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一种喹啉类分子对硝基芳香化合物和阴离子的荧光传感研究

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化学通报 2024年第6期87卷 726-731,719页

作者：张莉艳徐志超魏先文安徽工业大学化学与化工学院马鞍山243032

以2-(1H-苯并[d]咪唑基)-8-羟基喹啉和2-氯甲基吡啶盐酸盐为原料合成了一种喹啉类功能分子(BIPQ),相比其他有机溶剂,化合物BIPQ的N,N-二甲基乙酰胺溶液在452nm显示出最强荧光发射。硝基芳香化合物2,4,6-三硝基苯酚(TNP)和阴离子Cr_(2)O_... 详细信息

以2-(1H-苯并[d]咪唑基)-8-羟基喹啉和2-氯甲基吡啶盐酸盐为原料合成了一种喹啉类功能分子(BIPQ),相比其他有机溶剂,化合物BIPQ的N,N-二甲基乙酰胺溶液在452nm显示出最强荧光发射。硝基芳香化合物2,4,6-三硝基苯酚(TNP)和阴离子Cr_(2)O_(7)^(2-)对BIPQ的荧光表现出明显的猝灭效应,猝灭常数KSV分别为5.9×10^(3)L/mol和3.8×10^(3)L/mol。BIPQ在荧光检测TNP和Cr_(2)O_(7)^(2-)过程中对其他硝基芳香化合物和阴离子表现出很好的抗干扰能力。此外,本文还研究了化合物BIPQ有效荧光检测TNP和Cr_(2)O_(7)^(2)-的溶液pH范围,并将BIPQ用于实际水样中TNP和Cr_(2)O_(7)^(2)-的荧光检测。

关键词：喹啉类分子三硝基苯酚 Cr2O72-离子荧光传感

基于铜纳米簇荧光调控的高稳生化传感器构建及应用

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基于铜纳米簇荧光调控的高稳生化传感器构建及应用

作者：朱婷湖北师范大学

学位级别：硕士

荧光金属纳米团簇是一种由几个到几十个金属原子组成的新型纳米材料,其尺寸与电子费米波长相当。由于荧光金属纳米团簇水溶性好、斯托克斯位移大,且荧光发射波长可调,在分子标记、生物传感和生物成像等方面受到广泛关注。铜纳米簇（CuNC... 详细信息

荧光金属纳米团簇是一种由几个到几十个金属原子组成的新型纳米材料,其尺寸与电子费米波长相当。由于荧光金属纳米团簇水溶性好、斯托克斯位移大,且荧光发射波长可调,在分子标记、生物传感和生物成像等方面受到广泛关注。铜纳米簇（CuNCs）因其原料丰富、合成方法简单、生物相容性好、毒性低等优势,成为众多金属纳米团簇材料中的研究热点。然而,纳米尺寸的Cu原子,在空气或溶液中极其容易被氧化,使得大部分CuNCs仍存在荧光稳定性较差、量子产率较低等问题。因此,致使基于其构建的纳米传感器信号不稳定,严重阻碍了其在生物/化学分析领域的应用。此外,纳米传感器仅以单一发射荧光强度作为信号读出方式容易受背景干扰。为此,本论文从荧光发射波长和发射强度方面对铜簇纳米传感器的光学性能进行调控以改善其在检测应用中稳定性差的问题,并建立了相应的高稳定生化检测新方法,具体开展了以下三个工作:1.基于靶标触发CuNCs荧光波长可控调谐的碱性磷酸酶高稳灵敏检测结合Mn对荧光CuNCs波长的可控调节和碱性磷酸酶（ALP）的去磷酸化催化作用,本工作成功建立了一种用于ALP高灵敏检测的新方法。首先利用一步还原法快速合成以胸腺嘧啶为模板的CuNCs,由于ALP的催化作用,磷酸化抗坏血酸（AAP）被水解为抗坏血酸（AA）,进而触发二氧化锰纳米片（Mn O NS）还原为Mn,实现对该CuNCs荧光发射波长的精确调控。故基于上述实验现象,成功构建一种以荧光发射波长为读出信号的生物传感器用于ALP的灵敏检测。经实验发现,以发射波长作为读出信号的稳定性明显优于以荧光强度作为读出信号。在优化条件下,该传感器的波长差值（Δλ）与ALP浓度在0.025-10U/L中呈现良好的线性关系（R=0.9935）,检测限低至0.008 U/L。此外,该传感器还应用于ALP的两种典型抑制剂分析（NaVO和EDTA）,和血清样品中的ALP检测,实验结果与临床数据基本一致,这主要得益于传感器读出信号的稳定性和重现性。本工作构建的传感器不仅灵敏度高、选择性好、耗时短,且适用于复杂基质中ALP的快速检测,有望为铜纳米簇的荧光调控提供一定启发。2.基于Zn（II）-CuNCs凝胶复合材料制备的高稳四环素传感结合Zn（II）对CuNCs的聚集诱导效应及乙二醇壳聚糖（GC）的氨基保护作用,本工作成功建立了一种用于四环素（TC）高灵敏检测的新方法。首先,以半胱氨酸（Cys）为模板和还原剂,采用一步还原法,合成具有微弱红色荧光的CuNCs。实验发现,Zn能够触发该CuNCs的聚集,诱导荧光增强。随后,将其包裹在GC纳米凝胶中,形成Zn（II）-CuNCs@GC纳米复合材料,实验证实,纳米凝胶的保护作用显著提高CuNCs的发光效率与稳定性。经探究发现,复合材料中的Zn能够与TC形成具有绿色荧光的配合物,同时削弱对CuNCs的聚集诱导发光效应。故基于上述实验现象,以铜簇纳米凝胶复合物的橙红色荧光为背景信号,以配合物的绿色荧光为响应信号,构建一种强荧光、高稳定用于TC检测的传感器。同时,根据该传感器明显的荧光变化,将其与商业96孔板相结合,使用手机APP对紫外暗箱中拍摄的荧光阵列图片的RGB值进行分析,最终实现TC的可视化检测。3.基于MOF-5包裹铜簇的高稳荧光比率传感器构建及四环素即时检测结合金属有机框架（MOF-5）的限域效应,本工作中成功开发了一种高度稳定的荧光传感器,能够以独特的交通灯式荧光输出信号用于TC检测。首先,采用一锅法制备谷胱甘肽为模板的CuNCs,并将其封装到MOF-5中。实验证实,MOF-5的限域效应显著提高了CuNCs的发光效率（约28倍）和稳定性（超过110天）。更重要的是,MOF-5中的Zn可与TC配位生成绿色荧光配合物,同时解除MOF-5对铜纳米簇的限制和保护作用,导致CuNCs的红色荧光减弱。故基于此实验现象,以CuNCs的红色荧光作为参比信号,以配合物的绿色荧光作为响应信号,实现对构建了一种高稳定的TC分析方法。实验结果表明,该方法能够实现对TC的快速检测,且具有较高的灵敏度和较好的选择性。同时,将该传感方法与纸基阵列、琼脂糖凝胶等结合,成功制备了可用于TC即时快检的便携式器件。由于尺寸筛选作用,琼脂糖凝胶阵列可以检测未经处理牛奶样品中的TC。

关键词：铜纳米簇荧光传感四环素碱性磷酸酶

UiO-66封装发光客体的复合材料的荧光传感研究进展

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化学试剂 2024年

作者：刘忆茹闫鹏宇相俊宇王慧闫周瑞董智云席福贵忻州师范学院化学系

UiO-66及其衍生物由于其结构的多样性、优异的化学稳定性是研究最多的一类MOFs材料。近年来，发光客体分子封装于UiO-66的复合结构因其独特的结构特点在荧光传感领域引起了广泛的研究兴趣，然而在其结构的精准制备以及结构与荧光传感性... 详细信息

UiO-66及其衍生物由于其结构的多样性、优异的化学稳定性是研究最多的一类MOFs材料。近年来，发光客体分子封装于UiO-66的复合结构因其独特的结构特点在荧光传感领域引起了广泛的研究兴趣，然而在其结构的精准制备以及结构与荧光传感性能间的构效关系方面尚缺乏深入系统的研究。基于此，综述了在金属有机骨架UiO-66中封装镧系离子、染料、量子点、发光配合物、金属纳米簇等不同发光客体，构建具有单或双发射中心的发光传感器，以及这些传感器在荧光传感中的研究进展。最后，对该领域面临的挑战进行了概述，并对未来的发展提出了展望。

关键词：金属有机骨架 UiO-66 封装发光客体荧光传感

一例可用于温度和苯荧光传感的Au(Ⅰ)配位/氢键杂化多孔框架

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Science Bulletin 2022年第12期67卷 1229-1232,M0003页

作者：王好雨叶嘉文张学文王超林铎谕周东东张杰鹏 Ministry of Education Key Laboratory of Bioinorganic and Synthetic Chemistry School of ChemistrySun Yat-Sen UniversityGuangzhou 510275China School of Biotechnology and Health Sciences Wuyi UniversityJiangmen 529000China

受Au(Ⅰ)配合物有趣发光特性的启发,本文构筑了首例Au(Ⅰ)基多孔框架材料[Au_(3)(Hbpz)_(3)]·guest(MAF-98·g,H_(2)bpz=3,3′,5,5′-四甲基-4,4′-联吡唑),其中基于配位键的Au(Ⅰ)吡唑三聚体和基于氢键的吡唑三聚体通过二连接的Hbpz... 详细信息

受Au(Ⅰ)配合物有趣发光特性的启发,本文构筑了首例Au(Ⅰ)基多孔框架材料[Au_(3)(Hbpz)_(3)]·guest(MAF-98·g,H_(2)bpz=3,3′,5,5′-四甲基-4,4′-联吡唑),其中基于配位键的Au(Ⅰ)吡唑三聚体和基于氢键的吡唑三聚体通过二连接的Hbpz±连成(10,3)-b(ths)配位/氢键杂化网络.该结构存在二重穿插,但仍保留了孔径为4.8~6.6?和孔洞率为30.9%的一维“之”形孔道,可用N_(2)和CO_(2)吸附等温线证实.MAF-98具有强的疏水性,且在pH 2~14的水中稳定.更重要的是,MAF-98表现出显著的发光热致变色行为,在220~320 K具有超高的灵敏度(64%K^(-1))和良好的线性.而且,相比于其他芳烃和有机溶剂,MAF-98对苯具有特别高的主客体识别作用并带来极高的发光淬灭效率(99%),可用于环己烷和环己烯中苯的定量检测.

关键词： Au(Ⅰ) 主客体识别荧光传感吸附等温线配位键环己烯热致变色孔洞率

两种3D微孔Zn⁃MOF对水溶液中Fe^(3+)、Cr_(2)O_(7)^(2-)和丙酮分子的荧光传感

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无机化学学报 2022年第4期38卷 725-734页

作者：高楼军米竟柴红梅任宜霞孙雪花张钢强张琰延安大学化学化工学院陕西省化学反应工程重点实验室延安716000 新疆宣力环保能源有限公司哈密839000

通过溶剂热法合成了2种三维微孔锌金属有机框架材料,其分子式为[Zn_(3)(DBA)(OH)(1,10⁃phen)_(2)]_(n)(1)和{[Zn_(2)(HDBA)(4,4′⁃bipy)_(1.5)]·H_(2)O}_(n)(2)(H_(5)DBA=3,5⁃二(2′,4′⁃对羧基苯基)苯甲酸;1,10⁃phen=1,10⁃菲咯啉;4,4′⁃bipy=4,4′⁃联吡啶)。结构分析表明,配合物1为三核锌基金属单元的三维微孔骨架,配合物2为双核锌基的微孔结构。与2相比,配合物1在水中具有较强的发光性能,可作为检测Fe^(3+)、Cr_(2)O_(7)^(2-)和丙酮分子的发光传感器,具有较高的选择性和灵敏度。

关键词： Zn⁃MOFs Fe^(3+) Cr_(2)O_(7)^(2-) 丙酮荧光传感

一维钴(Ⅱ)/镍(Ⅱ)配位聚合物的合成、结构、磁性及荧光传感性质

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无机化学学报 2023年第3期39卷 545-553页

作者：王璇王记江唐龙郑懿丹张欣岳二林白超张玉琦延安大学化学与化工学院延安市新能源新功能材料重点实验室陕西省化学反应工程重点实验室延安716000

采用水热法合成了2个新的配位聚合物[Co(L)_(0.5)(1,4-bib)(H_(2)O)_(3)]n(1)和[Ni(L)_(0.5)(1,4-bib)(H_(2)O)_(3)]n(2)(H_(4)L=1,4-二(2,6-二甲基-3,5-二羧基吡啶基)苯,1,4-bib=1,4-双(1-咪唑基)苯),通过X射线单晶及粉末衍射、元素分析、红外光谱分析和热重分析对其结构进行表征。结构分析表明配合物1和2为异质同构,均为一维结构。通过变温磁化率测量发现,配合物1和2中的Co􀃭/Ni􀃭离子之间存在反铁磁相互作用。此外,配合物1可通过荧光猝灭法检测头孢克肟(CEF),配合物2可用来检测四环素(TET),该方法灵敏度高、选择性好,其检出限分别为0.86μmol·L^(-1)(CEF)和0.49μmol·L^(-1)(TET)。

关键词：配位聚合物 Co(Ⅱ) Ni(Ⅱ) 磁性荧光传感

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分子印迹荧光传感构建及应用

化学进展 2022年第3期34卷 593-608页

作者：田浩李子木汪长征许萍徐守芳北京建筑大学城市雨水系统与水环境教育部重点实验室北京100044 临沂大学材料科学与工程学院功能高分子实验室临沂276005

构建一个高灵敏、高选择性检测痕量分析物的传感器广受科研工作者关注。分子印迹技术由于具有高选择性识别、高容量吸附、快速结合、热稳定性以及低成本等优点,已广泛应用于传感构建领域。以分子印迹聚合物为识别单元,结合荧光传感技术... 详细信息

构建一个高灵敏、高选择性检测痕量分析物的传感器广受科研工作者关注。分子印迹技术由于具有高选择性识别、高容量吸附、快速结合、热稳定性以及低成本等优点,已广泛应用于传感构建领域。以分子印迹聚合物为识别单元,结合荧光传感技术所构建的分子印迹荧光传感器在环境污染物痕量检测方面成为研究重点。本文主要介绍分子印迹聚合物的制备方法,总结分子印迹荧光传感器的构建机理和分子印迹荧光传感器在金属离子、有机小分子以及生物大分子检测方面的应用。重点探讨分子印迹传感器在不同数量的荧光团下检测一种或多种目标分析物的方法,包括单一荧光团检测单一目标物、比率荧光检测单一目标物以及分子印迹荧光传感的多元检测。基于以上分析和总结,提出分子印迹荧光传感器的当前挑战和发展前景。

关键词：分子印迹荧光传感单发射型比率型双目标型

基于三羧酸异构体的二维锌配位聚合物对硝基苯的荧光传感

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无机化学学报 2023年第8期39卷 1610-1618页

作者：刘婉婷杨雪柴红梅任宜霞侯秀芳王记江延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室新能源新功能材料实验室延安716000

在水热条件下,以2个异构体5-((3-羧基苯氧基)亚甲基)间苯二甲酸(3-H_(3)CIA)、5-((4-羧基苯氧基)亚甲基)间苯二甲酸(4-H3CIA)和3-双(咪唑-1-甲基)苯(3-bibz)为原料,合成了2种二维锌配位聚合物(CPs):[Zn_(4)(3-CIA)_(2)(OH)_(2)(3-bibz)_(2)](1)和[Zn_(2)(4-CIA)(OH)(3-bibz)]·H_(2)O (2),采用单晶X射线衍射、红外光谱、热重、粉末X射线衍射技术进行了表征。结构分析表明,由于2个异构体的配位方式不同,CP1为基于四核单元的二维网结构,而2则为基于三核单元的二维网络结构。CP1和2对有机溶剂的荧光传感测试表明,其荧光对水中的硝基苯都表现为完全猝灭现象,检出限分别为0.248和0.309μmol·L^(-1)。理论计算表明,1和2对硝基苯传感机理主要可归因于光诱导电子转移(PET)效应。

关键词：锌配位聚合物晶体结构硝基苯荧光传感

一种铜配位聚合物的合成及其对Fe3+和对硝基苯酚的荧光传感

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无机化学学报 2022年第12期38卷 2539-2549页

作者：徐心悦崔华莉刘文陈小莉杨华刘琳王记江延安大学化学与化工学院陕西省反应工程重点实验室新能源新功能材料实验室延安716000

在水热条件下,基于H_(5)depa配体和2,2'-bpy配体设计并合成了一个配位聚合物{[Cu_(2)(Hdepa)(2,2'-bpy)_(2)(H_(2)O)_(2)]·2H_(2)O}_(n)(H_(5)depa=2,2',3,4',5-二苯醚五羧酸,2,2'-bpy=2,2'-联吡啶)。用元素分析、红外光谱、单晶X射线衍射和热稳定性分析对其进行了结构表征。配位聚合物1中2个中心Cu^(2+)离子均采用五配位模式,呈三角双锥几何构型。未完全去质子化的Hdepa^(4-)配体采用了μ_(4)-η^(1)-η^(1)-η^(1)-η^(1)配位方式。其二维层之间通过弱的氢键相互作用扩展为三维超分子网状结构。1可作为一种高灵敏度、选择性好、多响应的荧光传感器,可快速检测Fe^(3+)和对硝基苯酚(4-NP),此外还研究了其荧光猝灭机理。

关键词： 2,2',3,4',5-二苯醚五羧酸水热法配位聚合物荧光传感