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超粒子结构SERS探针的制备及其检测应用

超粒子结构SERS探针的制备及其检测应用

作者：马莉建东南大学

学位级别：硕士

表面增强拉曼散射(SERS)光谱检测技术具有灵敏度高、光谱复用能力强、光学稳定性好的优点,因而在疾病诊断、环境监测和食品安全等领域得到了广泛的应用。开发具有高SERS活性的纳米基底,提高检测灵敏度一直是SERS研究领域的热点之一。其... 详细信息

表面增强拉曼散射(SERS)光谱检测技术具有灵敏度高、光谱复用能力强、光学稳定性好的优点,因而在疾病诊断、环境监测和食品安全等领域得到了广泛的应用。开发具有高SERS活性的纳米基底,提高检测灵敏度一直是SERS研究领域的热点之一。其中,由单分散的金纳米粒子有序组装合成的超粒子结构,由于具有高密度的热点区域,可以产生高强度的局域电磁场,因而在高灵敏SERS检测方面具有很好的发展潜力。本文以超粒子纳米结构为核心,通过生物化学修饰构建用于白血病细胞检测的超粒子SERS探针,同时借助生物修饰的纳米磁球对靶细胞进行富集,实现白血病的诊断。首先,研究了基于金核银壳结构的SERS探针在细胞检测中的应用。以两种白血病细胞为模型,结合SERS探针和有序纳米柱结构的银基底构建了微流控芯片,实现基于SERS技术的白血病分型诊断。其次,制备了具有高SERS活性的超粒子纳米结构。以5 nm的单体金纳米粒子为构建单元,通过水包油微乳液法制备了具有高度均一间隙的超纳米粒子。该结构相比于金核银壳纳米球具有更高的SERS增强效果。最后,以超粒子纳米结构为核心构建SERS探针,实现了白血病细胞快速、高灵敏的检测,并成功应用于临床全血样本的分析。研究结果充分展示了基于超粒子结构SERS探针的检测平台在白血病初筛诊断中的潜力,为开发多功能SERS疾病检测平台提供了新思路。

关键词：表面增强拉曼散射(SERS) 超粒子细胞检测磁球捕获探针白血病

Au、Ag纳米粒子超粒子组装体/ZIF-8复合材料的制备及其用于VOCs的SERS检测

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Au、Ag纳米粒子超粒子组装体/ZIF-8复合材料的制备及其用于VOCs的...

作者：乔学志北京化工大学

学位级别：硕士

在纳米尺度下,材料往往具有独特的光学、力学、磁学等性质,而与块体和单个的纳米粒子不同,纳米粒子之间相互作用、耦合得到的组装体表现出更加优异的物理化学性质。在诸多纳米材料之中,Au、Ag等贵金属纳米材料的表面等离子体效应,有效... 详细信息

在纳米尺度下,材料往往具有独特的光学、力学、磁学等性质,而与块体和单个的纳米粒子不同,纳米粒子之间相互作用、耦合得到的组装体表现出更加优异的物理化学性质。在诸多纳米材料之中,Au、Ag等贵金属纳米材料的表面等离子体效应,有效地增强拉曼散射,使拉曼光谱技术的痕量检测成为可能。针对在实际应用过程中,SERS很难实现对气体的定量检测以及在低浓度下检测气体难以在材料表面富集并固定的问题,本论文巧妙的设计了一类具有高灵敏性、高效气体富集性、对气体特异性捕获的三维SERS基底,可实现对特定的肺癌标志物的检测。首先,考察了单分散的Au、Ag纳米晶制备体系的反应条件对纳米粒子的形貌影响。系统研究并且优化了诸如反应体系的溶剂、反应时间、反应温度以及还原剂类型与用量等反应条件。通过控制实验条件,得到了粒径可控的、且分布较窄的Ag纳米粒子,这类纳米粒子可作为组装基元,为进一步的制备相应贵金属纳米粒子组装体提供优良的前体材料。其次,探究了利用微乳液模版法制备超粒子的反应条件,在最优化条件下制备出粒径可控的、内部粒子排列有序且具有超晶格结构的Au纳米粒子超粒子组装体(Au SPs)。为了能够实现对于待检测气体的有效富集,实验中通过进一步外延式生长的方法,在超粒子表面生长出厚度可调节的ZIF-8的壳层,得到Au SPs@ZIF-8的核壳结构。通过对罗丹明6G(R6G)的检测及使用FDTD方法对超粒子结构中电磁场分布的模拟计算都表明：内部结构有序的超粒子组装体与无序的组装体相比,前者的SERS效果更明显,检测下限可达10-10 mol·L-1,两者增强效果相差近一个数量级。将对氨基苯硫酚修饰的Au SPs@ZIF-8在硅片上铺展形成均匀的薄膜,以此为基底,并将其放置于含有不同浓度梯度的醛类分子气氛中进行待测分子吸附、捕获,并用于SERS检测。由于所修饰的苯环上的氨基对于醛类基团具有可逆的反应能力,因此这类复合材料可对醛类分子实现定性、定量检测,检测下限可达10ppb,并且SERS信号具有很强的稳定性及良好的重复性。

关键词：超粒子三维有序自组装体核壳结构表面增强拉曼散射 VOCs

Ferritin触发形成多功能碳酸酐酶超粒子用于CO2捕获

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Ferritin触发形成多功能碳酸酐酶超粒子用于CO2捕获

作者：刘冠章华侨大学

学位级别：硕士

为了抵消CO排放增加对大气造成的碳污染,迫切需要提出可持续的碳捕获和储存（CCS）方法。碳酸酐酶（CA）是一种生物体内普遍存在的锌酶,通过催化CO和HO可逆水合为HCO和H。由于可以在较小的设备中有效吸收和解吸CO,且不会产生有害的二次... 详细信息

为了抵消CO排放增加对大气造成的碳污染,迫切需要提出可持续的碳捕获和储存（CCS）方法。碳酸酐酶（CA）是一种生物体内普遍存在的锌酶,通过催化CO和HO可逆水合为HCO和H。由于可以在较小的设备中有效吸收和解吸CO,且不会产生有害的二次产物,从而降低资金和运营成本,所产生的碳酸氢盐还可以与钙离子反应转化为碳酸钙,以方便收集和储存或用于其他行业,CA成为了CCS领域的研究热点。尽管CA在CCS中的应用前景广阔,但仍有许多问题需要解决。第一,市售碳酸酐酶过于昂贵,无法实现大规模应用;第二,游离CA可重复使用性较差,虽然大部分有载体酶固定化方法可以解决,但是受到固定化过程复杂、固定化载体昂贵的阻碍。虽然交联酶聚集体（CLEAs）技术作为一种无载体固定化方法,其制备过程简单且不需要额外的载体,可大幅降低成本,但是该方法用戊二醛作为交联剂,其与氨基的自发反应缺乏选择性,这一定程度上会降低CA的活性;第三,大部分CA在工业碳捕获CO的环境下（高温、较碱）催化活性较差。为了解决上述问题,本论文开展如下工作:首先,提出了一种“多合一”的一体化策略。即将牛碳酸酐酶（b CA）的C末端与人铁蛋白H链相融合,构建p ET-b CA-Ferritin表达载体,再将其导入大肠杆菌中进行表达。融合蛋白b CA-F可以在细胞内自组装成微米级碳酸酐酶超粒子（mCASPs）,仅需低速离心即可从细胞破碎液中对其实现有效地纯化和制备,其酶活回收率为78%,产量高达870 mg/L。mCASPs可以作为一种无载体的固定化CA,在15次循环使用后还保留了90%以上的初始活性。有趣的是,mCASPs可自发重新溶解并形成催化性能更优异的纳米级寡聚碳酸酐酶粒子（n CAOPs）,其CO水合活性是游离b CA的1.05倍,k/K值是游离b CA的1.74倍,40℃下的半衰期是游离b CA的3.83倍。之后通过分析b CA-F表面电荷分布情况以及蛋白间疏水相互作用,探究mCASPs形成的机理,利用超声法实现了mCASPs到n CAOPs的快速转化。其次,在证明Ferritin触发目标酶形成超粒子方法可行性后,将其用于融合表达在极端嗜热微生物Sulfurihydrogenibium azorense中分离出的迄今为止发现催化活力最高的碳酸酐酶Saz CA,将得到的Saz CA碳酸酐酶超粒子（mCASPs）通过溶胶-凝胶法封装固定在Si O颗粒中,再将Si O固定化CA颗粒分散在环氧树脂涂料中,最后将该涂料涂覆在金属表面便得到了一种具有CA活性的环氧树脂涂层。通过SEM-Mapping,FTIR和TGA表征,证明了CA成功负载到了该涂层中,涂层的CA负载量可以达到0.15 mg/cm,CA比活力达到0.176 WAU/cm。该CA涂层具有优异的稳定性,在30℃孵育28天后还具有90%以上的剩余活力,60℃孵育28天后还具有67%的剩余活力。该CA涂层同时还具有较好的重复使用性,在28天的时间内循环使用6次后还具有60%的剩余活力。之后还将该CA涂层用于小球藻的培养,经过7天培养,加装该CA涂层装置的小球藻生物量比空白对照组增加了40%。由于具有产量高、纯化和固定化简单、易于扩大生产规模以及优良的酶学性质等特点,mCASPs和n CAOPs可以有效降低酶法捕集CO的成本。此外,制备mCASPs和n CAOPs整个过程是简单且绿色的。因此,这作为一种生态友好技术为实现碳中和的目标提供了参考。而将mCASPs作为游离酶,利用溶胶-凝胶法制备的CA涂层,由于制备方法简单、生产价格便宜、可持续高效吸收CO,为CA用于工业碳捕获和再利用,特别是将CA用于养殖微藻来捕集CO,提供了一种可行的方案。

关键词：碳酸酐酶铁蛋白无载体固定化超粒子 CO2捕获酶涂层

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组装哑铃形纳米粒子为超粒子

聊城大学学报（自然科学版） 2020年第6期33卷 76-81页

作者：刘玉莲毛旖旎杨骏西南大学化学化工学院重庆北碚400715

纳米材料的自组装是制造新型功能材料和提高材料性能的一种有效手段.纳米晶的组装结构通常表现出于结构相关的特性.纳米晶的形貌决定组装结构.本论文采用乳化法制备了由哑铃形纳米晶组装而成的超粒子.探究了制备超粒子的最佳实验条件,... 详细信息

纳米材料的自组装是制造新型功能材料和提高材料性能的一种有效手段.纳米晶的组装结构通常表现出于结构相关的特性.纳米晶的形貌决定组装结构.本论文采用乳化法制备了由哑铃形纳米晶组装而成的超粒子.探究了制备超粒子的最佳实验条件,在此基础上制备了不同尺寸的超粒子,随后表征了由哑铃形纳米晶组成超粒子的结构.这将为研究纳米晶组装的三维结构提供思路.同时,超粒子的成功制备将促进组装材料的应用.

关键词：自组装超粒子哑铃纳米晶体

基于NaYF4:Yb,Er和Au纳米粒子的二元超粒子的组装

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基于NaYF4:Yb,Er和Au纳米粒子的二元超粒子的组装

碲化镉超粒子的合成及其对铜离子和银离子的选择性检测

中国化学会第29届学术年会

作者：赵军伟吴坚薛军非倪卫海中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所国际实验室洛阳理工学院材料科学与工程系

＜正＞以水包油的微乳液体系为基础,通过在室温下蒸发微乳液滴中的有机溶剂,一步组装构建了NaYF4:Yb,Er和Au为基元的多功能超粒子材料。制备得到的超粒子具有很好的分散性和稳定性。在980 nm光激发下,随着超粒子中Au与NaYF4:Yb,Er纳米... 详细信息

＜正＞以水包油的微乳液体系为基础,通过在室温下蒸发微乳液滴中的有机溶剂,一步组装构建了NaYF4:Yb,Er和Au为基元的多功能超粒子材料。制备得到的超粒子具有很好的分散性和稳定性。在980 nm光激发下,随着超粒子中Au与NaYF4:Yb,Er纳米粒子比例的增加,超粒子材料的绿色上转换发光的荧光强度在降低。样品的荧光寿命也随着超粒子中Au纳米粒子含量的增加而降低,结果证明了上转换纳米粒子和Au纳米粒子

关键词：上转换发光金纳米粒子组装超粒子

来源： cnki会议评论

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碲化镉超粒子的合成及其对铜离子和银离子的选择性检测

一种基于超粒子引导的自适应知识迁移多任务差分进化算法

2011年全国高分子学术论文报告会

作者：韩吉姝张雪周玉冰宁杨张皓杨柏吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室

＜正＞利用荧光半导体纳米粒子对高毒性重金属离子的检测成为了现在的研究热点。但是在检测后纳米粒子的分离问题一直未得到解决。基于这一问题,我们通过油/水微乳液的方法合成了以碲化镉纳米粒子为基础的超粒子。这种超粒子可以在水溶... 详细信息

＜正＞利用荧光半导体纳米粒子对高毒性重金属离子的检测成为了现在的研究热点。但是在检测后纳米粒子的分离问题一直未得到解决。基于这一问题,我们通过油/水微乳液的方法合成了以碲化镉纳米粒子为基础的超粒子。这种超粒子可以在水溶液中分散,对铜

关键词：碲化镉纳米粒子超粒子荧光检测

来源： cnki会议评论

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控制与决策 2024年第1期39卷 26-38页

作者：孙倩王磊徐庆征夏坤李薇西安理工大学陕西省网络计算与安全技术重点实验室西安710048 陕西理工大学陕西省工业自动化重点实验室陕西汉中723001 国防科技大学信息通信学院武汉430035

针对传统多任务优化算法(MTEA)存在负向知识迁移、迁移算子效率低下等问题,提出一种基于超粒子引导的自适应知识迁移的多任务差分进化算法(SAKT_MFDE).首先,通过任务之间的相似程度自适应地调节任务之间的交配概率,增大任务之间的正向迁... 详细信息

针对传统多任务优化算法(MTEA)存在负向知识迁移、迁移算子效率低下等问题,提出一种基于超粒子引导的自适应知识迁移的多任务差分进化算法(SAKT_MFDE).首先,通过任务之间的相似程度自适应地调节任务之间的交配概率,增大任务之间的正向迁移;其次,利用超粒子引导算法的搜索方向,进一步提升算法整体的优化效率;最后,通过多任务基准函数进行仿真实验来评价改进算法的寻优性能.实验结果表明,所提出算法可以有效规避任务之间的负向迁移,提高相似度较低的任务组的优化性能.

关键词：多任务进化算法知识迁移超粒子

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纳米哑铃的自组装超结构及组装机理研究

纳米哑铃的自组装超结构及组装机理研究

作者：刘玉莲西南大学

学位级别：硕士

与传统材料相比,自组装材料表现出优异的光学、力学和磁学性质,近年来逐渐成为物理、化学和生物等领域的研究热点。研究材料的自组装是设计和制造新型功能材料的有效手段。自组装材料的性质与材料结构密切相关,长期以来自组装的研究重... 详细信息

与传统材料相比,自组装材料表现出优异的光学、力学和磁学性质,近年来逐渐成为物理、化学和生物等领域的研究热点。研究材料的自组装是设计和制造新型功能材料的有效手段。自组装材料的性质与材料结构密切相关,长期以来自组装的研究重点是扩展组装结构的丰富性和可调控性。与体积较大的块体材料相比,纳米材料具有大的比表面、尺寸效应等优点,因而表现出不同于块体材料的特性。因此,研究纳米粒子的自组装具有重要意义。众所周知,不同形状的纳米粒子通常组装成不同的结构。各向异性纳米粒子具有丰富的各向异性作用力,往往能被组装成多样的组装结构,如晶体、液晶和塑料晶体等。简单形貌的各向异性纳米粒子,如纳米立方体和纳米八面体的自组装研究,已经取得较大进展,然而复杂形貌纳米粒子的自组装研究和组装机理理解仍然较少。纳米哑铃具有特殊的几何特性,是最简单的凹状结构,同时纳米哑铃可以看作由两个原子连接而成,研究纳米哑铃的自组装有利于理解双原子分子的物理化学行为。目前,纳米哑铃的自组装缺乏系统地研究,对其组装机理的理解仍然薄弱。另一方面,稀土上转换纳米粒子由于其特殊的电子结构,表现出优异的光学性质,被用于生物成像、生物治疗和光伏器件领域。研究稀土上转换纳米粒子的自组装结构,有望提高材料的光学、力学、磁学性能。同时,随着纳米合成技术的发展,能够制备形貌丰富、尺寸可控的稀土上转换纳米粒子,使得稀土上转换纳米粒子成为研究自组装的理想构建块。基于此,本论文通过热分解法制备了高质量的核壳型哑铃形貌的β-Na YF4:18%Yb,2%Er@Na Gd F4纳米晶,并系统地研究了纳米哑铃的自组装行为和组装机理。通过改变反应物Na OH和NH4F的比例,可以制备不同形状参数的哑铃形纳米粒子。本文利用挥发溶剂的方法制备了纳米哑铃的超结构多晶型物。首先,在乙二醇界面自然挥发一定浓度的纳米哑铃胶体溶液,成功制备了纳米哑铃的单层组装膜,研究发现具有特定形状参数的纳米哑铃可以组装成六重对称的简并晶体。其中,纳米哑铃不具有平移有序性,但是具有三个确定的取向,且这三种取向互为120°夹角。进一步分析表明,这种组装结构是由纳米哑铃的准球形和棒状几何特征决定的。这不仅丰富了组装结构还加深了理解各向异性纳米粒子各部分几何特征对组装结构的影响。此外,理论研究预测,这种排列方式导致的多孔结构有望提高材料的力学性能,进而提升压电材料的性能。第二,在纳米哑铃的两层组装结构中,层内纳米哑铃的排列方式保持不变,同时纳米哑铃凹状的中间部分和凸状的头部形状互补,有利于稳定这种两层结构。第三,如果调节纳米哑铃层间排列方式,可以制备亚稳态的摩尔条纹结构,研究发现,摩尔条纹结构是由两层相对旋转一定角度形成的。第四,除了上述水平排列的结构,改变组装界面和纳米哑铃的尺寸比,能够控制纳米哑铃的取向由水平排列转变为向上倾斜和垂直界面排列。最后,我们提供了一种制备纳米哑铃超粒子的方法,即微乳液法。并分析了超粒子内纳米哑铃的排列情况,为纳米哑铃的三维组装结构提供思路,同时丰富了纳米哑铃的组装结构。本论文不仅丰富了纳米哑铃的组装结构,还提供了一种设计新型复杂纳米组件的新方法。同时将促进纳米哑铃组装结构的新应用。

关键词：自组装纳米哑铃上转换超粒子