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分级层状沸石的合成及其催化餐厨废油模型化合物裂解制备轻质烯烃的研究

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分级层状沸石的合成及其催化餐厨废油模型化合物裂解制备轻质烯烃...

作者：罗文博北方民族大学

学位级别：硕士

轻质烯烃（乙烯、丙烯和丁烯）是石油化工领域重要的基本原材料,广泛用于制造聚合物、溶剂、添加剂、粘合剂等有机产品。轻质烯烃主要通过石脑油蒸汽裂解生产,由于化石资源的过度使用会对环境造成危害,近些年生物质催化裂解生产轻质烯... 详细信息

轻质烯烃（乙烯、丙烯和丁烯）是石油化工领域重要的基本原材料,广泛用于制造聚合物、溶剂、添加剂、粘合剂等有机产品。轻质烯烃主要通过石脑油蒸汽裂解生产,由于化石资源的过度使用会对环境造成危害,近些年生物质催化裂解生产轻质烯烃的研究越发广泛。ZSM-5沸石因其优异的择形能力和催化效果经常应用于生物质催化转化制备轻质烯烃。然而,常规ZSM-5的平均孔道尺寸在0.5 nm左右,单一的微孔存在扩散限制使大分子的中间产物在表面聚合成焦,因此影响产物收率。本文通过合成分级ZSM-5沸石从而有效改善了常规ZSM-5沸石的扩散性能,并在固定床反应器上考察了分级沸石催化餐厨废油模型化合物（WCOMC）裂解制备轻质烯烃的性能。主要研究内容和结论如下:1.二维沸石纳米片的合成及催化WCOMC裂解制备轻质烯烃分级沸石可以提供多维空间网络,因此作为生物质催化裂解制备轻质烯烃的催化剂具有巨大潜力。本工作合成了一种含有疏水性C长链烷基的双季铵型表面活性剂[CH-N（CH）-（CH）-N（CH）-CH]Br(CBr),作为结构导向剂（SDA）。该化合物随后通过一锅水热法用于制备分级ZSM-5纳米片沸石（HNZSM-5）。采用X射线衍射、电子显微镜、N吸附/解吸和NH程序升温脱附等技术对HNZSM-5结晶过程中的晶相、形貌、分级结构和酸性进行了分析。结果表明,在SDA的作用下,随着晶化时间的延长,材料从无定形颗粒逐渐形成高度结晶的MFI拓扑结构。SDA中短链亲水端引导了微孔的形成,而C长链疏水尾抑制了沸石骨架沿b轴的生长,从而形成了宽的a-c平面和短b轴的薄层结构。薄层间的堆叠提供了层间中孔和良好的酸性位点可及性。应用于WCOMC的催化裂解时,在500℃,WCOMC=0.04 m L/min和N=30 m L/min的反应条件下,HNZSM-5表现出比常规ZSM-5更优异的活性和稳定性。这一表现归功于HNZSM-5具有独特的层状结构和易于接近的酸性位点。与常规沸石20 h的使用寿命相比,HNZSM-5沸石更耐用,在持续反应45 h后表现出失活,表明其具有优异的稳定性和抗焦化性能。2.双模板合成分级层状ZSM-5沸石及催化WCOMC裂解制备轻质烯烃在生物质的催化转化过程中,沸石的孔隙结构和酸性关系到催化性能。本工作在沸石合成的初始凝胶中添加了不同摩尔比的双季铵型表面活性剂CBr和微孔导向剂TPAOH。通过双模板的协同作用,水热合成不同模板剂配比的分级层状ZSM-5沸石[HZSM-5（x:y）]。使用X射线衍射、电子显微镜、N吸附/解吸和NH程序升温脱附等技术来分析HZSM-5（x:y）沸石在结构、形态和酸性方面的差异。结果表明,随着CBr与TPAOH摩尔比值的减小,沸石的片层结构出现从薄层状到厚板状再到方块状的转变。并且沸石的V/V值随之减小,强酸酸量逐渐提高。此外,双模板合成的分级层状沸石,缓解了片层煅烧后出现坍塌的情况。在500℃,WCOMC=0.04 m L/min和N=30 m L/min的反应条件下,使用HZSM-5（x:y）催化WCOMC裂解制备轻质烯烃。结果表明中孔的存在提高了大分子中间体的传质效率并增强了材料酸性位点的可极性,从而促进催化裂解反应进行的更充分。微孔有利于提高轻质烯烃的选择性,但当V/V的值过低时会降低催化性能。因此,实现轻质烯烃的高效多产需要沸石扩散性能和酸性之间达到良好的平衡。

关键词：分级沸石纳米片结构导向剂轻质烯烃餐厨废油模型化合物

大化所CO_(2)制轻质烯烃催化剂研究获进展

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石油化工技术与经济 2024年第1期40卷 15-15页

作者：中国石化有机原料科技情报中心站中国石化有机原料科技情报中心站

近日,中科院大连化学物理研究所研究团队开发出ZnZrO_(x)/SSZ-13串联催化剂,用于CO_(2)加氢制轻质烯烃,其中C_(2)~C_(4)烯烃选择性为89.4%,丙烯选择性为52%,甲烷选择性则降至2%,且无明显失活现象。

关键词：轻质烯烃催化剂研究丙烯选择性团队开发串联催化剂烯烃选择性 CO

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霍尼韦尔UOP推出优化轻质烯烃生产的NEP工艺

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石油化工技术与经济 2024年第3期40卷 62-62页

作者：中国石化有机原料科技情报中心站中国石化有机原料科技情报中心站

近日,美国霍尼韦尔UOP公司推出一种新型的石脑油制乙烷/丙烷(NEP)工艺,可优化乙烯、丙烯等轻质烯烃的生产,提高盈利能力并降低生产过程中的碳强度。(1)NEP工艺。NEP工艺提供了通用的乙烷和丙烷生产方案,可将轻质石脑油和丁烷催化转化为... 详细信息

近日,美国霍尼韦尔UOP公司推出一种新型的石脑油制乙烷/丙烷(NEP)工艺,可优化乙烯、丙烯等轻质烯烃的生产,提高盈利能力并降低生产过程中的碳强度。(1)NEP工艺。NEP工艺提供了通用的乙烷和丙烷生产方案,可将轻质石脑油和丁烷催化转化为比例可调的乙烷和丙烷,转化完成后乙烷送入蒸汽裂解装置生产乙烯,丙烷则送至丙烷脱氢装置生产丙烯。该NEP工艺能调整乙烯和丙烯的收率,与传统的混合进料蒸汽裂解技术相比,效益更高、成本更低。

关键词： UOP公司丙烷脱氢装置乙烷生产过程中催化转化轻质烯烃蒸汽裂解装置霍尼韦尔

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MnO2/SSZ-13双功能催化剂上合成气直接转化制轻质烯烃的研究

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MnO2/SSZ-13双功能催化剂上合成气直接转化制轻质烯烃的研究

作者：李荣中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

近年来我国化学工业突飞猛进,作为重要初级原料的C～C轻质烯烃需求激增,仅仅通过传统的石油裂解生产路线进行制备的现状亟待改变。合成气直接转化为轻质烯烃,即合成气一步法制轻质烯烃,是非石油路线生产轻质烯烃极具潜力的途径,特别是... 详细信息

近年来我国化学工业突飞猛进,作为重要初级原料的C～C轻质烯烃需求激增,仅仅通过传统的石油裂解生产路线进行制备的现状亟待改变。合成气直接转化为轻质烯烃,即合成气一步法制轻质烯烃,是非石油路线生产轻质烯烃极具潜力的途径,特别是通过氧化物-分子筛(OX-ZEO)双功能催化剂将合成气直接转化为轻质烯烃已取得重要突破。本研究选用MnO与SSZ-13组成新的双功能催化剂体系用于合成气一步法制烯烃的研究,采用的纳米SSZ-13是纯硅铝沸石分子筛且具有独立的优异的甲醇制烯烃效果,在此基础上重点考察了MnO形貌、MnO氧空位密度,以及SSZ-13硅铝比、表面钝化程度、不同金属改性等因素对一步法制轻质烯烃反应的影响。采用不同方法合成了六种不同形貌(颗粒状、花状、棒状、线团状、苦瓜状和刺球状)的MnO,通过X射线衍射光谱、扫描电子显微镜和X射线光电子能谱等技术手段对所合成的MnO样品全面表征。结果表明不同形貌的MnO在表面结构和性质等方面区别明显,特别是氧空位密度存在差异。在380℃,2.5 MPa,13300 m L·h·g高空速条件下对不同形貌MnO/SSZ-13催化剂进行性能测试,发现刺球状MnO/SSZ-13催化剂表现出最佳轻质烯烃选择性,可以达到80.4%;棒状MnO/SSZ-13催化剂同样具有出色的轻质烯烃选择性,仅次于刺球状MnO/SSZ-13催化剂,为77.6%。刺球状MnO和棒状MnO具有较多的氧空位,使其更有效地活化CO和H,形成更多中间体,从而提高了轻质烯烃的选择性。说明MnO的氧空位密度及其相应的合成气活化能力是影响双功能催化剂轻质烯烃选择性和CO转化率的决定性因素。在上述研究基础上,进一步考察了MnO氧空位对于反应效果的影响。使用Na BH还原法,通过控制还原处理的时间长短以获得具有不同氧空位密度的MnO,将其与SSZ-13结合形成不同氧空位密度MnO/SSZ-13双功能催化剂用于催化合成气一步法制轻质烯烃反应。结果表明,MnO氧空位密度增加,CO的转化率升高,轻质烯烃的选择性反而降低。轻质烯烃的选择性降低可能是由于产物轻质烯烃发生加氢反应转化成了烷烃。MnO的氧空位活化CO,促进CO的有效转化,体现在CO转化率随MnO氧空位密度增加而明显提高。未还原MnO/SSZ-13与还原不同时间MnO/SSZ-13催化剂的CO转化率依次为:5.3%,6.5%,7.7%,11.3%。在保证CO高效转化的基础上,降低空速,改变MnO与SSZ-13的质量掺混比例(分别为1:2、1:1和2:1),对MnO/SSZ-13双功能催化剂的催化性能进一步探索。MnO与SSZ-13的质量掺混比为1:1时,MnO和SSZ-13分子筛高效耦合,轻质烯烃的选择性最高,为61.2%,同时CO转化率为9.2%。通过分析MnO/SSZ-13(2:1)双功能催化剂由300℃到420℃产物选择性分布的变化状况,表明MnO/SSZ-13双功能催化剂可由甲醇和二甲醚中间体将合成气直接转化为轻质烯烃。比较硅铝比分别为9.8和22的SSZ-13与MnO搭配的双功能催化剂,SSZ-13(9.8)具有较高的酸度和更多的布朗斯台德酸位点,使MnO/SSZ-13(9.8)催化剂在相同条件下具有更高的轻质烯烃选择性。分别采用CLD技术表面钝化和浸渍法负载金属对SSZ-13进行改性,探究其对轻质烯烃选择性的影响。表面钝化可有效降低SSZ-13表面的B酸位点密度,从而影响轻质烯烃的选择性。钝化一次的SSZ-13催化剂具有最高的轻质烯烃选择性(84.7%),归因于其分子筛表面的B酸位点密度最适宜轻质烯烃的选择性形成。分别将Ce、Cu、Zr和Zn四种不同金属负载于SSZ-13表面对其进行金属改性,Ce改性SSZ-13的轻质烯烃选择性可达83.4%,略高于未改性SSZ-13催化剂的轻质烯烃选择性。其它金属改性的SSZ-13催化剂均不利于选择性形成轻质烯烃。Ce对SSZ-13的改性作用在降低部分酸性的同时,可能带来了对合成气活化性能的调变,从而获得了较好的轻质烯烃选择性。

关键词： MnO2 SSZ-13 双功能催化剂合成气轻质烯烃

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重质原料生产轻质烯烃技术新进展

化工技术经济 1998年第1期16卷 12-18页

作者：刘家琏中国石油化工总公司信息中心

综述了近期国内以重油（蜡油十渣油）为原料，增产丙烯、异丁烯和汽油的四条工艺技术（ＤＣＣ、ＭＧＧ、ＡＲＧＧ、ＭＩＯ），并对其相应工业装置进行了技术经济评定。

关键词：烯烃重质原料工艺轻质烯烃

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石脑油催化裂解生产轻质烯烃

国外石油化工快报 2002年第1期32卷 13-19页

作者：李蕴玲

石油化学的基础原料乙烯和丙烯等轻质烯烃的生产，主要采用石脑油热裂解装置（蒸汽裂解装置）生产，将石油炼制联产的石脑油用水蒸汽（例如，相对石脑油约为50％重量比的水蒸汽）稀释后，供给管式加热反应炉内，在大约800－880℃的温度... 详细信息

石油化学的基础原料乙烯和丙烯等轻质烯烃的生产，主要采用石脑油热裂解装置（蒸汽裂解装置）生产，将石油炼制联产的石脑油用水蒸汽（例如，相对石脑油约为50％重量比的水蒸汽）稀释后，供给管式加热反应炉内，在大约800－880℃的温度下，用约0．1－0．5秒短的反应时间使之裂解。因为反应是气相自由基反应，生成物的急冷不可缺。用石脑油原料时，代表性的轻质烯烃组成是乙烯与丙烯的总收率约50％，丙烯：乙烯约为0．5。这种热裂解技术随着裂解炉反应管材质的改进和热回收技术等的改进，能量效率和单耗可得到改善，但对高能耗型的工艺，节能对策在技术上仍然有限。另外，因现行的热裂解工艺很难改变生成烯烃的组成，故要求生产技术能满足要求变化（最近随丙烯需求的增长，要求增产丙烯的）呼声增高。

关键词：石脑油催化裂解轻质烯烃氧化裂解

甲醇制轻质烯烃(MTO)高选择性分子筛催化剂

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化学反应工程与工艺 2007年第6期23卷 486-486页

作者：李雅丽

美国专利20070059236介绍了Honeywell公布的一种由甲醇制取轻质烯烃（MTO）的高选择性分子筛催化剂。该催化剂是一种具有SAPO-34结构的硅铝磷酸盐分子筛，对氧化反应制取轻质烯烃有较高的选择性，最佳选择性达到82％以上。

关键词：分子筛催化剂轻质烯烃高选择性甲醇 Honeywell SAPO-34 美国专利铝磷酸盐

液态天然气馏分选择性催化裂化制轻质烯烃工艺

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化学反应工程与工艺 2007年第6期23卷 504-504页

作者：李雅丽

美国专利20070084752介绍了一种液态天然气馏分经选择性催化裂化制取轻质烯烃及其它产品的工艺。该工艺由Nixon＆Vanderhye推出，其原料为富含C5以上石蜡馏分，选用MFI沸石催化剂。经过催化裂化分离工艺，高空速下有利于生成烯烃，低空... 详细信息

美国专利20070084752介绍了一种液态天然气馏分经选择性催化裂化制取轻质烯烃及其它产品的工艺。该工艺由Nixon＆Vanderhye推出，其原料为富含C5以上石蜡馏分，选用MFI沸石催化剂。经过催化裂化分离工艺，高空速下有利于生成烯烃，低空速下有利于生成液化石油气（LPG）及芳烃。烯烃总收率为6%～20%，选择性为17％～65％；LPG收率为9％～30％，选择性为15％～35％；芳烃收率为1％～30％，选择性为5％～45％。

关键词：液态天然气轻质烯烃分离工艺催化裂化分选芳烃收率沸石催化剂液化石油气

通过流化催化裂化方法和装置由原油生产轻质烯烃

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齐鲁石油化工 2022年第4期50卷 324-324页

作者：无鲁姆斯技术有限责任公司

本申请公开了一种反应器系统,其被配置用于从原油的重质部分高效地去除污染物(CCR、镍、钒、氮、钠、铁、钙、氯等)。产物被输送到共用主分馏段。然后可以在流化催化裂化(FCC)单元中加工具有较低污染物的重质进料,总体构思采用具有脱碳... 详细信息

本申请公开了一种反应器系统,其被配置用于从原油的重质部分高效地去除污染物(CCR、镍、钒、氮、钠、铁、钙、氯等)。产物被输送到共用主分馏段。然后可以在流化催化裂化(FCC)单元中加工具有较低污染物的重质进料,总体构思采用具有脱碳途径的流化催化反应平台。

关键词：流化催化裂化反应器系统进料重质轻质烯烃去除污染物总体构思催化反应