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壳聚糖可注射水凝胶制备及药物缓释行为

化工新型材料 2017年第9期45卷 150-152页

作者：王倩倩陈大俊东华大学材料科学与工程学院上海201620

通过溶胶-凝胶法制得壳聚糖(CS)/β-甘油磷酸钠(GP)可注射水凝胶,研究了不同成胶温度对凝胶机械性能、微观形貌、溶胀性能以及药物缓释性能的影响。结果表明,较高的成胶温度使凝胶内氢键作用增强、有效交联密度增大,导致凝胶的机械性能... 详细信息

通过溶胶-凝胶法制得壳聚糖(CS)/β-甘油磷酸钠(GP)可注射水凝胶,研究了不同成胶温度对凝胶机械性能、微观形貌、溶胀性能以及药物缓释性能的影响。结果表明,较高的成胶温度使凝胶内氢键作用增强、有效交联密度增大,导致凝胶的机械性能增强,使凝胶的三维网络更加致密,并延缓了药物的释放时间。当成胶温度为60℃时,CS/GP可注射水凝胶抗拉强度为3.13MPa,平衡溶胀率为6.27g/g;制得的CS/GP/阿司匹林(ASA)载药水凝胶的药物释放速率常数为5.09×10-3/min,具有较好的应用前景。

关键词：壳聚糖可注射水凝胶成胶温度交联密度药物缓释

壳聚糖/聚己内酯药物缓释贴片的制备及释药性能研究

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壳聚糖/聚己内酯药物缓释贴片的制备及释药性能研究

作者：吴海超东北林业大学

学位级别：硕士

本文的目的是制备一种高效和具有可控药物释放的经皮给药贴片并对其释药性能进行研究。采用聚己内酯（PCL）作为药物载体材料,通过熔融沉积成型（FDM）打印技术制备具有类石墨烯层间交错网络结构（GLINS）的经皮给药贴片。通过引入壳聚... 详细信息

本文的目的是制备一种高效和具有可控药物释放的经皮给药贴片并对其释药性能进行研究。采用聚己内酯（PCL）作为药物载体材料,通过熔融沉积成型（FDM）打印技术制备具有类石墨烯层间交错网络结构（GLINS）的经皮给药贴片。通过引入壳聚糖（CS）并调节其负载量,在贴片上形成可控的多孔结构作为药物释放通道,以改善结构致密的问题从而实现药物可控、高效地释放。以布洛芬（IBP）作为模型药物,制备了CS/IBP/PCL线材,并对其的FDM打印工艺参数进行了优化。在此基础上,设计和制备具有类石墨烯层间交错网络结构（GLINS）的经皮给药贴片,并研究了不同配方体系对加工工艺、复合材料性能和贴片释药性能的影响。以熔融沉积成型力学试件的拉伸强度、类石墨烯层间交错网络结构贴片的质量评价打印效果,研究工艺参数对CS/IBP/PCL复合材料可打印性的影响。本实验所选取的打印温度、平台温度、打印速度、层高和喷头直径均能实现对熔融沉积成型力学试件和GLINS贴片的打印。当打印温度为120℃、平台温度为0℃、打印速度为60 mm/s、层高0.2 mm和喷头直径为0.8 mm时,熔融沉积成型力学试件拉伸强度最大,同时GLINS贴片质量也最大,此时获得了较为理想的熔融沉积成型加工工艺参数。通过制备不同药物含量的CS/IBP/PCL 3D打印线材并采用FDM技术制备GLINS贴片,探究药物添加量对CS/IBP/PCL 3D打印线材性能和GLINS贴片释药性能的影响。随着药物添加量不断增大,3D打印线材拉伸强度、复数黏度、储能模量及损耗模量均有所下降。通过结合SEM和X射线衍射综合评价3D打印线材,发现IBP以无定形状态分散在载体当中,在药物添加量为0-20 wt%时,均未见团聚现象。随着药物含量增加,3D打印GLINS贴片的释药率得到显著提高,从27.9%提高到99.6%。制备不同CS含量的CS/IBP/PCL 3D打印线材并采用FDM技术制备GLINS贴片,探究CS添加量对CS/IBP/PCL 3D打印线材性能、释药通道和GLINS贴片释药性能的影响。得到的优化配方为:PCL含量为68wt%,IBP含量为12wt%和CS含量为20wt%。通过SEM观察到此时释药通道形成最多,GLINS贴片具有最佳的体外释药行为,在120 h内释药率从未添加CS时的62.3%提高到99.3%。IBP的释放机理为扩散-溶蚀型。以乙基纤维素（EC）、微晶纤维素（MCC）和羟丙基甲基纤维素（HPMC）作为药物释放改性剂,研究了三种释放改性剂对IBP/PCL 3D打印线材性能及GLINS贴片释药性能的影响。添加MCC释放改性剂的3D打印线材力学性能最佳、复数黏度最大,三种释放改性剂均没有与载体和药物发生化学反应,并且均以无定形状态存在于载体中。此外,MCC释放改性剂对3D打印GLINS贴片的释药率提高最为显著。

关键词：纤维素药物缓释聚己内酯壳聚糖熔融沉积成型

柞蚕丝素蛋白/海藻酸钠复合膜的制备及其药物缓释行为研究

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柞蚕丝素蛋白/海藻酸钠复合膜的制备及其药物缓释行为研究

作者：安凯厦东北大学

学位级别：硕士

柞蚕丝素蛋白是一种良好的天然生物材料,含有利于细胞粘附生长的RGD序列。目前研究,家蚕的蛋白溶液工艺基本成熟,但柞蚕丝与家蚕丝结构不同,获得可溶性再生柞蚕丝素蛋白的工艺复杂且不成熟。海藻酸钠具有良好生物相容性和凝胶活性,但海... 详细信息

柞蚕丝素蛋白是一种良好的天然生物材料,含有利于细胞粘附生长的RGD序列。目前研究,家蚕的蛋白溶液工艺基本成熟,但柞蚕丝与家蚕丝结构不同,获得可溶性再生柞蚕丝素蛋白的工艺复杂且不成熟。海藻酸钠具有良好生物相容性和凝胶活性,但海藻酸钠的亲水性太强,易发生药物突释,故而引入柞蚕丝素蛋白以调节并改善海藻酸钠的突释情况。采用现有文献报道的工艺会使丝素Ⅰ的α-螺旋结构在不同程度上转化为丝素Ⅱ的β-折叠结构,且难以得到可溶性蛋白粉末。首先,为解决该问题,本论文通过大量的工艺条件探索发现:采用5 g/L的Na2C03溶液对柞蚕丝进行脱胶处理,并在105℃下用Ca(NO3)2·4H2O进行溶解,然后在4℃下透析,-80℃下冷冻干燥,可制得水溶性再生柞蚕丝素蛋白粉末。其次,以再生柞蚕丝素蛋白(SF)和海藻酸钠(SA)为原料制备复合膜,利用SEM、XRD、FTIR和TGA等手段对复合膜的结构、形貌和热稳定性等进行测试表征,复合膜中SF以构象稳定的β-折叠结构存在,与SA具有良好的相容性,可形成多孔隙结构,表面润湿性良好:复合膜中大量的氢键、静电作用和Ca2+络合作用使得分子链更加稳定。本文探究了 SF与SA 比例、PEG添加量、Ca2+浓度、成膜碱性条件和温度等工艺条件对复合膜的力学性能、溶胀性能及溶失率的影响,最终确定在SF:SA为4:6、PEG添加量3%,Ca2+浓度1.4%、pH为9、温度为70℃的条件下制备的复合膜,具有多孔性,高机械性能、一定的溶胀性和溶失性。最后,采用交联改性制备的复合膜作为药物载体,通过包埋法制备分别载有罗丹明B和青蒿素的SF/SA复合膜构建药物缓释体系,并用模拟体液的磷酸缓冲溶液为释放介质,考察了 SF与SA的比例、Ca2+浓度、交联时间和环境pH等条件对复合膜药物释放性能的影响。结果表明,载药复合膜在释放初期6-8 h内,表层的药物由于溶液浓度差而发生快速溶解,溶解率达到30%,最终实验的药物累积缓释度均在60%-90%,SF/SA复合膜符合药物缓释载体材料的要求。就罗丹明B和青蒿素而言,随着Ca2+浓度、交联时间和pH的增加均会抑制复合膜中药物释放速度,从而实现药物缓释作用;不同的是:SF含量的增加会降低载药复合膜中罗丹明B释放速率,而青蒿素的释放速率先减后增;罗丹明B的缓释时间可达96 h以上,而青蒿素的缓释时间可达192 h以上。通过控制复合膜的原料配比、Ca2+浓度、交联时间和环境pH,可实现对载体材料缓释性能的控制,从而调控复合膜载体的药物释放速率。本课题的实施与完成,为柞蚕丝素蛋白在药物缓释材料和组织工程方面的应用奠定了一定的基础。

关键词：柞蚕丝素蛋白海藻酸钠复合膜药物缓释

表面活性剂对再生丝素蛋白凝胶化的影响及作为药物缓释载体的研究

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表面活性剂对再生丝素蛋白凝胶化的影响及作为药物缓释载体的研究

作者：邓春闽苏州大学

学位级别：硕士

再生丝素蛋白（即丝素）水凝胶是一种重要的天然高分子蛋白材料，由丝素溶液制得，具有良好的生物相容性、生物降解性及透水透气性。但是，目前丝素水凝胶主要被用于软组织用材料，用简单方法制备的丝素水凝胶结构形态单一且机械性能往... 详细信息

再生丝素蛋白（即丝素）水凝胶是一种重要的天然高分子蛋白材料，由丝素溶液制得，具有良好的生物相容性、生物降解性及透水透气性。但是，目前丝素水凝胶主要被用于软组织用材料，用简单方法制备的丝素水凝胶结构形态单一且机械性能往往达不到生物材料实用性的要求。因此，可控的凝胶化时间以及多样的功能性是丝素水凝胶材料真正实现实用性的一个重要关节。本文研究了不同种类表面活性剂及三种不同分子量的非离子表面活性剂对丝素凝胶的形成，结构及性能影响，通过研究表面活性剂亲疏水，离子及电荷作用影响并探讨了丝素凝胶的形成机理。并选定三种不同分子量的表面活性剂泊洛沙姆与丝素共混形成凝胶，研究了该凝胶用于药物缓释的载体可行性。本文首先选定非离子、阴离子、阳离子、两性离子四种不同种类表面活性剂与丝素溶液共混，结果表明表面活性剂可以有效促进丝素凝胶，并且形成水凝胶的时间，结构和形态可以通过不同种类不同共混比例表面活性剂来调节。然后选取可作为原位可注射凝胶基质材料非离子表面活性剂泊洛沙姆，通过调节其分子量及亲疏水分子链段进一步探讨亲疏水对丝素凝胶性能的影响，结果表明其亲疏水的不同可以明显加速丝素溶液的凝胶化过程而对其形成水凝胶后的结构和形态影响很小。最后，将泊洛沙姆/丝素共混水凝胶应用于两种模型药物阿司匹林和疏水性吲哚美辛的缓释载体，并为其进一步研究作为原位可注射水凝胶应用于生长因子的释放提供实验依据。

关键词：表面活性剂再生丝素蛋白水凝胶结构性能药物缓释

负载双重药物缓释微球的水凝胶通过调节巨噬细胞极化治疗椎间盘退变

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负载双重药物缓释微球的水凝胶通过调节巨噬细胞极化治疗椎间盘退...

作者：程浩哲华中科技大学

学位级别：硕士

目的:椎间盘退变(Intervertebral Disc Degeneration,IVD)与免疫和炎症反应密切相关。本研究制备并优化了一种OPF/SMA水凝胶,通过负载用微流控技术制备的不同规格的IL-4-PLGA微球与KGN-PLGA微球,以达到对药物的程序性释放作用。IL-4早... 详细信息

目的:椎间盘退变(Intervertebral Disc Degeneration,IVD)与免疫和炎症反应密切相关。本研究制备并优化了一种OPF/SMA水凝胶,通过负载用微流控技术制备的不同规格的IL-4-PLGA微球与KGN-PLGA微球,以达到对药物的程序性释放作用。IL-4早期诱导巨噬细胞向抗炎型M2极化,提高抗炎细胞因子的水平,KGN慢速释放对髓核细胞进行长期的抗炎修复,以实现对退变椎间盘组织的早期免疫调控与长期抗炎作用。这项研究可能为未来椎间盘退变的微创免疫联合治疗提供新的策略。方法:本研究通过调节低聚乙烯延胡索酸酯(OPF)接枝甲基丙烯酸钠(SMA)的浓度,采用扫描电子显微镜检测、傅里叶红外光谱检测、机械性能检测、孔径分析以及溶胀率的检测,对改性后的OPF/SMA水凝胶进行表征。通过微流控技术制备两种粒径均一的PLGA微球,分别包埋IL-4以及Kartogenin(KGN)。扫描电子显微镜检测并进行粒径分析。采用elisa试剂盒和紫外分光光度计检测PLGA微球的包封率和药物缓释效应。对包埋PLGA微球的OPF/SMA进行粘弹性性能测试。采用CCK-8试剂盒和大鼠髓核细胞3D培养筛选出生物相容性最佳的OPF/SMA水凝胶。在体外通过流式细胞技术、免疫荧光、q PCR检测IL-4-PLGA微球对小鼠巨噬细胞raw264.7极化的调节作用。TNF-α诱导髓核细胞炎症模型,通过western blot、q PCR检测aggrecan、collagen II与MMP13的表达水平,验证共培养体系中水凝胶对退变髓核细胞的抗炎效应。建立针刺SD大鼠尾椎椎间盘退变模型,治疗2周后通过elisa试剂盒检测椎间盘组织中巨噬细胞以及相关细胞因子的水平。在治疗4周、8周后,通过影像学检查如X-ray、micro-CT、MRI计算椎间高度变化(DHI)并对椎间盘退变以及再生情况进行Pfirrman分级评分。进一步通过组织免疫荧光与免疫组织化学检测,评估治疗后各组大鼠尾椎椎间盘的退变情况与治疗效果。结果:OPF/SMA水凝胶有着良好的机械性能以及细胞相容性,负载IL-4-PLGA与KGN-PLGA双微球后具有良好的药物缓释性能。体外实验表明,脂多糖(LPS)可诱导炎症反应使巨噬细胞趋向M1型极化,负载PLGA微球的OPF/SMA水凝胶早期快速释放IL-4使巨噬细胞趋向M2型极化,使抗炎细胞因子水平升高,并能长期释放KGN达到长效的抗炎效应,使髓核细胞的细胞外基质含量增加。体内实验表明,原位注射负载PLGA双微球的OPF/SMA水凝胶并原位光交联成胶,可以通过调控巨噬细胞的极化以及联合抗炎作用有效地改善椎间盘退变,缓解大鼠尾椎间盘退变。结论:负载有IL-4-PLGA和KGN-PLGA双微球的OPF/SMA水凝胶不仅可以在早期快速释放IL-4实现巨噬细胞向抗炎型M2极化,实现早期免疫调节,降低材料的免疫原性,建立良好的免疫微环境,还可以通过慢速释放KGN实现长期抗炎的联合治疗作用,有效改善椎间盘内的免疫微环境与炎症环境,为椎间盘退变的联合免疫治疗提供了一种有潜力的策略。

关键词：椎间盘退变椎间盘组织工程药物缓释免疫调控水凝胶

静电纺丝PCL/PEG超细纤维药物缓释载体的研究

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静电纺丝PCL/PEG超细纤维药物缓释载体的研究

作者：田袁吉林大学

学位级别：硕士

近年来，纳米材料技术迅猛发展，纳米纤维成为了纤维学科的研究热点。静电纺丝作为目前制备纳米纤维最重要的方法，以其简单的操作和低廉的成本，被研究者所推崇。该方法所制备的纳米纤维具有微小的纤维纤度、较大的比表面积以及相互贯... 详细信息

近年来，纳米材料技术迅猛发展，纳米纤维成为了纤维学科的研究热点。静电纺丝作为目前制备纳米纤维最重要的方法，以其简单的操作和低廉的成本，被研究者所推崇。该方法所制备的纳米纤维具有微小的纤维纤度、较大的比表面积以及相互贯通的孔结构等特点。电纺纤维在生物医学领域应用广泛，诸如药物缓控释放载体、组织工程支架以及创伤敷料等等。静电纺超细纤维药物控制释放体系是药物释放领域中一个较新的剂型，整个过程依靠电场力的牵引作用完成，纺丝液中可以加入很多常规药物甚至蛋白质分子，在对聚合物进行静电纺丝的同时，实现了对药物的负载，电场力的牵引作用使药物均匀的分散在聚合物纤维中，利用聚合物纤维材料的生物降解性能，有效的延长了药物在生物体内作用的时间。通过改变纺丝过程中的工艺参数和调节纺丝溶液中材料的结构组成，以达到控制药物释放速率和药物释放量的目的。本文选择可生物降解的两亲性聚合物---聚己内酯(PCL)和聚乙二醇(PEG)，用四氢呋喃(THF)作溶剂，将PEG同PCL共混用以提高PCL的亲水性，改善其生物降解性能。采用静电纺丝技术使两者形成稳定的PCL/PEG超细纤维膜，用扫描电镜(SEM)观察超细纤维的纤维形貌及直径分布，讨论了不同的药物含量、共混比例以及纺丝工艺参数对超细纤维形貌结构和直径分布的影响。结果表明，PCL/PEG静电纺丝成膜性能良好，伴随纺丝液质量分数减小，共混体系内PEG比例、氟苯尼考药物含量、纺丝电压和纺丝距离的增大，纤维的直径逐渐减小。但是由于实验材料PCL和PEG的结晶温度较低，导致静电纺丝所得纤维出现结晶生长的现象。利用差示扫描量热仪(DSC)对PCL/PEG超细纤维共混体系的相容性和结晶动力学进行分析，结果表明，PCL/PEG在PEG含量小于50%的情况下相容性能良好。非等温结晶动力学研究表明，PCL/PEG共混体系中PCL的结晶机制没有改变，但PEG的加入影响了PCL的结晶速率，同时DSC测试结果显示共混体系的结晶温度比纯PCL结晶温度高。研究PCL/PEG超细纤维作为药物载体对氟苯尼考的药物缓释作用，将PCL/PEG与氟苯尼考共混进行静电纺丝。采用体外释药的方法，用紫外分光光度计测试并研究了静电纺氟苯尼考-PCL/PEG超细纤维的释药行为。研究表明，PCL/PEG超细纤维对氟苯尼考的最大吸收波长266nm处无干扰，PCL/PEG共混体系对于氟苯尼考原粉的水溶性有很大的提高，并且超细纤维对于氟苯尼考具有明显的缓释效果，氟苯尼考-PCL/PEG超细纤维在50小时内的累计药物溶出百分率为60%0%;随着共混纤维中PEG含量的和氟苯尼考含药量的提高，药物溶出的速率增快。

关键词：聚乙二醇静电纺丝氟苯尼考微观形貌药物缓释

L-PLA/S-PLA纤维的制备及其药物缓释性能研究

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化工新型材料 2017年第9期45卷 133-135页

作者：王凇刘亚男孔祥平李建忠青岛农业大学化学与药学院青岛266109

采用静电纺丝法,制备了线性聚乳酸(L-PLA)和星形聚乳酸(S-PLA)复合纤维。研究了纺丝工艺条件对纤维直径的影响,结果表明,在纺丝电压为12kV,二氯甲烷纺丝液中PLA总浓度为6.4%(g/mL),L-PLA∶S-PLA质量比为1∶1时,纺丝纤维较规整,直径范围... 详细信息

采用静电纺丝法,制备了线性聚乳酸(L-PLA)和星形聚乳酸(S-PLA)复合纤维。研究了纺丝工艺条件对纤维直径的影响,结果表明,在纺丝电压为12kV,二氯甲烷纺丝液中PLA总浓度为6.4%(g/mL),L-PLA∶S-PLA质量比为1∶1时,纺丝纤维较规整,直径范围为4~7μm。在该纺丝工艺条件下,制备了PLA负载布洛芬的载药纤维,并采用紫外分光光度法研究了布洛芬在磷酸盐缓冲溶液中的释放行为。比较其与L-PLA纺丝纤维药物释放的特征,发现S-PLA的加入,载药纤维药物突释现象减弱,且药物持续释放较为平缓。

关键词：聚乳酸纤维静电纺丝布洛芬药物缓释

CS/PA66复合纳米纤维的静电纺丝制备与药物缓释性研究

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化工新型材料 2017年第1期45卷 118-120页

作者：高阳曹文强刘雨晴李冠玉侯毅谭雪李峻峰成都理工大学材料科学与工程系成都610059 成都理工大学材料科学技术研究所成都610059 四川大学纳米生物材料研究中心分析测试中心成都610064

采用单一溶剂甲酸溶解壳聚糖(CS)和聚酰胺66(PA66),以静电纺丝的方式成功制得不同质量比的CS/PA66复合纳米纤维,通过红外光谱、扫描电镜等对复合纳米纤维的形貌、结构进行表征。结果证明:采用静电纺丝制得不同CS∶PA66质量配合比CS/PA6... 详细信息

采用单一溶剂甲酸溶解壳聚糖(CS)和聚酰胺66(PA66),以静电纺丝的方式成功制得不同质量比的CS/PA66复合纳米纤维,通过红外光谱、扫描电镜等对复合纳米纤维的形貌、结构进行表征。结果证明:采用静电纺丝制得不同CS∶PA66质量配合比CS/PA66复合纳米纤维,纤维直径为40~100nm,纤维分布均匀,具有很好的连续性,增加黏度和电导率能够减小CS/PA66复合纳米纤维直径,提高复合纳米纤维堆叠密集度。CS∶PA66质量配合比为2∶8,CS/PA66复合纤维载药量为20%,释放50h,药物累计释放率最高达到88%,CS/PA66作为载药体系具有较好的药物缓释效果。

关键词：静电纺丝聚酰胺66 壳聚糖复合纳米纤维药物缓释

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聚乳酸-羟基乙酸药物缓释体系

中国组织工程研究 2011年第51期15卷 9491-9491页

聚乳酸-羟基乙酸是一种具有良好生物相容性和可降解的聚合物,由于它的最终降解产物是H2O和CO2,中间产物乳酸也是体内正常糖代谢产物,所以不会在重要器官聚集,已成为被美国食品药品监督管理局(FDA)认可的一类生物降解材料。它具有较好的... 详细信息

聚乳酸-羟基乙酸是一种具有良好生物相容性和可降解的聚合物,由于它的最终降解产物是H2O和CO2,中间产物乳酸也是体内正常糖代谢产物,所以不会在重要器官聚集,已成为被美国食品药品监督管理局(FDA)认可的一类生物降解材料。它具有较好的机械强度、弹性模量和热成型性,通过调节相对分子质量、

关键词：聚乳酸-羟基乙酸微球球体纳米羟基磷灰石药物缓释