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一锅链增长—逐步增长点击分散聚合制备软—硬功能补丁粒子

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一锅链增长—逐步增长点击分散聚合制备软—硬功能补丁粒子

作者：姜昆北京化工大学

学位级别：硕士

补丁粒子指具有一或多个不同化学或物理特性区域的粒子,补丁间或补丁与其他物质间具有定向相互作用,使补丁粒子具有很多特殊功能和应用,如用作多级结构材料构件、固体表面活性剂、药物载体和传感器等。目前,已发展出许多制备补丁粒子的... 详细信息

补丁粒子指具有一或多个不同化学或物理特性区域的粒子,补丁间或补丁与其他物质间具有定向相互作用,使补丁粒子具有很多特殊功能和应用,如用作多级结构材料构件、固体表面活性剂、药物载体和传感器等。目前,已发展出许多制备补丁粒子的方法。其中,种子溶胀-聚合相分离(种子相分离)法是应用较为广泛的一种方法,能够大量制备补丁粒子,且粒子形貌易于调控。然而,该法涉及步骤较多,且补丁粒子各区域功能化较困难。本课题组将分散聚合过程中的增长粒子作为动态变化的种子,发展了一锅(两步、一步加料)分散聚合制备补丁粒子的方法,结合点击反应,可调控补丁粒子新生成部分的形貌、结构和组成,但没有对该过程进行系统研究。通常利用传统自由基链增长聚合制备球形粒子及补丁粒子,最近几年开始利用非均相逐步点击聚合直接制备球形粒子,该法具有聚合条件温和、粒子易于功能化等优点,但是所得粒子的Tg较低,且未涉及非球形或补丁粒子的制备。本论文在一锅苯乙烯链增长分散聚合过程中结合巯基-烯逐步点击聚合,制备形貌、结构和组成可调控的补丁粒子,并探讨所得粒子的功能化及应用。论文主要工作如下:1.以甲醇/水(MeOH/H2O=6/4)混合液为分散介质,单体为苯乙烯(St)、苯乙烯磺酸钠(NaSS),引发剂为偶氮二异丁腈(AIBN)进行分散聚合。过程中加入巯基-烯点击单体聚合,获得了含有硬核(PSt,Tg较高)及软壳层、单或多孔、单或多凸起(点击聚合物,Tg较低)的粒子。探讨了点击单体加入时间、用量、配比及单体种类等对粒子形貌、结构和组成的影响;2.通过SEM和TEM观察、凝胶含量和转化率测定及FTIR分析,考察了加入点击试剂后粒子形貌、组成的演变过程及聚合行为。确定了补丁粒子的形成机理:PSt与点击聚合物的Tg及亲水性不同,导致分相、形成补丁粒子;等摩尔巯基-烯投料,发生非等摩尔反应,得到含过量-C=C-或-SH功能粒子;3.对补丁粒子不同区域进行了选择功能化:利用PSt核表面-SO3-负载磁性粒子,利用补丁处-SH吸附Ag纳米粒子,利用补丁处-SH或-C=C-与功能单体点击反应,得到荧光标记补丁粒子、超疏水/亲水粒子,进一步获得了超疏水/亲水粒子膜。

关键词：补丁粒子点击聚合一锅分散聚合功能化

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利用嵌段共聚物生成补丁粒子

利用嵌段共聚物生成补丁粒子

2011年全国高分子学术论文报告会

作者：张静孙昭艳吕中元吉林大学理论化学计算国家重点实验室理论化学研究所中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学重点实验室

＜正＞拥有各向异性特性的补丁粒子能够自组装形成许多特殊结构,因而在材料学和生物学领域得到广泛的应用。然而在纳米技术领域,制备具有准确尺寸和对称性的补丁粒子依然是一个重要挑战。我们提出一种简单且准确的制备补丁粒子的方法。... 详细信息

＜正＞拥有各向异性特性的补丁粒子能够自组装形成许多特殊结构,因而在材料学和生物学领域得到广泛的应用。然而在纳米技术领域,制备具有准确尺寸和对称性的补丁粒子依然是一个重要挑战。我们提出一种简单且准确的制备补丁粒子的方法。这种补丁粒

关键词：补丁粒子嵌段共聚物可控对称性

利用嵌段共聚物自组装制备补丁粒子的计算机模拟研究

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利用嵌段共聚物自组装制备补丁粒子的计算机模拟研究

中国化学会第28届学术年会

作者：吕中元张静吉林大学理论化学研究所

＜正＞各向异性的补丁粒子能够在更大的尺度上自组装形成许多特殊结构,因此近来倍受关注。然而在纳米技术领域,制备具有准确尺寸和对称性的补丁粒子依然是一个重要挑战。我们利用计算机模拟,从嵌段共聚物出发,提出一种简单且准确的制备... 详细信息

＜正＞各向异性的补丁粒子能够在更大的尺度上自组装形成许多特殊结构,因此近来倍受关注。然而在纳米技术领域,制备具有准确尺寸和对称性的补丁粒子依然是一个重要挑战。我们利用计算机模拟,从嵌段共聚物出发,提出一种简单且准确的制备补丁粒子的方法。这种补丁粒子的尺寸在10纳米左右,并且具有可

关键词：嵌段共聚物自组装补丁粒子

一锅链增长/逐步点击分散聚合制备功能补丁粒子及应用研究

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一锅链增长/逐步点击分散聚合制备功能补丁粒子及应用研究

中国化学会2017全国高分子学术论文报告会

作者：刘莲英刘艺盈姜昆杨万泰北京化工大学

功能微球一般采用非均相自由基链增长聚合制得,最近几年开始利用非均相点击聚合制备功能微球,但所得微球Tg较低且未涉及异形或补丁粒子制备。种子乳液聚合是一种常用、可大量制备异形粒子的方法,但需经历溶胀、聚合等多步骤。本论文在... 详细信息

功能微球一般采用非均相自由基链增长聚合制得,最近几年开始利用非均相点击聚合制备功能微球,但所得微球Tg较低且未涉及异形或补丁粒子制备。种子乳液聚合是一种常用、可大量制备异形粒子的方法,但需经历溶胀、聚合等多步骤。本论文在一锅分散体系中结合点击聚合与自由基链增长聚合,像制备一般球形粒子一样,简单、直接大量制备形貌、结构、组成和性能可调控的硬核-可点击软补丁粒子。考察了点击单体加入时间、用量、配比及种类等对粒子形貌、组成及聚合行为的影响,研究了增长粒子分相形成补丁粒子的机理、点击单体等摩尔投料而非等摩尔反应的聚合行为。进一步,利用粒子不同区域表面官能基团,在不同区域负载了Fe3O4、Ag纳米粒子,制备了超疏/亲水粒子膜以及荧光补丁粒子。所得补丁粒子可应用于生物分子固定及MRI诊断、SERS检测、超疏/亲水涂层制备及荧光标记等领域。

关键词：补丁粒子分散聚合链增长聚合点击聚合

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从单链聚合物自组装设计补丁纳米粒子

从单链聚合物自组装设计补丁纳米粒子

中国化学会第30届学术年会-第四十分会：纳米体系理论与模拟

作者：杨茜张静吕中元吉林大学理论化学研究所超分子结构与材料国家重点实验室

单链聚合物在一定的条件下能够自组装形成一些具有对称性的纳米团簇结构。以这些低能量结构为基础,可以进一步设计具有特定结构的多组分自组装基元,这对自下而上设计多级自组装结构具有重要意义。我们发现,可以控制嵌段共聚物的嵌段序... 详细信息

单链聚合物在一定的条件下能够自组装形成一些具有对称性的纳米团簇结构。以这些低能量结构为基础,可以进一步设计具有特定结构的多组分自组装基元,这对自下而上设计多级自组装结构具有重要意义。我们发现,可以控制嵌段共聚物的嵌段序列以及嵌段之间相互作用,选择性地获得具有高对称性的补丁纳米粒子。此外,基于一些低能量、高对称性单链自组装结构,我们对一条单链二组分聚合物的序列和相互作用强度进行反向设计。结果表明,可以通过预先给定目标自组装结构,反向设计一条单链二组分聚合物的序列和相互作用强度,使得它的低能量结构中目标结构所占的百分数从小于1%变为大于90%。

关键词：补丁粒子聚合物自组装模拟

ACB三嵌段粒子分级自组装的布朗动力学研究

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高等学校化学学报 2014年第5期35卷 1037-1043页

作者：李洋李延春吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室长春130023

利用布朗动力学方法研究了ACB三嵌段粒子的分级自组装过程.由第一级组装得到的结构作为第二级组装的初始构型,通过调控体系中补丁B部分的吸引强度和补丁粒子的浓度,研究了第二级组装过程中形成有序结构的影响因素.通过设计组装模型、组... 详细信息

利用布朗动力学方法研究了ACB三嵌段粒子的分级自组装过程.由第一级组装得到的结构作为第二级组装的初始构型,通过调控体系中补丁B部分的吸引强度和补丁粒子的浓度,研究了第二级组装过程中形成有序结构的影响因素.通过设计组装模型、组装规则和组装路线,得到了蜂巢状网络结构和金刚石状结构.结果表明,在较高的吸引强度和适当的浓度下,可以得到更多且更规整的蜂巢状结构;较高和较低的吸引强度和浓度都不利于金刚石状结构的形成.

关键词：补丁粒子布朗动力学分级自组装 ACB三嵌段粒子蜂巢状结构金刚石状结构

各向异性粒子的计算机设计及其组装结构的模拟

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化工学报 2014年第7期65卷 2513-2519页

作者：郭若海燕立唐清华大学化学工程系先进材料教育部重点实验室北京100084

通过对各向异性粒子表面'补丁'的类型、数量、位置等因素进行设计和调控,研究了各向异性粒子的定向可控自组装。对表面修饰的球、棒等粒子的自组装行为模拟表明,其组装结构取决于粒子本身的各向异性及表面'补丁'的性质,并且可以通过合... 详细信息

通过对各向异性粒子表面'补丁'的类型、数量、位置等因素进行设计和调控,研究了各向异性粒子的定向可控自组装。对表面修饰的球、棒等粒子的自组装行为模拟表明,其组装结构取决于粒子本身的各向异性及表面'补丁'的性质,并且可以通过合理设计得到目标微结构。如果使用动态共价键将分子链接枝到粒子表面,可以得到具有动态响应性质及有序组装结构的'智能'材料。另外,基于生物分子螺旋结构的仿生设计,在粒子表面设计修饰上特定的互补的'补丁'对,得到了可调整螺距和半径的螺旋组装结构,可用于制备具有不同催化或光学活性的手性材料。这些研究表明,通过合理设计粒子表面性质,可以制备出具有特定目标结构和性质的粒子组装结构,极大地拓宽了纳米粒子、胶体粒子在生物、医药和光电器件材料等方面的应用范围。

关键词：计算机模拟纳米粒子胶体补丁粒子自组装

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微通道中组装各向异性粒子的数值模拟

微通道中组装各向异性粒子的数值模拟

作者：陶君天津大学

学位级别：硕士

各向异性粒子是新型功能材料的构筑基元，粒子的非中心对称特性可以构造出一系列内部结构精确可控的纳米或微米胶体材料，在化工、医药、生物、食品、电子等许多领域都有非常重要的应用。尽管现有的各向异性粒子制备技术无法满足工业实... 详细信息

各向异性粒子是新型功能材料的构筑基元，粒子的非中心对称特性可以构造出一系列内部结构精确可控的纳米或微米胶体材料，在化工、医药、生物、食品、电子等许多领域都有非常重要的应用。尽管现有的各向异性粒子制备技术无法满足工业实际应用，但是由于其具有新颖的形态学特征和巨大的应用潜力，各向异性粒子的合成与制备技术受到了研究者的广泛关注。液滴技术是以微流控芯片为基础用于操纵微小体积液滴的技术，能够精确控制液滴体积并且对液滴执行聚并、液滴内混合和液滴分选等操作。液滴作为微反应器具有样品消耗少、内环境稳定、内部混合迅速等优点，广泛的应用于快速分析、先进材料合成、蛋白质结晶和生物细胞分析等领域。边界元法具有高精度和降低计算维数的优点，在处理无限域或复杂几何形状问题上具有很高的灵活性。结合谱方法的“无穷阶”收敛性，本文采用二维波谱边界元素法对液滴在低雷诺数下的流变学特性进行模拟。在计算过程中，采用四阶龙格库塔算法来降低计算误差并提出界面重构技术用于模拟液滴聚并过程。液滴的聚并过程涉及到较短的时间和长度尺度，通过实验手段研究较为困难，目前液滴聚并的机理仍在探索之中。本文采用波谱边界元素法对大小相同的液滴正向碰撞过程中液滴间界面变化情况进行了模拟，研究了液滴间中心距离以及液滴内流场随时间变化情况，并提出界面重构算法对十字形微通道内相同大小液滴的聚并过程进行了模拟。本文提出了一种新型微流体装置用于组装具有补丁精确定位的各向异性粒子。这种装置由微流体四轮磨(MFRM)和十字形通道耦合而成，通过调整进出口流量可以在装置的中心腔体内产生从完全延展流到剪切流再到完全旋转流的所有流动情况。结合边界积分方法本文绘制了不同流动情况下装置内流动速度矢量图和流线分布图。根据模拟结果本文提出了在这种新型装置内制备各向异性粒子的方案，并且对制备含有三个补丁的各向异性粒子的操作过程进行了说明，研究了旋转时间、黏度和小液滴半径对补丁相对位置的影响，并指出了操作过程中应采用的最佳流量范围。本文的研究结果为制备补丁精确定位的各向异性粒子提供了一个新的思路，对利用微流控技术制备粒子具有重要的指导意义。

关键词：波谱边界元素法聚并十字形-四轮磨微通道补丁粒子组装

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选区修饰聚合物纳米粒子的制备及高级自组装

选区修饰聚合物纳米粒子的制备及高级自组装

作者：王凤洋安徽师范大学

学位级别：硕士

分子自组装是超分子化学重要的组成部分，主要是指构筑基元借助于分子内或分子间的弱相互作用形成周期有序的结构。这些弱相互作用包括亲水-疏水相互作用、氢键、主-客体包结作用、静电作用以及π-π相互作用等。用于组装的构筑基元有... 详细信息

分子自组装是超分子化学重要的组成部分，主要是指构筑基元借助于分子内或分子间的弱相互作用形成周期有序的结构。这些弱相互作用包括亲水-疏水相互作用、氢键、主-客体包结作用、静电作用以及π-π相互作用等。用于组装的构筑基元有生物大分子、有机/无机分子、高分子以及粒子等。近年来，氢键在分子自组装领域被广泛采用，聚合物纳米的制备及高级自组装也备受关注。我们课题组利用非共价交联诱导胶束化的方法制备出结构可控的聚合物纳米粒子，并以其为构筑单元，对其高级自组装的行为和规律进行了研究。本论文主要分为以下几个方面： 1选区修饰聚合物纳米粒子形成结构可控的二聚体超级结构在共同溶剂DMF中，利用氢键作用，采用1,3-丙二胺或1,4-丁二胺交联嵌段聚合物P2VN-b-PAA和PEO-b-PAA得到混合壳胶束，随后转移到PEO的选择性溶剂HO中透析24小时，通过单个粒子内部的微相分离作用形成一边亲水，另一边疏水的不对称粒子。由于疏水相互作用，这种不称粒子一旦形成就会在HO中组装成二聚体的超级结构。 2选区修饰聚合物纳米粒子制备聚合物的双螺旋结构在共同溶剂DMF中利用小分子1,6-己二胺作为交联剂，交联嵌段聚合物P2VN-b-PAA和PEO-b-PAA中相同的PAA嵌段，制备出以P2VN嵌段和PEO嵌段为壳层，以HDA和PAA非共价交联的网络为核的溶剂溶胀的混合壳胶束。随后将其转移到PEO的选择性溶剂HO中透析24小时，由于1,6-己二胺中烷基碳链较长导致形成的杂壳胶束直径较大，曲率半径较小，在转移到水相后由于微相分离作用和疏水相互作用杂壳胶束转变成柱状胶束，该柱状胶束在经过动力学和热力学的共同作用最后演变成双螺旋结构。 3烷基二胺交联剂中烷基碳链的长度对聚合物胶束粒子形貌和尺寸的影响在DMF中用1,3-丙二胺，1,4-丁二胺，1,5-戊二胺，1,6-己二胺和1,12-十二烷基二胺交联嵌段聚合物P2VN-b-PAA，比较不同长度碳链的烷基二胺作为交联剂得到胶束的形貌和尺寸的异同。

关键词：嵌段聚合物自组装补丁粒子氢键疏水相互作用