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金凹槽-金纳米粒子复合结构中表面等离子体相互作用的超快光谱研究

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金凹槽-金纳米粒子复合结构中表面等离子体相互作用的超快光谱研究

作者：崔琳吉林大学

学位级别：硕士

局域表面等离激元共振(Localized Surface Plasmon Resonances,LSPR)在纳米尺度上的光场可以有效地与处于其附近的发光分子或原子产生强相互作用,这为人们利用表面等离激元共振构筑等离激元纳腔(Plasmonic nanocavities)来调控分子或原... 详细信息

局域表面等离激元共振(Localized Surface Plasmon Resonances,LSPR)在纳米尺度上的光场可以有效地与处于其附近的发光分子或原子产生强相互作用,这为人们利用表面等离激元共振构筑等离激元纳腔(Plasmonic nanocavities)来调控分子或原子能级提供了强有力的手段。同时得益于等离激元纳腔中限域光场的近场增强效应以及表面等离激元对光场限域可以突破光的衍射极限的性质,这导致等离激元纳腔中的分子或原子的光谱信号会被显著增强,这在表面分析技术、超分辨成像技术和超高精度光刻技术等领域具有极大的应用潜力。随着等离激元纳腔研究领域的不断发展,人们逐步开始构建更为复杂的金属纳米结构,目的是为了实现光与物质在等离激元纳腔中的强耦合,甚至超强耦合状态。目前已经有许多工作成功构建出等离激元纳腔中强耦合的状态。这里,本文针对由金凹槽和金纳米粒子构成的具有2 nm间隙腔的复合结构中表面等离子体的相互作用过程,利用飞秒时间分辨泵浦探测系统,对其中的瞬态光学特性和热载流子动力学进行研究,揭示了在不同波长激发下多个表面等离激元之间发生强耦合的动力学过程和物理机制,具体研究内容如下:1、首先,对样品的形貌进行了稳态表征。使用扫描电子显微镜观察了样品的基本形貌,确定了样品的尺寸参数,如金凹槽的宽度、金纳米粒子的粒径以及金凹槽中金纳米粒子与凹槽内壁之间的间隙宽度,并且,利用稳态光谱分析技术,获得了金凹槽纳米结构、平坦金衬底、平坦金衬底上金纳米粒子,以及金凹槽内壁和金纳米粒子之间形成的2 nm间隙腔(2-nm gap cavities),这四个结构的稳态光学性质。2、随后,对样品进行了非共振激发和共振激发条件下的飞秒宽带瞬态吸收光谱实验,并获取了在不同波长下的动力学数据。最后,通过对这些实验数据进行处理和分析,揭示了金凹槽-金纳米粒子复合结构中多个表面等离子体之间的动态强耦合的机制。研究结果表明,在该复合纳米结构中,不仅凹槽中的金纳米粒子和纳米间隙腔体之间发生了强耦合作用,同时金衬底中的热电子也在耦合过程中起到能量交换的作用。3、在共振激发条件下,我们在亚皮秒热电子弛豫时间尺度上观察到了约660 me V的最大拉比分裂能,表征耦合强度的因子()达到了0.18,超过了0.1的阈值,达到了超强耦合状态。这导致了2 nm间隙腔的全局振动模式发生了变化,这一现象可能与纳米间隙腔体的动态卡西米尔效应相关。

关键词：局域表面等离激元共振纳米间隙的等离激元纳腔超强耦合、光-物质相互作用超快光谱

非富勒烯聚合物光伏体系光电转换的超快光谱研究

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非富勒烯聚合物光伏体系光电转换的超快光谱研究

作者：冯君仪广州大学

学位级别：硕士

相比于富勒烯受体材料,非富勒烯受体具有近红外吸收强、能级易于调控等优点,在构筑高效有机太阳能电池方面具有巨大优势。当前,非富勒烯聚合物太阳能电池的光电转换效率已经达到20.2%,展现出巨大的应用潜力。然而,非富勒烯太阳能电池中... 详细信息

相比于富勒烯受体材料,非富勒烯受体具有近红外吸收强、能级易于调控等优点,在构筑高效有机太阳能电池方面具有巨大优势。当前,非富勒烯聚合物太阳能电池的光电转换效率已经达到20.2%,展现出巨大的应用潜力。然而,非富勒烯太阳能电池中的光电转换机制仍然不是很清楚,探明该机制对于高效聚合物太阳能电池的材料设计和性能优化具有重要意义。本论文遵循从纯膜到共混膜的研究思路,采用稳态和时间分辨光谱技术研究了典型非富勒烯光伏体系的光电转换过程,具体研究内容如下:首先,为理解给体材料的激发态特性,本项目选取经典高效的聚合物材料PM6和PTVT-T为研究对象,采用稳态和时间分辨光谱技术,并结合密度泛函理论计算,系统研究了溶液和薄膜状态下聚合物材料的激发态特性。研究发现,在溶液状态下,PTVT-T呈现聚集诱导发光现象,这与PM6等经典聚合物材料聚集诱导猝灭现象形成鲜明对比。该现象得到了温度依赖的光致发光实验和溶剂黏度依赖的光致发光实验的支持。进一步地,密度泛函理论计算表明,PTVT-T的聚集诱导发光现象可以归因于聚集状态下聚合物链的扭转抑制。此外,研究还发现相比于未退火的薄膜,热退火的PTVT-T薄膜激子扩散系数提高了17%,激子扩散系数的提高可以归因于薄膜有序性的增强。在受体材料方面,本论文系统研究了聚合型小分子受体（PSMA）PYT和PY-DT的激发态特性,并与其小分子单体Y5和Y6进行对比分析。研究结果显示,PYT和PY-DT薄膜中的斯托克斯位移远小于Y5和Y6薄膜,说明PSMA主链在薄膜中的构象刚性更强。温度依赖的稳态发光光谱发现,相较于小分子薄膜,PSMA薄膜中的激子从辐射态向非辐射态转换的活化能更小,说明PSMA薄膜中的激子更易于跃迁到非辐射态。时间分辨光谱研究发现,PYT和PY-DT薄膜的激子扩散系数分别为1.7×10-2 cm2s-1和2.7×10-2 cm2s-1,远小于Y5和Y6薄膜激子扩散系数,说明小分子薄膜中的链间激子扩散更有优势。在上述研究基础上,选取PM6为给体,选取PSMA（PYT、PY-DT）及其单体（Y5、Y6）为受体,组成共混薄膜体系,以探究聚合物光伏体系的光电转换过程。研究发现,PSMA中的支链和连接桥异构化对全聚合物光伏体系中的激子解离效率的影响较小。时间分辨光谱技术研究表明,PM6:PYT和PM6:PY-DT中受体的相尺度分别为0.6 nm和0.7 nm,这比PM6:Y6膜中Y6的相尺度（1.4 nm）小得多,说明全聚合物光伏体系可以有效抑制基于小分子的聚合物太阳能电池中过度的相分离。同时,研究还发现,与经典小分子受体光伏体系PM6:Y6中的载流子双分子复合不同,全聚合物光伏体系PM6:PYT和PM6:PY-DT中的复合以孪生复合为主。进一步地,本论文以PY-DT作为受体,以HOMO和LUMO能级不同的一系列聚合物作为给体,构建了一个给受体HOMO能级差和LUMO能级差分别在0.11～0.46 e V和0.42～0.89 e V范围内变化的全聚合物太阳能电池模型体系。采用稳态和时间分辨光谱技术,研究了界面能级差对全聚合物光伏体系电荷产生和复合过程的影响机制。研究发现,能量转移占给体激子发光猝灭的比例随界面LUMO能级差的增大而减小,即使对于具有最大LUMO能级差（～0.89 e V）的全聚合物体系PBQx-TF:PY-DT,PBQx-TF给体中仍有～7%的光生激子通过“能量转移和随后的电荷转移”途径进行解离,这表明在全聚合物体系中能量转移的激子解离途径不容忽略。而对于空穴转移过程,研究发现全聚合物光伏体系中受体的光生激子只有在HOMO能级差大于0.28 e V时才能得到有效解离。此外,研究还表明界面能级差越高,越有利于抑制超快时间尺度上的电荷复合。本论文研究有助于加深对非富勒烯聚合物光伏体系光电转换机制的认识,研究结果有助于指导高效聚合物光伏材料设计和器件性能优化。

关键词：全聚合物太阳能电池激发态特性光电转换超快光谱

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钙钛矿中热载流子的超快光谱探测

光学学报 2021年第8期41卷 118-133页

作者：方红华黎潇泽周沄科孙洪波清华大学精密仪器系精密测试技术及仪器国家重点实验室北京100084

热载流子能量耗散是太阳能电池效率损耗的主要来源之一。近年来,钙钛矿中的热载流子效应获得了研究人员的广泛关注。相比于传统半导体材料,钙钛矿具有较慢的热载流子冷却过程,有望利用这些热载流子,提高太阳能电池的能量转换效率,克服... 详细信息

热载流子能量耗散是太阳能电池效率损耗的主要来源之一。近年来,钙钛矿中的热载流子效应获得了研究人员的广泛关注。相比于传统半导体材料,钙钛矿具有较慢的热载流子冷却过程,有望利用这些热载流子,提高太阳能电池的能量转换效率,克服单结太阳能电池的Shockley-Queisser极限。本文主要阐述了近几年人们利用超快光谱技术在钙钛矿中观测到的热载流子弛豫现象,总结了其热载流子的动力学特性;对钙钛矿中各种体系中热载流子冷却的机理进行了梳理,并讨论了钙钛矿中热载流子的传输特性和抽取方法;最后对钙钛矿中的热载流子弛豫过程的调控和其热载流子太阳能电池中的应用发展进行了展望。

关键词：超快光学超快光谱热载流子太阳能电池钙钛矿

具有开闭环性质的荧光素与螺吡喃双官能团融合分子的超快光谱研究

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发光学报 2013年第9期34卷 1118-1121页

作者：王亚峰王岩孙琳王文全张晓安王海宇吉林大学物理学院吉林长春130012 吉林大学化学学院吉林长春130012 吉林大学电子科学与工程学院吉林长春130012

螺吡喃分子有两种同分异构体,一种是无色闭环的螺吡喃结构,另一种是有色开环的部化青结构。在螺吡喃分子上共轭桥连荧光素基团,构成一种双官能团融合分子,可以加强螺吡喃分子的荧光发射。这种分子可以形成很多构型构像,而只有两者完全... 详细信息

螺吡喃分子有两种同分异构体,一种是无色闭环的螺吡喃结构,另一种是有色开环的部化青结构。在螺吡喃分子上共轭桥连荧光素基团,构成一种双官能团融合分子,可以加强螺吡喃分子的荧光发射。这种分子可以形成很多构型构像,而只有两者完全共轭连接的构型构像才能增加分子的荧光强度。为了证明这种完全共轭构型构像的存在,本文利用时间分辨超快光谱技术来研究这种双官能团融合分子的性质。通过测试其瞬态吸收光谱以及稳态荧光的激发谱,发现在这种融合分子中,荧光素基团对螺吡喃的荧光起到了一定的增强作用,说明在这种融合分子中存在这种双官能团完全共轭的构型构像。

关键词：光致异构螺吡喃超快光谱

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超导材料的超快光谱研究

中国科学：物理学、力学、天文学 2021年第4期51卷 41-74页

作者：齐静波电子科技大学电子薄膜与集成器件国家重点实验室成都610054 电子科技大学广东电子信息工程研究院东莞523808

电子、晶格、自旋和轨道微观自由度对超导材料的宏观特性起到至关重要的作用.在超导体系中,特别是非常规超导材料,这些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激发和有序态.前者如声子、磁振子、电荷密度波、自旋密度波、自旋涨落、向列涨... 详细信息

电子、晶格、自旋和轨道微观自由度对超导材料的宏观特性起到至关重要的作用.在超导体系中,特别是非常规超导材料,这些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激发和有序态.前者如声子、磁振子、电荷密度波、自旋密度波、自旋涨落、向列涨落等;后者如超导态、赝能隙态、向列相、反铁磁/铁磁等.前者与后者的形成密切相关.尤其是,不同的玻色激发在频域内纠缠在一起彼此相互作用,同时又与电子(或准粒子)耦合,构建出复杂而又丰富的平衡态和非平衡态物理过程.超快光谱技术的独特性在于具有宽能量范围和高时间分辨率的特点,利用光(电磁波)与超导材料相互作用中的线性和非线性响应,可以共振或非共振地探测与调控这类材料中的准平衡或非平衡态动力学属性.因为桌面超快光谱系统功能全面且具有很大的灵活性,它不仅被应用于超导体系,而且被广泛应用于其他各种无机和有机材料.由于非平衡态理论,特别是与关联电子体系相关的,目前还处在快速发展的阶段,所以本综述主要介绍了常用的桌面超快光谱技术和目前被广泛使用的相关分析理论,聚焦于讨论超导材料中超快光谱实验数据涌现出来的一些普适性趋势及进展.所涉及的超导材料包含了常规超导体、铜氧化物超导体、铁基超导体和重费米子超导体.

关键词：超快光谱泵浦-探测超导材料非平衡态

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超快光谱技术及其在凝聚态物理研究中的应用

物理 2011年第3期40卷 184-193页

作者：赵继民中国科学院物理研究所北京100190

近年来备受关注的超快光谱技术拥有诸多特色,例如极高的时间分辨率,丰富的光与物质的非线性相互作用,可以用光子相干地调控物质的量子态,其衍生和嫁接技术带来许多凝聚态物理实验技术的变革等等.文章介绍了超快光谱技术的一般原理、时... 详细信息

近年来备受关注的超快光谱技术拥有诸多特色,例如极高的时间分辨率,丰富的光与物质的非线性相互作用,可以用光子相干地调控物质的量子态,其衍生和嫁接技术带来许多凝聚态物理实验技术的变革等等.文章介绍了超快光谱技术的一般原理、时间分辨的技术实现和典型构型,并通过具体实例来展示该实验手段在凝聚态物理研究中的应用.

关键词：超快光谱时间分辨抽运-探测超快动力学元激发相干态

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FeAs基超导体的超快光谱研究

中国科学：物理学、力学、天文学 2023年第12期53卷 111-130页

作者：吴旗仪孟建桥中南大学物理学院长沙410083

铁基超导体作为第二个被发现的高温超导体家族,其超导机理无疑是现代物理学中最引人注目的物理问题之一.从凝聚态的角度上看,铁基超导体丰富的有序态主要源于微观自由度,如电荷、轨道、自旋和晶格之间的相互作用演绎而来.近年来,随着飞... 详细信息

铁基超导体作为第二个被发现的高温超导体家族,其超导机理无疑是现代物理学中最引人注目的物理问题之一.从凝聚态的角度上看,铁基超导体丰富的有序态主要源于微观自由度,如电荷、轨道、自旋和晶格之间的相互作用演绎而来.近年来,随着飞秒激光技术的飞速发展,超快光谱成为了直接探测材料宏观物理量的微观机制及各种微观自由度之间相互作用的有力工具之一,并广泛应用于铁基超导体研究.本文回顾了FeAs基超导体最近的超快光谱研究,其中包括对能隙函数的探讨、在时域内区分各种有序相及这些相与超导序之间的关系以及相干声子在超导配对中的作用等方面的进展.

关键词：铁基超导体超快光谱非平衡态能隙向列相电-声子耦合

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微纳光子学中超快光谱的若干应用

物理 2015年第6期44卷 349-355页

作者：孙洪波王雷王海宇吉林大学电子科学与工程学院集成光电子国家重点实验室长春130012 吉林大学物理学院长春130012

在光电器件的工作单元已经小到微米甚至纳米尺寸的今天,只有充分研究和了解单一元件及其复合系统的光物理性质,才能为进一步提高器件性能提出更好的可行性方案。将研究物质激发态过程的超快光谱技术引入微纳光子学,用来研究可能成为微... 详细信息

在光电器件的工作单元已经小到微米甚至纳米尺寸的今天,只有充分研究和了解单一元件及其复合系统的光物理性质,才能为进一步提高器件性能提出更好的可行性方案。将研究物质激发态过程的超快光谱技术引入微纳光子学,用来研究可能成为微纳光电器件中基本功能单元的纳米光电材料的光物理特性,探索微纳尺度下光与物质的相互作用基本规律,便能为更好地理解现有微纳光电器件的工作机理提供重要的研究手段,为以后新型微纳光电器件的制备和改进提供可靠的实验依据。文章简单介绍了超快光谱的工作原理,重点介绍了超快光谱技术在半导体纳米晶和荧光碳纳米材料的光物理性质研究中的应用及其在微纳光子学中的应用前景。最后,对同时具有高时间分辨与高空间分辨能力的四维时间分辨显微光谱进行了简要介绍。

关键词：光与物质相互作用超快光谱半导体纳米晶荧光碳纳米材料

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飞秒超快光谱技术及其互补使用

中国光学 2014年第4期7卷 588-599页

作者：乔自文高炳荣陈岐岱王海宇王雷吉林省电子信息产品监督检验研究院吉林长春130021 吉林大学电子科学与工程学院集成光电子国家重点联合实验室吉林长春130012

超快光谱技术是研究物质激发态过程的重要手段,本文对飞秒时间分辨荧光技术和飞秒泵浦探测技术这两个重要的超快光谱技术进行了详细介绍,阐述了系统的原理、光路及数据处理方法,给出了不同的实现方法并比较了其优缺点。最后通过一个实... 详细信息

超快光谱技术是研究物质激发态过程的重要手段,本文对飞秒时间分辨荧光技术和飞秒泵浦探测技术这两个重要的超快光谱技术进行了详细介绍,阐述了系统的原理、光路及数据处理方法,给出了不同的实现方法并比较了其优缺点。最后通过一个实例说明这两个技术的互补性,通过结合使用两个系统,能够对科学问题进行更全面可靠的研究。

关键词：超快光谱荧光上转换泵浦探测