检索结果-南通市图书馆

作者：赵庆盟昆明理工大学

学位级别：硕士

近年来,能源危机和环境污染严重制约了人类的生存和发展,光催化技术由于利用太阳能既能分解水产氢缓解能源危机又能降解污染物净化环境,受到了国内外研究者的广泛关注。铜铁矿CuGaO半导体光催化材料,由于其准二维层状结构特征以及响应... 详细信息

近年来,能源危机和环境污染严重制约了人类的生存和发展,光催化技术由于利用太阳能既能分解水产氢缓解能源危机又能降解污染物净化环境,受到了国内外研究者的广泛关注。铜铁矿CuGaO半导体光催化材料,由于其准二维层状结构特征以及响应可见光的潜力,受到了广泛的关注。虽然铜铁矿CuGaO材料有众多优点(较高的空穴迁移率,优异的化学稳定性等)以及广泛的应用范围(透明导电氧化物、各类太阳能电池等),但是研究工作者们在对铜铁矿CuGaO材料研究中发现,其带隙以及性能方面有较大的差异。究其原因,主要是目前对铜铁矿CuGaO的基本物理化学性质的研究未得到清晰准确的结论。因此,为了更好地发掘铜铁矿CuGaO光催化材料在可见光下的光催化潜力,本论文分别通过以下三个部分的内容对其展开研究:(1)通过实验结合理论计算的方式,对纯相铜铁矿CuGaO微晶的基本物理化学性质展开深入系统的研究。结果表明使用水热法可以制备出高结晶度的单相3R铜铁矿CuGaO微晶。结合实验光学性质表征和密度泛函理论证明了:该材料的间接带隙和直接带隙分别为1.378和2.467eV,可见光区域的光吸收主要来自于电子的间接跃迁;通过电化学、光电化学以及光催化活性测试得出3R铜铁矿CuGaO微晶的载流子浓度为1.54×10cm,光电流密度为21μA/cm,并证明了3R铜铁矿CuGaO微晶是可见光驱动下潜在、有前途的光催化剂,这为后续更好地发掘铜铁矿CuGaO光催化潜力打下坚实的基础。(2)在内容(1)纯相铜铁矿CuGaO微晶制备的基础上进行改性研究。提出了一种在溶剂中加入乙醇,并通过改变乙醇与水的溶剂比来制备不同纵横比CuGaO光催化材料的方法;实验结果表明在调控铜铁矿CuGaO的晶体生长过程中,乙醇不但起到溶剂的作用,而且还扮演着表面活性剂的作用。随着乙醇与水的比例增加,制备出的铜铁矿CuGaO样品在形貌上呈现出纵横比可调的纳米片形貌特征。这归因于铜铁矿CuGaO纳米片的薄层设计以及择优生长导致的可调纵横比,电化学、光电化学以及光催化活性测试结果发现:相比CuGaO微晶,纵横比最大(纵横比为60)的CuGaO纳米片的载流子浓度、光电流密度和光催化降解活性分别提高了3.8倍、2.1倍和2.6倍。(3)在内容(2)中选取光催化性能最优的铜铁矿CuGaO纳米片,与锐钛矿型TiO形成CuGaO/TiO异质结构,来进一步增强铜铁矿CuGaO的光催化性能。为此本论文通过微观结构表征,证明实验上制备出了高结晶度的纯相CuGaO/TiO异质结构光催化剂,随后通过光电化学以及光催化性能测试表征发现,CuGaO/TiO异质结构的构建使得在界面处发生强相互作用,产生内建电场,提高了载流子的分离效率,这使得CuGaO/TiO异质结构的光电流密度提高了1.24倍,光催化降解活性提高了1.3倍。上述研究结果为进一步开发高效层状结构光催化材料提供了新的研究思路和研究案例。

关键词：铜铁矿CuGaO2 调控形貌纳米片 CuGaO2/TiO2异质结构可见光响应光催化

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改性镍钴尖晶石催化氧化甲苯及机理研究

改性镍钴尖晶石催化氧化甲苯及机理研究

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作者：刘浩彬河北科技大学

学位级别：硕士

NiCoO催化氧化VOCs具有绿色、安全、无二次污染等优点,因而在VOCs降解领域被广泛关注。但NiCoO存在氧转化效率低、高价态金属比例低、比表面积小吸附能力差等问题,限制了其在实际中的应用。本文旨在通过掺杂非贵金属提高氧迁移速率、调... 详细信息

NiCoO催化氧化VOCs具有绿色、安全、无二次污染等优点,因而在VOCs降解领域被广泛关注。但NiCoO存在氧转化效率低、高价态金属比例低、比表面积小吸附能力差等问题,限制了其在实际中的应用。本文旨在通过掺杂非贵金属提高氧迁移速率、调控晶面改变材料表面化学性质及组成、改性碱环境和调整水热时长调控材料物理结构制备高性能NiCoO催化剂。研究内容如下:1)为了提高NiCoO催化剂活性氧迁移速率,采用浸渍法、共沉淀法和水热法掺杂具有优异储-放氧能力的Ce制备高氧转化速率的NiCoO尖晶石催化剂,并改变掺杂量来探究催化剂掺杂量对催化氧化性能的影响。当甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h,催化剂体积为0.5m L时,一次水热法制备15%Ce/NiCoO催化剂降解甲苯性能最优(T=267℃),在267℃下催化氧化72h后催化剂性能无显著变化。2)暴露不同晶面,对于材料的表面化学组成和化学性质具有重要的影响,为研究其晶面对于提升材料催化活性的影响规律。采用水热法成功制备了具有特定暴露晶面的NiCoO尖晶石催化剂,并探究不同晶面对催化氧化性能的影响。制备条件为水热温度170℃、水热时长17h、焙烧温度300℃、焙烧时间200min时,NiCoO片状暴露{110}晶面,表面高价态金属浓度较大,且具有较好的氧化还原性质及较高浓度的表面吸附氧,此片状材料催化氧化甲苯性能最优。当甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h,催化剂体积为0.5m L时,NiCoO片状催化剂催化氧化甲苯性能最优(T=256℃),在256℃下催化氧化72h后催化剂性能无显著变化。3)在表面化学组成及表面化学性质一定的基础上,为研究不同物理结构,对提高NiCoO催化性能的影响规律。采用水热法改变催化剂的制备条件及水热时长制备了具有不同物理结构的NiCoO尖晶石催化剂。并探究比表面积对其催化氧化性能的影响。结果表明:制备条件为水热温度170℃、水热时长8h、焙烧温度300℃、焙烧时间200min时,材料具有最大的比表面积且催化氧化甲苯性能最优。当甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h,催化剂体积为0.5m L时,8h NiCoO催化剂催化氧化甲苯性能最优(T=199℃)。

关键词： Ce掺杂晶面工程调控形貌 NiCo2O4 催化氧化甲苯

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钛基双金属氢氧化物的改性及抗菌性能研究

钛基双金属氢氧化物的改性及抗菌性能研究

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作者：马铭瑞长春理工大学

学位级别：硕士

抗生素的滥用,导致耐药菌问题日益严重,高效持久抗菌材料的开发迫在眉睫。传统有机抗菌剂针对性强,但存在易分解以及可能引起耐药菌的问题。与之相比,无机抗菌剂具有安全持久、抗菌广谱性的特点,但针对性较弱。因此,人们致力于研究和开... 详细信息

抗生素的滥用,导致耐药菌问题日益严重,高效持久抗菌材料的开发迫在眉睫。传统有机抗菌剂针对性强,但存在易分解以及可能引起耐药菌的问题。与之相比,无机抗菌剂具有安全持久、抗菌广谱性的特点,但针对性较弱。因此,人们致力于研究和开发新型抗菌剂,以避免反复投加短效抗菌材料而引起耐药菌的出现,光催化抗菌技术因其环境友好、价格低廉、反应条件温和等优点逐渐进入大众的视野,成为了当下研究的热点。光催化抗菌技术利用半导体材料吸收太阳光发生光催化反应,产生具有极强氧化能力的空穴(h)和极强还原能力的(e),e和h可以直接与细菌接触,从而杀灭细菌。e和h也可以分别与O和水中的OH反应生成强氧化性的·O、HO和·OH,破坏细菌的结构、DNA和蛋白质,从而抑制细菌的生长和繁殖,起到抗菌的作用。但是传统光催化剂比如氧化锌和二氧化钛依旧存在许多问题:太阳光利用率低,只能被紫外光激发;光生载流子易复合等,限制了实际应用。针对这个问题,研究者希望提升材料的太阳光利用率和抗菌性能以增强实际应用能力。层状双金属氢氧化物(LDHs)是一类典型的阴离子型层状材料,具有稳定的金属氢氧化物层和可交换的层间阴离子、低毒性以及良好的生物相容性,由于其自身禁带宽度窄、能够吸收可见光且化学组成可调的优点,成为了极佳的候选人。而目前制备的LDHs多以大片层形貌为主,光生载流子易复合,本研究利用LDHs化学组成可调性,通过掺杂Pt的方式,调控CoTi-LDH的形貌、晶体结构和比表面积。利用XRD、SEM、BET等对其晶体结构、形貌进行表征,在可见光条件下,考察这些因素对光催化抗菌性能的影响。并利用光电化学、自由基实验探究其微观机理。具体研究内容如下:1)利用水热法成功掺杂Pt,将CoTi-LDH原本的片层形貌调控为立方体状形貌,获得了Pt-CoTi-LDH-HO,且Pt的掺杂量可调节,根据Pt的掺杂量不同,获得了0.1%Pt-CoTi-LDH-HO、0.5%Pt-CoTi-LDH-HO以及1%Pt-CoTi-LDH-HO。由于Pt的掺杂,与CoTi-LDH相比,Pt-CoTi-LDH-HO的结晶度更高,且比表面积从CoTi-LDH的18.2m/g提升至54.8m/g,不同Pt掺杂量的材料在可见光照射下均表现出了较为不错的抗菌性能。详细讨论了光照时间和Pt掺杂量对其抗菌性能的影响,结果表明CoTi-LDH在光催化1 h后抗菌率为64.2%,而Pt-CoTi-LDH-HO在光催化1 h后达到完全抗菌,且在Pt掺杂量为0.5%时展现出最优抗菌性能,说明Pt的掺杂在调控了形貌的同时,提升了抗菌性能。通过光电化学测试、扫描电镜、透射电镜和活性氧物质检测揭示了微观抗菌机理:Pt-CoTi-LDH-HO是依靠光催化产生的电子和空穴达到抗菌目的,其中电子起主要作用。2)由于Ti源溶于水后发生快速水解,在水中引入乙二醇作为Ti源的螯合剂,进一步调控CoTi-LDH的形貌,探究材料形貌对抗菌活性的影响。利用溶剂热法成功掺杂Pt,获得了棒状Pt-CoTi-LDH,根据Pt的掺杂量不同,得到了0.1%Pt-CoTi-LDH-EG、0.5%Pt-CoTi-LDH-EG以及1%Pt-CoTi-LDH-EG,与CoTi-LDH相比,同样获得了更高的结晶度以及更大的比表面积,将CoTi-LDH的比表面积从18.2m/g提升至26.7m/g。详细讨论了光照时间和Pt掺杂量对其抗菌性能的影响,结果表明CoTi-LDH在光催化1.5 h后抗菌率为97.6%,而Pt-CoTi-LDH-EG在光催化1.5 h后达到完全抗菌,且在Pt掺杂量为0.5%时展现出最优抗菌性能,说明在加入乙二醇后抗菌性能略有提升,形貌的改变确实会对抗菌性能造成影响,且抗菌性能与比表面积呈正相关。通过光电化学测试、扫描电镜、透射电镜和活性氧物质检测揭示了微观抗菌机理:Pt-CoTi-LDH-EG是依靠电子和超氧自由基达到抗菌目的。本论文通过掺杂Pt和调控溶剂,成功制备了两种不同形貌的CoTi-LDH纳米材料,都增强了原本抗菌性能,达到了预期效果。揭示了形貌、结晶度及比表面积对材料抗菌性能的影响,其中结晶度良好、比表面积最大的立方体状Pt-CoTi-LDH-HO抗菌性能最好,传统CoTi-LDH抗菌性能最差,说明材料的抗菌性能与材料的形貌、结晶度以及比表面积相关联。研究结果为进一步构建高效、稳定的层状双金属氢氧化物抗菌材料提供了理论和实验依据。

关键词： LDHs 金属掺杂调控形貌光催化抗菌

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不同溶剂诱导的中间相对钙钛矿薄膜结晶的影响

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石家庄铁道大学学报（自然科学版） 2023年第4期36卷 114-119页

作者：尚志丰任英科石家庄铁道大学工程训练中心河北石家庄050043 河北科技大学理学院河北石家庄050018

有机-无机杂化钙钛矿(MAPbI_(3))太阳能电池的光电转化效率增长飞速而被广泛关注。然而由于PbI_(2)的生长速率要快于MAI的生长速率,导致钙钛矿晶体的形貌难以控制。因此,制备MAPbI_(3)过程中统一MAI和PbI_(2)生长速率极为重要。二甲基... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿(MAPbI_(3))太阳能电池的光电转化效率增长飞速而被广泛关注。然而由于PbI_(2)的生长速率要快于MAI的生长速率,导致钙钛矿晶体的形貌难以控制。因此,制备MAPbI_(3)过程中统一MAI和PbI_(2)生长速率极为重要。二甲基甲酰胺(DMF)和二甲基亚砜(DMSO)作为氧给体可与PbI_(2)形成配合物,用来制备致密的钙钛矿薄膜。通过改变前驱体溶液中DMF和DMSO的比例,调控中间相的形成过程实现了对晶体生长速率的调控。此外,DMSO与PbI_(2)的配位能力要强于DMF,并且DMSO更容易与路易斯酸PbI_(2)的S=O双键发生作用,影响晶体的生长速率。最后,基于最佳浓度的DMSO前驱体溶液制备的钙钛矿薄膜的光伏器件,其光电转化效率可以达到16.41%。

关键词：薄膜技术钙钛矿太阳能电池路易斯酸碱中间相调控形貌

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