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鱼油脂肪酸的自由基氧化变化研究

中国食品学报 2005年第3期5卷 5-10页

作者：徐继林严小军傅惠萍刘清宁波大学浙江省海洋生物工程重点实验室宁波315211

目的:研究鱼油脂肪酸混合体系中各脂肪酸在自由基作用下的氧化变化规律。方法:选择新鲜鱼油作为研究对象,在有、无光照条件下采用亚铁离子-抗坏血酸自由基发生体系,用GC-MS联用分析仪测定各脂肪酸在5h和5d内脂肪酸的变化。结果:在自由... 详细信息

目的:研究鱼油脂肪酸混合体系中各脂肪酸在自由基作用下的氧化变化规律。方法:选择新鲜鱼油作为研究对象,在有、无光照条件下采用亚铁离子-抗坏血酸自由基发生体系,用GC-MS联用分析仪测定各脂肪酸在5h和5d内脂肪酸的变化。结果:在自由基作用下,多不饱和脂肪酸在反应开始后立即出现迅速下降的情况,经过10h后,其含量下降超过90%,其中DHA和EPA的下降尤为剧烈;单不饱和脂肪酸在自由基作用下其氧化速度和氧化程度相对多不饱和脂肪酸小,10h后其含量下降仅20%～30%。结论:鱼油自由基氧化体系中,脂肪酸氧化速度和程度与其不饱和程度成正相关;此反应体系中积累的环氧基饱和脂肪酸和烯醛类化合物主要是单不饱和脂肪酸的氧化反应的结果;无论是多不饱和脂肪酸还是单不饱和脂肪酸,光照对它们的氧化速度和氧化程度都有明显的促进作用。

关键词：鱼油脂肪酸自由基氧化鱼油脂肪酸自由基氧化多不饱和脂肪酸氧化速度光照条件氧化程度

平菇多糖清除O_2^-及对红细胞膜自由基氧化的影响

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氨基酸和生物资源 2002年第2期24卷 19-21页

作者：沈侃邵雪玲邓小卫杨清平肖庚富武汉大学生命科学学院实验教学中心武汉430072

平菇经热水抽提 ,Sevag法去蛋白后 ,用乙醇沉淀 ,得平菇粗糖。上SephadexG - 10 0层析 ,可得精制多糖。在体外反应产生O2 -,此体系中 ,加入不同浓度的平菇多糖。平菇多糖在较低浓度时 (2 0 0mg/L)时 ,作用不明显。同时 ,用荧光法研究平... 详细信息

平菇经热水抽提 ,Sevag法去蛋白后 ,用乙醇沉淀 ,得平菇粗糖。上SephadexG - 10 0层析 ,可得精制多糖。在体外反应产生O2 -,此体系中 ,加入不同浓度的平菇多糖。平菇多糖在较低浓度时 (2 0 0mg/L)时 ,作用不明显。同时 ,用荧光法研究平菇多糖对小鼠红细胞脂质过氧化的影响。

关键词：超氧自由基脂质过氧化抗氧化作用真菌多糖平菇多糖红细胞膜自由基氧化

镧、铈、钇、铽离子对人红细胞膜自由基氧化的影响

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中国稀土学报 2000年第1期18卷 88-90页

作者：刘湘陶李榕陈景云王夔北京医科大学生物无机及无机药物系北京100083

用荧光法、分光光度法及EPR技术研究不同浓度La3+ ,Ce3+ ,Y3+ ,Tb3+ 对人红细胞膜自由基氧化的影响。La ,Ce在 2× 1 0 - 4～ 2×1 0 - 7mol·L- 1浓度范围内 ,有强烈抑制脂质过氧化作用 ,且与浓度正相关 ,Tb ,Y只有当浓度低于 2× 1 0 ... 详细信息

用荧光法、分光光度法及EPR技术研究不同浓度La3+ ,Ce3+ ,Y3+ ,Tb3+ 对人红细胞膜自由基氧化的影响。La ,Ce在 2× 1 0 - 4～ 2×1 0 - 7mol·L- 1浓度范围内 ,有强烈抑制脂质过氧化作用 ,且与浓度正相关 ,Tb ,Y只有当浓度低于 2× 1 0 - 5mol·L- 1时有抑制作用 ,当浓度高于2× 1 0 - 5mol·L- 1时则表现出明显的促进脂质过氧化作用。

关键词：稀土元素脂质过氧化作用红细胞膜自由基氧化

漆酶催化邻苯二酚开环的自由基反应机制（英文）

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物理化学学报 2017年第3期33卷 620-626页

作者：陈明王林谭天罗学才郑在尹若春苏吉虎杜江峰中国科学技术大学近代物理系中国科学院微观磁共振重点实验室合肥230026 安徽大学生命科学学院生物制造创意中心合肥230601

酶催化反应是绿色化学领域中的研究热点之一。在常用的酶中,漆酶是一种多铜氧化酶。在此,漆酶被用来研究邻苯二酚的氧化和芳香环开环的自由基过程。实验表明,邻苯二酚的初始氧化产物是一个半醌自由基,再发生分子间加成反应而生成二聚体... 详细信息

酶催化反应是绿色化学领域中的研究热点之一。在常用的酶中,漆酶是一种多铜氧化酶。在此,漆酶被用来研究邻苯二酚的氧化和芳香环开环的自由基过程。实验表明,邻苯二酚的初始氧化产物是一个半醌自由基,再发生分子间加成反应而生成二聚体和三聚体(通过质谱鉴定),和分子内加成而生成可被5,5-二甲基-1-氧化吡咯啉(DMPO)所捕获的含有支链烷基自由基的呋喃衍生物。后者经核磁共振氢谱(~1H-NMR)加以分析。同时,通过^(17)O同位素标记追踪方法,我们发现水直接参与该分子内加成反应,并释放出^(17)O标记的羟基自由基(?^(17)OH)。此外,除了3-甲基邻苯二酚和4-甲基邻苯二酚两种类似物,此自由基过程在间苯二酚、对苯二酚、萘二酚、3-硝基邻苯二酚和4-硝基邻苯二酚等底物中均未发生。据此,我们对C_4-C_5位点的选择性活化与开环的机理展开分析和讨论,并将该机理与邻苯二酚双加氧酶导致的邻苯二酚双氧中间位置和相邻位置的开环过程相比较。这些结果将有益于漆酶的改造和仿生。

关键词：漆酶自由基氧化芳香环开环电子顺磁共振波谱自旋捕获技术

钙钛矿LaBO_(3)催化过氧乙酸降解水中双酚A机制研究

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环境工程 2023年第12期41卷 1-10页

作者：赵莹刘晴靓王硕孙志强马军哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090 中国科学院生态环境研究中心北京100085

为高效去除水中内分泌干扰物类污染物,采用溶胶-凝胶法合成钙钛矿LaBO_(3)(B=Fe、Cr、Co)催化剂,用于催化过氧乙酸(PAA)降解水中双酚A(BPA)。采用TG-DSC、SEM、TEM、XRD等方法对钙钛矿LaBO_(3)催化剂形貌及微观结构进行表征,研究其在不... 详细信息

为高效去除水中内分泌干扰物类污染物,采用溶胶-凝胶法合成钙钛矿LaBO_(3)(B=Fe、Cr、Co)催化剂,用于催化过氧乙酸(PAA)降解水中双酚A(BPA)。采用TG-DSC、SEM、TEM、XRD等方法对钙钛矿LaBO_(3)催化剂形貌及微观结构进行表征,研究其在不同条件下催化PAA去除BPA的效果,并提出催化PAA反应机制。结果表明:LaBO_(3)(B=Fe、Cr、Co)为大小不一、表面光滑、团聚的不规则球体,比表面积为11.89 m^(2)/g。研究条件下,LaCoO_(3)/PAA体系对BPA的降解率高达85%,显著高于LaCrO_(3)/PAA(14%)和LaFeO_(3)/PAA(14%)体系。此外,LaCoO_(3)/PAA体系对其他污染物(金橙Ⅰ、磺胺甲噁唑、4-氯苯酚)亦展现出良好的降解效果,并且对水中常见的无机阴离子和腐殖酸具有较强的抗干扰能力,使LaCoO_(3)成为一种有发展前景的环境友好型催化剂。采用淬灭实验和电子自旋共振光谱揭示了有机自由基是LaCoO_(3)/PAA体系导致BPA降解的主要活性物种。直接电子转移途径为LaCoO_(3)/PAA体系催化降解BPA的次要氧化途径。此外,CoⅢ/CoⅡ的氧化还原对与PAA之间的氧化还原反应确保了自由基的连续生成和较高的降解效能。该研究工作可为水中内分泌干扰物污染治理提供新的思路。

关键词：钙钛矿过氧乙酸双酚A 催化降解自由基氧化

碳布电极电活化过硫酸盐氧化磺胺类药物效能与机制

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碳布电极电活化过硫酸盐氧化磺胺类药物效能与机制

作者：付婧懿北京林业大学

学位级别：硕士

磺胺类药物（SAs）由于药物代谢不充分及不当处理进入水环境中,严重威胁水环境安全和人体健康。磺胺甲恶唑（SMX）作为使用最普遍的一种SAs,研究其去除和降解机理对其他磺胺类药物的去除具有参考意义。电化学活化过硫酸盐（PMS）的高级... 详细信息

磺胺类药物（SAs）由于药物代谢不充分及不当处理进入水环境中,严重威胁水环境安全和人体健康。磺胺甲恶唑（SMX）作为使用最普遍的一种SAs,研究其去除和降解机理对其他磺胺类药物的去除具有参考意义。电化学活化过硫酸盐（PMS）的高级氧化法利用产生的多种活性物种高效、绿色地降解有机污染物,但目前所使用的电极存在价格昂贵、制备困难、以及有金属离子溶出风险等缺点,且活化机制尚不明确。本文以易得、廉价的工业碳布作为电极电化学活化PMS,分别构建碳布阳极(E（CCA/PMS）体系)、阴极(E（CCC/PMS）体系)以及阴阳极耦合电化学活化PMS体系(E（CCE/PMS）体系),并对三个体系的降解效能、循环使用效能、降解机理、降解途径和遗传毒性变化进行了系统研究。本研究构建的三种体系均可以活化PMS加速降解SMX,而PMS浓度是影响三个体系SMX降解速率的关键性因素,并因此推测PMS从溶液到电极表面的传质过程是反应的限速步骤。三个体系中,E（CCE）/PMS体系活化PMS降解SMX相对效果最好,可能是由于阴极和阳极在耦合体系内产生了协同作用。在重复降解实验后,碳布的表面均未产生明显损坏且均保持较高的降解速率,说明其循环使用性能较好。三个体系均在p H值在6.0～7.0范围内降解效能最好,一方面是由于p H值对SMX的降解难易程度产生影响,一方面是由于在碱性条件下自由基互相反应产生消耗。E（CCA）/PMS体系中,PMS被活化产生了·OH、SO和O加速降解SMX,其贡献率分别为21.4%、20.5%和52.8%。E（CCC）/PMS体系产生·OH、SO和PMS*降解SMX,这些活性物种对SMX的降解贡献率分别为7.4%、48.7%和43.9%。但该体系内并未产生O。在E（CCE）/PMS体系中,·OH、SO、O和PMS*均参与了SMX的降解过程,对SMX的降解贡献率分别为26.7%、5.7%、38.9%和28.7%。SMX主要发生了四种反应:S-C键的断裂、S-N键的断裂、苯胺基的氧化和羟基化,其中S-N键的断裂为三个体系中的共同降解途径。三个体系均能在一定程度上降低SMX的遗传毒性,而E（CCE/PMS）体系的降低程度相对最大,这可能是由于该体系的降解产物分子量相对最小,对于SMX的降解更加彻底。本研究构建的三种体系均能高效、绿色地去除水体中的SMX,并一定程度上减弱水体的遗传毒性。本研究为受磺胺类药物污染的水体修复提供了理论依据和技术支持,并对磺胺类药物防控技术的进一步研发具有参考价值。

关键词：电活化过硫酸盐磺胺类药物自由基氧化非自由基氧化遗传毒性

Fe^(2+)协同热活化过一硫酸氢钾盐诱导自由基脱除NO的研究

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燃料化学学报 2018年第12期46卷 1520-1527页

作者：刘勇单烨丁帅韩宣刘杨先江苏大学能源与动力工程学院江苏镇江212013 杭州市节能技术设计研究所有限公司浙江杭州310000

在气液撞击流反应器中,研究了Fe^(2+)协同热活化过一硫酸氢钾盐诱导自由基脱除模拟烟气中的NO。考察了主要工艺参数(溶液温度、Fe^(2+)浓度、过一硫酸氢钾盐浓度、溶液pH值、NO入口浓度)对NO脱除效率的影响。分析检测了反应产物和自由... 详细信息

在气液撞击流反应器中,研究了Fe^(2+)协同热活化过一硫酸氢钾盐诱导自由基脱除模拟烟气中的NO。考察了主要工艺参数(溶液温度、Fe^(2+)浓度、过一硫酸氢钾盐浓度、溶液pH值、NO入口浓度)对NO脱除效率的影响。分析检测了反应产物和自由基。基于不同系统的对比研究、反应产物检测和活性自由基的捕获,揭示了NO脱除过程的机制和反应路径。结果表明,提高溶液温度、Fe^(2+)浓度和过一硫酸氢钾盐浓度均提高了NO的脱除效率,而提高溶液pH值和NO入口浓度均降低了NO的脱除效率。Fe^(2+)和热对活化过一硫酸氢钾盐产生自由基有显著的协同效应。自由基氧化是NO脱除的主要路径,而过一硫酸氢钾盐直接氧化是次要的脱除路径。Fe^(2+)和热的协同活化体系具有比其他体系高得多的NO脱除率。

关键词：过一硫酸氢钾盐亚铁离子活化热活化一氧化氮自由基氧化

三维颗粒电极电化学处理垃圾渗滤液浓缩液的研究

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三维颗粒电极电化学处理垃圾渗滤液浓缩液的研究

作者：王雷烟台大学

学位级别：硕士

随着膜滤技术在污水处理领域的快速发展,膜处理技术已经作为大多数垃圾填埋场处理垃圾渗滤液的普遍方法,但其会产生有机物浓度高、可生化性差的膜滤浓缩液。国家政策和水质标准日益严格,膜滤浓缩液的合理处理又成为实际工程应用中的技... 详细信息

随着膜滤技术在污水处理领域的快速发展,膜处理技术已经作为大多数垃圾填埋场处理垃圾渗滤液的普遍方法,但其会产生有机物浓度高、可生化性差的膜滤浓缩液。国家政策和水质标准日益严格,膜滤浓缩液的合理处理又成为实际工程应用中的技术难题。在各种有机废水的处理中,三维颗粒电极电化学技术已被广泛应用,主要以活性炭、黄铜矿、复合自制材料等作为粒子电极,但活性炭本身吸附能力有限,自制粒子电极材料步骤繁琐,并且当污染物浓度较高会产生饱和、粒子电极堵塞等问题。而铝颗粒材料廉价易得,可用生活中易拉罐材料代替,因此铝颗粒等金属材料作为粒子电极优势明显,目前国内外以铝颗粒作为粒子电极的三维电极体系对纳滤浓缩液进行处理的研究较少。本文首先采用静态实验装置开展了三维颗粒电极电化学技术处理纳滤浓缩液的研究,通过对极板和粒子电极材料,电流密度等实验参数进行优化筛选;在此基础上探究了连续运行时三维电极体系的处理效能和稳定性,对组合工艺进行对比优化;另外对三维电极去除纳滤浓缩液过程中自由基去除贡献进行研究,并对处理前后水体中有机物进行分析,主要研究结果如下:(1)静态实验中,与其他电极组合相比(钛钌-钛钌-钛钌-钛钌、钛钌-铜-钛钌-铜、石墨-铜-石墨-铜),以石墨-石墨-石墨-石墨为极板组合,可以有效降低电耗和反应体系产生的余氯浓度;在电流强度为4 A、极板间距为2.5 cm、铝颗粒填充体积378cm、泵循环流量2 L/h、处理时间120 min后,对纳滤浓缩液中色度去除率可以达到98.94%、UV去除率74.85%、TOC去除率67.46%、COD去除率51.93%、电耗成本仅10.75元/m。(2)在上述最优实验条件下,对三维体系进行连续运行和组合工艺的研究,结果表明三维体系连续运行时出水水质稳定,组合工艺对比优化(铁电絮凝-三维电极电化学、三维电极电化学-碱中和、三维电极电化学-铁电絮凝),研究表明,三维电极电化学-铁电絮凝工艺可以有效解决三维体系出水p H偏低的问题,并对三维体系处理纳滤浓缩液的效果进一步提升。(3)相较于传统电化学体系,铝颗粒作为粒子电极时的三维体系对纳滤浓缩液中有机污染物的去除效率提升了接近一倍;GC/MS分析表示纳滤浓缩液中有机物组成成分和去除情况,结果显示三维电极体系可以去除其中绝大多数有机物,分解后生成小分子的有机物。

关键词：三维电极纳滤浓缩液降低余氯连续运行自由基氧化

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超声对水中双酚A的降解动力学及影响因素

同济大学学报（自然科学版） 2011年第11期39卷 1652-1656页

作者：张可佳高乃云黎雷马艳同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

采用800kHz频率的超声对双酚A(BPA)的降解效果和动力学规律进行研究.通过投加不同的物质(如叔丁醇、H2O2、腐殖酸)和向水中曝气等,考察不同因素对超声降解BPA的影响.结果表明,超声对BPA的降解过程符合准一级动力学,其降解速率随BPA初始... 详细信息

采用800kHz频率的超声对双酚A(BPA)的降解效果和动力学规律进行研究.通过投加不同的物质(如叔丁醇、H2O2、腐殖酸)和向水中曝气等,考察不同因素对超声降解BPA的影响.结果表明,超声对BPA的降解过程符合准一级动力学,其降解速率随BPA初始浓度的增加而降低.投加叔丁醇明显抑制BPA的降解,证明BPA的降解途径主要是羟基自由基(.OH)氧化.当投加H2O2浓度为0.1mmol.L-1时,能将BPA的降解速率提高32%;随着H2O2投加量的进一步增加,与BPA的摩尔比>200时,降解速率不升反降.溶液中存在腐殖酸会同BPA竞争.OH,并随着腐殖酸浓度的增加,BPA的降解速率下降.额外曝气会干扰BPA分子靠近空化泡界面,阻碍与.OH的反应,不利于BPA的降解.

关键词：超声双酚A 自由基氧化 H2O2 腐殖酸