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聚合物微球负载金、铂和铑纳米粒子的制备

天津工业大学学报 2015年第1期34卷 22-27页

作者：魏俊富王静刘巍李可天津工业大学环境与化学工程学院天津300387

通过蒸馏沉淀聚合法制备表面带不同官能基团的单分散Poly(DVB-co-AA),Poly(EGDMA-co-VPy),Poly(EGDMA-co-HEMA)-SH聚合物微球,并以这些聚合物为载体,通过原位还原高价金属盐前体,制备了一系列不同粒径的单分散贵金属Au、Pt和Rh纳米粒子... 详细信息

通过蒸馏沉淀聚合法制备表面带不同官能基团的单分散Poly(DVB-co-AA),Poly(EGDMA-co-VPy),Poly(EGDMA-co-HEMA)-SH聚合物微球,并以这些聚合物为载体,通过原位还原高价金属盐前体,制备了一系列不同粒径的单分散贵金属Au、Pt和Rh纳米粒子.通过X射线光电子表面能谱(XPS)研究了聚合物载体与金属纳米粒子的相互作用,同时还分析了相互作用与粒径之间的关系.结果表明:不同官能团与金属纳米粒子间因得失电子产生相互作用,使得金属纳米粒子稳定于聚合物表面.对于同种金属,与聚合物载体的相互作用越强,粒径越小;对于同种聚合物载体,贵金属的电负性越强,粒径越大.

关键词：聚合物微球蒸馏沉淀聚合贵金属纳米粒子负载纳米粒子

结构缺陷与金属粒子协同增强g-C3N4光催化性能研究

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结构缺陷与金属粒子协同增强g-C3N4光催化性能研究

作者：丛宏锦东北石油大学

学位级别：硕士

随着社会的快速发展,能源短缺和环境污染已成为当今世界面临的两大难题,特别是水体中长期无法自然分解的持久性污染物,严重威胁了生态系统的平衡。太阳能作为一种可再生能源,因其丰富、清洁、安全等优点而受到广泛关注与研究,其中通过... 详细信息

随着社会的快速发展,能源短缺和环境污染已成为当今世界面临的两大难题,特别是水体中长期无法自然分解的持久性污染物,严重威胁了生态系统的平衡。太阳能作为一种可再生能源,因其丰富、清洁、安全等优点而受到广泛关注与研究,其中通过光催化技术对太阳能进行转化及利用,实现水中污染物的高效降解是一项具有学术价值和应用前景的工作。石墨相氮化碳(g-CN)因具有合适的带隙宽度、优异的热稳定性和化学稳定性、制备简单以及无毒无害等优点而深受青睐。但是,传统方法(如煅烧法)制备的g-CN由于比表面积小、可见光利用率低和光生电子-空穴复合率高等缺点,限制了其在光催化领域中的进一步应用。针对这些不足,研究者们提出了多种提高g-CN光催化活性的方法。本论文致力于通过调控g-CN的结构缺陷以及负载贵金属纳米粒子来提升其光催化性能,具体研究内容如下:(1)采用三聚氰胺和抗坏血酸为原料,经过高温煅烧获得具有更大比表面积的多孔g-CN纳米片(pg-CN),通过柠檬酸钠还原法负载金纳米粒子(Au NPs)得到Au/pg-CN复合光催化剂。与传统的g-CN相比,Au/pg-CN提高了可见光的吸收范围,增大了比表面积,为光催化反应提供了更多的活性位点;同时,Au NPs与pg-CN形成的异质结构减少了光生电子-空穴的复合;在降解罗丹明B和苋菜红两种有机染料的实验中展现出优异的光催化降解活性,其降解速率分别提高了3.9倍和5.7倍。(2)利用尿素前驱体的分子结构特点,高温煅烧尿素和抗坏血酸混合物制备出具有氧原子和氰基掺杂的g-CN(COCN),并通过硼氢化钠还原法在COCN上原位生长银纳米粒子(Ag NPs)。结合结构缺陷、局域表面等离子体共振效应和异质结的协同作用,使Ag/COCN复合光催化剂具有带隙窄,光吸收范围广和电荷分离速率快等优点,实现了对磺胺甲恶唑(SMX)的高效降解。通过优化Ag NPs的负载量,在模拟太阳光辐射下10%-Ag/COCN表现出优异的催化活性,仅在20 min内即可达到99.9%的降解效率,是目前所报道的光催化降解SMX最好的结果之一。

关键词：石墨相氮化碳可见光催化贵金属纳米粒子异质结有机污染物降解

基于功能化金纳米粒子构建的免疫传感器在肿瘤标记物检测中的应用

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基于功能化金纳米粒子构建的免疫传感器在肿瘤标记物检测中的应用

作者：杨玉莹山东理工大学

学位级别：硕士

随着电分析化学的发展,一些新的方法和技术不断出现,如凝胶膜生物传感器、细胞传感器、电化学免疫传感器。其中,电化学免疫传感器是一种将生物化学反应能转换为电信号的装置,它通常将生物成分如抗原-抗体连接到电极表面,起到生物分子识... 详细信息

随着电分析化学的发展,一些新的方法和技术不断出现,如凝胶膜生物传感器、细胞传感器、电化学免疫传感器。其中,电化学免疫传感器是一种将生物化学反应能转换为电信号的装置,它通常将生物成分如抗原-抗体连接到电极表面,起到生物分子识别或生物化学受体的作用。免疫法是利用抗体与抗原或半抗原之间的高选择性反应而建立起来的分析方法,它具有很高的选择性和较低的检出限。电化学免疫传感器是基于抗原与抗体反应而进行特异性的定量或半定量分析的集成元件,其中抗原和抗体是分子识别单元,他们与电化学换能单元相连接,并通过换能器将被测物质的浓度信息转变为相应的电信号,可以应用于多种抗原、半抗原或抗体的检测。纳米技术的快速发展极大的提高了疾病检测的灵敏度,其中金纳米粒子由于其特殊的物理化学性质得到了广泛关注。本文利用各种碳材料、金属氧化物、贵金属纳米粒子与金纳米粒子复合,构建了一系列的电化学免疫传感器,主要研究内容如下:1、基于Cr@Au@OMC构建的电化学免疫传感器对于人免疫球蛋白(IgG)的灵敏检测本实验构建了一种灵敏且新颖的夹心型电化学免疫传感器用于人免疫球蛋白的定量检测。将Cr与金纳米粒子和有序介孔碳(OMC)复合,制备了一种基于Cr@Au@OMC的复合纳米材料作为标记的无酶夹心型免疫传感器。该传感器用电沉积金为传感平台,提高了捕获和负载抗体的能力,同时通过控制Cr和Au纳米粒子的比例来提高二抗标记物Cr@Au@OMC对过氧化氢的催化能力,从而用于IgG高效性的检测。检测范围为1000 ng/mL,最低检测限为3.33fg/mL。该免疫传感器具备较低的检测限,较宽的检测范围和良好的重现性、选择性、稳定性。2、基于氮掺杂的石墨烯量子点构建的电化学免疫传感器对于癌胚抗原(CEA)的检测利用原位合成法合成一种新颖的PtPd/N-GQDs纳米复合材料,然后通过氨基与金纳米粒子的自组装,进一步使纳米复合材料PtPd/N-GQDs负载在金纳米粒子表面,最终制得PtPd/N-GQDs@Au。得到的PtPd/N-GQDs@Au具有良好的电催化性能、大的比表面积、良好的分散性能和电子转移能力,这些性能都有利于抗体的捕获和提高构建的免疫传感器的灵敏度,实现对癌胚抗原的定量检测。构建的免疫传感器的检测范围为5 fg/mL0 ng/mL,检测限为2 fg/m L。3、基于Au@Ag-Cu2O作为标记物构建的新型免疫传感器用于前列腺特异性抗原(PSA)的检测本体系构建了一种无酶的新颖的夹心型电化学免疫传感器用于对PSA的定量检测。金纳米粒子功能化的氮掺杂的石墨烯量子点(Au@N-GQDs)作为基底材料用于大量固定抗体并且提高电极导电性;双金属核壳结构的Au@Ag纳米粒子与金属氧化物氧化亚铜的复合物作为二抗标记物用于提高电化学信号,贵金属纳米粒子和金属氧化物的共同作用可以双重放大电化学信号,进而提高免疫传感器的灵敏度,降低检测限。在最佳测试条件下,该免疫传感器对PSA的线性检测范围0.01 pg/mL00 ng/mL,检测限低至3 fg/mL。

关键词：免疫传感器肿瘤标记物纳米材料金纳米粒子贵金属纳米粒子金属氧化物

导电聚合物/贵金属复合材料应用于C1小分子电催化氧化

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化学进展 2012年第9期24卷 1818-1836页

作者：任芳芳蒋丰兴周卫强杜玉扣徐景坤苏州大学材料与化学化工学部苏州215123 江西科技师范大学有机功能分子重点实验室南昌330013

低温燃料电池作为一种新型的能源装置,具有能量转换效率高、工作温度低、无污染、液体燃料处理简单、启动迅速等诸多优点,已成为世界各国竞相研究的热点。有机小分子的高效电催化氧化直接关系到低温燃料电池的发展和应用。低温燃料电池... 详细信息

低温燃料电池作为一种新型的能源装置,具有能量转换效率高、工作温度低、无污染、液体燃料处理简单、启动迅速等诸多优点,已成为世界各国竞相研究的热点。有机小分子的高效电催化氧化直接关系到低温燃料电池的发展和应用。低温燃料电池的电极材料主要是碳/贵金属复合材料,碳载体易导致贵金属粒子团聚、且易发生电氧化腐蚀等缺点降低了贵金属的利用率和电池的使用寿命。导电聚合物具有高的抗腐蚀性、高的表面积、低电阻和高稳定性得到很大关注。本文综述了近年来国内外导电聚合物/金属复合电极材料在燃料电池中的研究进展。

关键词：导电聚合物贵金属纳米粒子电沉积电催化氧化

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聚合物基模板制备中空介孔材料

化学进展 2018年第12期30卷 1899-1907页

作者：喻志超汤淳姚丽高庆徐祖顺杨婷婷湖北大学材料科学与工程学院湖北省高分子材料重点实验室武汉430062 中国地质大学纳米矿物材料及应用教育部工程研究中心武汉430074

中空介孔材料,尤其是硅基和碳基中空介孔材料,由于其孔道结构丰富、孔径可调、高比表面积、可容纳客体分子、良好的热稳定性和化学稳定性等特点已被广泛应用于催化、能量储存等众多领域。模板法是目前为止制备中空介孔结构最有效的方法... 详细信息

中空介孔材料,尤其是硅基和碳基中空介孔材料,由于其孔道结构丰富、孔径可调、高比表面积、可容纳客体分子、良好的热稳定性和化学稳定性等特点已被广泛应用于催化、能量储存等众多领域。模板法是目前为止制备中空介孔结构最有效的方法之一,其最大特点是可以通过对模板的调控来实现对中空介孔结构的控制。聚合物基模板种类繁多,主要包括嵌段共聚物、聚合物乳胶粒、天然/合成生物大分子及复杂结构高分子等;与传统的表面活性剂/无机氧化物模板相比,其自组装形态更加丰富,结构更易进行功能化修饰。同时,以聚合物为模板的合成反应条件更加温和可控,更有利于合成形态各异、功能丰富的中空介孔材料。本文综述了近年来不同聚合物基模板合成中空介孔材料的研究进展,并着重介绍了贵金属粒子负载的中空介孔材料在催化载体领域的应用;同时,指出了当前阻碍中空介孔材料发展的问题,并对其在催化领域的应用前景进行了展望。

关键词：中空介孔材料聚合物基模板二氧化硅/碳基材料贵金属纳米粒子催化载体

基于局域表面等离子体共振效应的光学生物传感器

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化学进展 2010年第1期22卷 194-200页

作者：肖桂娜蔡继业暨南大学纳米化学研究所广州510632

贵金属纳米粒子表现出许多常规块体材料所不具备的优异性能,其中局域表面等离子体共振(LSPR)特性是研究热点之一。LSPR的形状和位置与纳米粒子的组成、大小、形状、介电性质以及局域介质环境密切相关。基于这一特性,贵金属纳米粒子已广... 详细信息

贵金属纳米粒子表现出许多常规块体材料所不具备的优异性能,其中局域表面等离子体共振(LSPR)特性是研究热点之一。LSPR的形状和位置与纳米粒子的组成、大小、形状、介电性质以及局域介质环境密切相关。基于这一特性,贵金属纳米粒子已广泛应用于光学生物传感器、光过滤器和表面增强光谱等领域。本文对各种结构的贵金属纳米粒子的制备方法及其在光学生物传感器中的应用进行了综述,并对LSPR纳米传感器的未来发展前景做了展望。

关键词：贵金属纳米粒子局域表面等离子体共振光学生物传感器

多功能核壳结构纳米反应器的构筑及其催化性能

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化学进展 2022年第9期34卷 1911-1934页

作者：陈浩徐旭焦超男杨浩王静彭银仙江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212100

随着纳米科学技术的不断发展,通过调节纳米材料的组成、结构、形貌以及尺寸等,已经能够实现对纳米材料性能调控的目的。为了进一步赋予纳米材料以新的功能,拓展其在材料、化学、生物和医学等领域的应用,开发能够同时实现多种功能的新型... 详细信息

随着纳米科学技术的不断发展,通过调节纳米材料的组成、结构、形貌以及尺寸等,已经能够实现对纳米材料性能调控的目的。为了进一步赋予纳米材料以新的功能,拓展其在材料、化学、生物和医学等领域的应用,开发能够同时实现多种功能的新型纳米材料是非常有意义的。多功能纳米材料的获得方法之一是通过对简单纳米粒子表面包覆具有功能性的材料来实现,形成的复合结构称为核壳结构。核壳结构的核和壳可以由相同或不同的材料组成。通过改变内核和外壳材料的组成、结构以及表面性质等,从而可以赋予核壳结构纳米材料以特殊的光、电、磁、催化、吸附以及生物活性等。在核壳结构的基础上对核与壳进行可控化与功能化的改造,可形成空心结构以及蛋黄壳结构(或称拨浪鼓结构),其中的空腔可作为高效纳米反应器应用于催化的各个分支领域。本综述首先讨论了不同核壳结构纳米反应器的设计,然后重点介绍了这些纳米反应器在催化降解染料污染物、催化加氢反应、催化氧化反应以及催化级联反应这几类反应中的应用。最后,对多功能核壳纳米反应器未来的研究和发展提出了一些展望。

关键词：纳米反应器催化介孔硅贵金属纳米粒子过渡金属氧化物

金/银纳米粒子比色法检测钾离子和多巴胺的研究

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金/银纳米粒子比色法检测钾离子和多巴胺的研究

作者：孙玉凤江西理工大学

学位级别：硕士

现阶段尿检和血检主要依赖大型仪器设备,需要专业的操作人员且检测时间较长,无法做到实时、实地、快速检测。这给贫困地区的医疗和突发疾病的诊断带来了很大的挑战。因此实现快速、便捷、实时实地分析尿液/血液成分浓度,如钾离子(K)、... 详细信息

现阶段尿检和血检主要依赖大型仪器设备,需要专业的操作人员且检测时间较长,无法做到实时、实地、快速检测。这给贫困地区的医疗和突发疾病的诊断带来了很大的挑战。因此实现快速、便捷、实时实地分析尿液/血液成分浓度,如钾离子(K)、多巴胺(DA)等,对于人类的身体健康具有非常重要的现实意义。贵金属纳米粒子因其独特的局域表面等离子体共振(LSPR)效应,被广泛应用于比色检测,为尿液/血液中相关成分的分析提供了新思路。本论文构建了两种贵金属纳米粒子比色探针,并分别成功应用于尿液中K和尿液/血清中DA的快速检测。主要研究内容如下:1)基于聚集机理比色检测尿液中的K。将4-氨基二苯并-18-冠-6(ADC)通过Ag-N键连接到银纳米粒子(Ag NPs)上,制备出冠醚6修饰的Ag NPs(ADC-Ag NPs)。当待测溶液中存在K时,由于K的直径与冠醚6的空腔大小相匹配,K被包裹在两个冠醚的空腔之间,导致ADC-Ag NPs的聚集。溶液的颜色由亮黄色变为暗橙色,其对应的紫外-可见吸收光谱发生红移,从而达到检测K的目的。该K比色检测方法响应速度快(20 min),相对于尿液中常见物质而言对K具有良好的选择性和抗干扰能力。在最佳检测条件下,该检测探针检测灵敏度高,线性检测范围为0～100μM(R=0.993),裸眼检测限为20μM,紫外检测限为2.16μM。此外,对实际尿液样本的加标回收率为111%～124%,实现了尿液样本中K的现场可视化快速检测。2)基于抗刻蚀机理比色检测尿液和血清中的DA。基于DA对铜-金纳米粒子(Cu-Au NPs)的保护,抑制了碘化物对纳米粒子的刻蚀响应,纳米粒子溶液颜色不变红,同时紫外-可见吸收光谱不发生蓝移,成功构建了DA比色探针,以实现对尿液和血清中DA的可视化定量分析。该检测探针制备简单,无需特别修饰,稳定性和检测重复性良好。在最佳的实验条件下,该探针相对于生物样品中的其他组分而言对DA具有优异的选择性和抗干扰能力,且响应迅速(15 min),裸眼检测限为0.5μM,紫外检测限达0.142μM。此外,对尿液和胎牛血清样本的加标回收率为94.96%～103.31%,具有良好的实际应用价值。

关键词：贵金属纳米粒子钾离子多巴胺比色检测

Ag纳米粒子在太阳能电池、磁Fano共振和有机物催化方面的应用研究

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Ag纳米粒子在太阳能电池、磁Fano共振和有机物催化方面的应用研究

作者：刘立陕西师范大学

学位级别：硕士

以表面等离激元(surface plasmon)为基础的等离激元光学(plasmonics)已经成为物理、化学、材料和生物领域的研究重点。表面等离激元是由外界入射光电磁场与金属表面的自由电子相互作用而引发金属表面自由电子集体振荡产生的电磁波。如... 详细信息

以表面等离激元(surface plasmon)为基础的等离激元光学(plasmonics)已经成为物理、化学、材料和生物领域的研究重点。表面等离激元是由外界入射光电磁场与金属表面的自由电子相互作用而引发金属表面自由电子集体振荡产生的电磁波。如果入射光的频率与金属表面自由电子的固有频率相一致时,电场就会被局限在金属表面,并使得金属周围的电场增强,这使得金属与介质面产生独特的光学性质。而纳米粒子体系中各粒子间局域表面等离激元耦合也会产生电场增强等光学现象。通过改变贵金属纳米结构的尺寸金属,贵金属的材料,粒子周围介质环境,入射光的角度和类型等均能够对光有效而精准的调控。这促使亚波长结构的贵金属结构广泛应用于光电子器件。现阶段贵金属纳米结构已经被应用到医学、光学传感、太阳能电池,生物催化以及天文等多个方面。基于表面等离激元具有的特殊性质及其研究现状,目前大多数研究已经分别在等离子体太阳能电池,生物传感和光催化等方面都取得了很大的成功,因此本文设计了不同的贵金属纳米结构体系,分别就这三个方面进行研究和探讨,利用基于有限元方法的软件Comsol Multyphysics模拟分析这三类纳米结构的光学性质,分析了其对光的吸收,散射和消光特性,通过结合电场分布,磁场分布,电荷分布和电流密度分布进一步得出产生这些光学特性的本质原因。本研究主要包括三个方面：第一部分：等离子体薄膜太阳能电池通过改进传统的平滑的薄膜非晶硅太阳能电池表面,设计其表面成为栅型,进一步在非晶硅的底端置入一排银纳米粒子阵列,分析结构的对可见光的吸收光谱和峰值处的电场分布情况,优化模型使得结构在可见光区域对光有很强和宽的吸收。计算优化后模型中非晶硅对太阳光的吸收光谱和效率,光栅型表面有助于等离子体太阳能电池对400～700纳米处光的吸收,平均吸收率在90%以上,而电池底端置入的银纳米粒子有助于电池对700～900纳米范围内光的吸收。将此模型应用于太阳能电池中有利于电池对光的吸收进而提高电池效率。第二部分：纳米Y-型裂缝圆盘三聚体中电-磁Fano共振的调控在普通的银圆片上,开一个Y-型的裂缝,完整圆盘均分成三个扇形进而形成三聚体,计算纳米三聚体在可见光范围内的消光谱,分析消光峰值处的电场分布,磁场分布,电荷分布和电流密度图,得出此三聚体在长波长处会出现偶极磁共振模式,暗态磁共振模式和亮态偶极电共振模式,通过等离激元杂化理论得出,亮态和暗态之间耦合能够形成Fano共振,Fano共振可通过对三聚体的各项参数进行调控。这种电-磁之间的Fano共振可应用于光学传感器中。第三部分：TiO/贵金属核/壳纳米结构对光的调控设计TiO/贵金属核/壳纳米结构,分析核/壳结构产生的模式,改变核／壳比对核/壳纳米粒子产生的影响。计算复合核/壳结构纳米粒子对可见光的吸收光谱,能够将纯TiO的吸收调节至可见光,通过调节核/壳比来调节粒子共振吸收峰的位置,可将此模型应用与对有机物污染物的催化方面。

关键词：表面等离激元贵金属纳米粒子等离子体太阳能电池催化 Fano共振