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)被认为是难降解有机污染物的潜在修复技术。当前,过渡金属钴基催化剂已被证明是很有前途的PMS活化催化剂,但是传统的过渡金属离子容易存在金属离子浸出、反应活性低以及原子利用率低等问题。因此,开发一种高效、稳定、金属原子利用率高的新型催化剂对于水环境修复领域具有重要意义。本文以氮掺杂纳米中空碳球(NHCS)为载体,采用不同合成策略,构建了两种单原子钴基催化剂(CoSA/NHCS和CoSA@NPC),并将其用于活化PMS实现双酚A(BPA)高效、快速降解。具体研究内容如下:(1)通过配位设计策略,采用硬模板-热处理法制备了单原子钴基催化剂(CoSA/NHCS)。实验和密度泛函理论(DFT)研究表明,Co-N4活性位点与电子转移机制的结合可以实现BPA的快速降解,1 min内降解率高达98%。通过计算BPA的分子轨道和Fukui指数,预测了其被电子转移途径攻击的主要活性位点。利用LC-MS分析结合生态结构活性关系模型(ECOSAR)证明了其降解中间体毒性趋于降低。此外,利用CoSA/NHCS耦合PVDF膜,构建一种连续流动装置,100 h后BPA的去除效率仍保持90%以上,上述研究证明CoSA/NHCS催化剂具有良好的稳定性和实际水环境修复前景。(2)通过杂原子掺杂策略,采用聚合-碳化法制备了磷、氮共掺杂单原子钴基催化剂(CoSA@NPC),CoSA@NPC继承了纳米中空碳球的中空介孔结构。实验结果表明,当催化剂仅使用0.05 g/L时,P掺杂后的CoSA@NPC能在5 min内完全降解BPA,降解速率常数是CoSA@NC的3.0倍。且CoSA@NPC/PMS体系几乎不受无机阴离子、腐殖酸(HA)、溶液pH和低温条件的影响,表现出了极高的稳定性和可重用性。通过猝灭实验和EPR技术证明CoSA@NPC/PMS体系对1O2的生成具有高度选择性。

关键词：过氧单硫酸盐单原子催化剂中空结构双酚A 电子转移

镍酸镧衍生复合材料活化过氧单硫酸盐降解水中抗生素的研究

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镍酸镧衍生复合材料活化过氧单硫酸盐降解水中抗生素的研究

作者：周睿兰州大学

学位级别：硕士

随着现代工业和农业的快速发展,抗生素的大规模使用导致了大量抗生素废水的产生,对环境和人类健康造成了严重威胁。基于硫酸根自由基的高级氧化工艺（SR-AOPs）是一种通过激活过氧单硫酸盐（PMS）产生活性氧（ROS）来降解水体中各种有... 详细信息

随着现代工业和农业的快速发展,抗生素的大规模使用导致了大量抗生素废水的产生,对环境和人类健康造成了严重威胁。基于硫酸根自由基的高级氧化工艺（SR-AOPs）是一种通过激活过氧单硫酸盐（PMS）产生活性氧（ROS）来降解水体中各种有机污染物的十分有前途的环境修复技术。钙钛矿氧化物作为一种新型功能材料,由于其组成的灵活性、可控制的缺陷以产生离子或电子电导、可调控的表面性质和稳定性,可以作为催化剂应用于SR-AOPs。然而,有限的催化性能、颗粒易团聚以及金属浸出成为了限制其实际应用的主要瓶颈。本研究将La Ni O作为研究对象,对其进行掺杂改性以及复合来提高催化性能,研究其在降解抗生素废水方面的应用。并结合多种表征测试进行分析讨论,评价La Ni O衍生复合材料的形貌、结构及其催化性能。最后深入探究催化剂激活PMS降解抗生素的机理和路径。主要研究内容如下:（1）La NiCoO/Zn O复合材料的制备及性能研究在这项工作中,采用柠檬酸盐溶胶-凝胶法将La NiCoO纳米颗粒均匀而牢固地分散在Zn O载体上,合成了La NiCoO/Zn O,用于活化PMS解水中的OFX。La NiCoO/Zn O体系的催化速率明显高于单一体系,La NiCoO/Zn O(0.57 min)的反应速率常数（k）分别是La Ni O(0.08 min)的7.125倍和Zn O(0.01 min)的57倍。此外,与纯La NiCoO相比,La NiCoO/Zn O显著抑制了金属离子浸出。该复合材料在5次循环后保持了良好的稳定性能,对OFX的去除效率仍然能够达到93%。根据活性氧猝灭实验和电子顺磁共振测试（EPR）,SO、OH、O和O是主要参与反应的活性氧。检测了氧氟沙星的降解中间体,提出了La NiCoO/Zn O/PMS体系可能的降解路径。（2）LaNi O/Co C复合材料的制备及性能研究在这项工作中,先通过在La Ni O上原位生长ZIF-67形成La Ni O/ZIF-67,再高温煅烧形成LaNi O/Co C。结合表征测试,对其形貌、理化性质及结构进行分析。以OFX作为目标污染物,用LaNi O/Co C活化PMS对其进行降解,发现体系仅在3 min内就能快速降解91.4%的OFX,同时抑制了Ni和Co的浸出,LaNi O/Co C(1.44 min)的反应速率常数（k）能达到La Ni O(0.08 min)的18倍。此外,本体系证实了氧空位促进了催化反应的发生。通过降解中间体提出了LaNi O/Co C体系可能的降解路径,并对中间产物的生物毒性进行了评估,预计催化系统中OFX降解过程的毒性最初会增长,随后会降低,直到形成低毒产品。

关键词：高级氧化工艺钙钛矿氧化物镍酸镧衍生复合材料过氧单硫酸盐抗生素

仿生氮掺杂碳基催化剂活化过氧单硫酸盐在水处理领域的性质研究

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仿生氮掺杂碳基催化剂活化过氧单硫酸盐在水处理领域的性质研究

作者：杨利雪吉林大学

学位级别：硕士

有机污染物和细菌对水环境的污染严重危害着生态环境和人类健康,已引起全球性的关注。高级氧化技术(AOPs)可通过产生高活性氧物质来降解有机物和灭活细菌,是最有效的废水处理方法之一。基于过氧单硫酸盐(PMS)的AOPs因其能产生氧化还原... 详细信息

有机污染物和细菌对水环境的污染严重危害着生态环境和人类健康,已引起全球性的关注。高级氧化技术(AOPs)可通过产生高活性氧物质来降解有机物和灭活细菌,是最有效的废水处理方法之一。基于过氧单硫酸盐(PMS)的AOPs因其能产生氧化还原电位更高,半衰期相对更长的活性氧物质,如SO·和O,对水中难降解有机物和细菌的处理具有更大的潜力。过渡金属基和碳基材料,是很有前途的PMS活化催化材料,但仍需通过改性以进一步提升其对PMS的活化性能进而提高水处理效率。此外,传统粉末状催化剂在实际工业应用中易团聚失活,可回收性差,也是水处理领域亟待解决的难题。因此本文从分子和结构仿生的角度,结合单原子催化与3D打印的理念,制备了两种能高效活化PMS的基于氮掺杂碳的绿色催化材料,并系统研究了它们在水处理中的应用。本文首先开发了一种基于Fe单原子锚定的氮掺杂多孔碳(Fe-SA/NPCs)和PMS的高效催化体系。该体系具有很高的抗菌性能,可在5 min内完全灭活高浓度的大肠杆菌(10 CFU m L)。同时,Fe-SA/NPCs在降解污染物方面也表现出显著的催化活性,可在30 s内完全降解罗丹明B(Rh B)。此外,对于难降解有机污染物双酚A和环丙沙星,也可以达到在6 min内完全降解和10 min内降解94.2%的高效率。Fe-SA/NPCs+PMS体系降解和杀菌的速率及效果都远超传统类Fenton体系,这也是单原子催化剂在杀菌领域的首次应用。之后,综合考察了不同催化剂和PMS浓度、反应时间等条件下体系对Rh B的降解效果和对大肠杆菌的杀菌效果,发现Fe单原子催化剂和PMS都是体系具有优异催化性能的重要因素。在多次循环和再生实验中,Fe-SA/NPCs表现出良好的可重复使用性和稳定性。另外,自由基猝灭实验和电子顺磁共振分析表明,在Fe-N位点上产生的单线态氧(O)是有效快速降解污染物和灭活细菌的关键活性物质。同时结合密度泛函理论计算提出了可能的缩短活性氧迁移距离的反应机理。其次,本文利用直接墨水书写的3D打印工艺,以琼脂水凝胶为主要的打印油墨成分,以羟丙基甲基纤维素(HPMC)作为流变剂,制备出结构均一且具自支撑性的3D整体式仿生氮掺杂碳气凝胶过滤支架(3D-NPC),并应用在自建的流动式水处理装置中。该整体式催化支架在活化PMS处理流动废水方面展现出优异的性能。在降解方面,当流速为60 m L h时,Rh B的降解率在5 min内可高达97.2%,并且能在连续运作5 h后还能稳定在91.9%左右。当流速为120 m L h时,Rh B降解率在5 min内能达到96.5%,并且能在运作3 h后还能稳定在89.7%左右。在杀菌方面,当流速为60 m L h时,3D-NPC对大肠杆菌能连续维持100%的杀菌率至少5 h。当流速为120 m L h时,3D-NPC也能维持100%的杀菌率至少3 h。降解和杀菌实验都表明了3D-NPC具有很好的长期催化稳定性。而非3D打印的块状氮掺杂碳(NPC)的宏观无序孔道无法承受长时间的高速冲刷,结构易被破坏,因此催化性能较差,流速仅为60 m L h时,60 min内对Rh B降解率就下降至62.7%和已形成菌落。通过自由基猝灭实验和电子顺磁共振分析明晰了体系中产生的O是有效降解污染物和灭活细菌的关键活性物物质。这项工作为流动式废水的处理提供了一种新的理念,在污染废水的实际应用中具有广阔的工业前景。

关键词：氮掺杂碳过氧单硫酸盐单原子催化剂 3D打印水处理