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全无机CsPbBr3钙钛矿太阳能电池缺陷与能级调控及光电性能研究

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全无机CsPbBr3钙钛矿太阳能电池缺陷与能级调控及光电性能研究

作者：刘玉臣兰州理工大学

学位级别：硕士

全无机CsPbBr钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)由于其优异的热稳定性而备受人们的关注。本论文通过对全无机CsPbBrPSCs的缺陷进行钝化以及对能级结构进行调控,从而提高PSCs的光电转换效率以及稳定性。首先,研究了g-CN对... 详细信息

全无机CsPbBr钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)由于其优异的热稳定性而备受人们的关注。本论文通过对全无机CsPbBrPSCs的缺陷进行钝化以及对能级结构进行调控,从而提高PSCs的光电转换效率以及稳定性。首先,研究了g-CN对钙钛矿薄膜微观形貌、Pb缺陷态密度及光电性能的影响;其次,通过纳米CoO调控CsPbBr/碳电极(CE)界面的能级匹配度,提高空穴的抽取效率;最后,考察了添加剂Cd Br对钙钛矿表面晶界处溴空位V缺陷态钝化调控及对电池光电性能的影响。采用热处理合成片层g-CN纳米材料和多步旋涂法制备了结构为FTO/c-TiO/m-TiO/CsPbBr:g-CN/CE的全无机PSCs,考察了不同含量的g-CN对钙钛矿晶体结构及对器件光电性能的影响。结果表明:CsPbBr:g-CN钙钛矿器件的最佳PCE由5.85%显著提高至8.00%,未封装的器件表现出优秀的的长期稳定性。这是由于g-CN添加剂的掺入获得了低表面粗糙度和较大粒径的CsPbBr钙钛矿薄膜,同时钝化Pb悬空键能有效地降低钙钛矿结构内部缺陷密度,作为能量势垒可以有效阻止反向移动的电子在碳界面空穴的复合。通过化学沉淀法合成CoO纳米晶和多步旋涂法制备了结构为FTO/c-TiO/m-TiO/CsPbBr/CoO/CE的全无机PSCs,研究了能级结构对PSCs光电性能的影响。结果表明:CoO中间层优化后的器件的PCE为8.92%,CoO缓冲层能有效提高空穴的抽取率,同时CoO的导带能级高于CsPbBr的导带能级,CoO作为能量势垒,能有效阻止反向电子与空穴的复合。通过多步旋涂法制备了结构为FTO/c-TiO/m-TiO/Cd Br-CsPbBr/CE的全无机PSCs。结果表明:PSCs的光电转换效率提升至8.19%。这是由于Cd Br填补了钙钛矿晶体表面的Br空位缺陷以及Cd部分取代大离子半径的Pb,获得高稳定性的钙钛矿晶体结构,有效降低缺陷态密度,提高了载流子的抽取效率。

关键词：全无机钙钛矿太阳能电池 CsPbBr3 PSCs 电子复合损失缺陷钝化能级调控

高效稳定无机CsPbI2Br钙钛矿太阳电池的掺杂改性及能级调控

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高效稳定无机CsPbI2Br钙钛矿太阳电池的掺杂改性及能级调控

作者：韩玉陕西师范大学

学位级别：硕士

金属卤化物钙钛矿太阳电池因其具有高的光电转换效率和较低的制作成本而备受瞩目。但高效有机-无机杂化钙钛矿太阳电池中含有易挥发的有机成分,不能长时间稳定工作,致使钙钛矿太阳电池的商业化应用进程缓慢。近年来,无机Cs基钙钛矿材料... 详细信息

金属卤化物钙钛矿太阳电池因其具有高的光电转换效率和较低的制作成本而备受瞩目。但高效有机-无机杂化钙钛矿太阳电池中含有易挥发的有机成分,不能长时间稳定工作,致使钙钛矿太阳电池的商业化应用进程缓慢。近年来,无机Cs基钙钛矿材料由于具有优异的光热稳定性而被广泛研究。无机钙钛矿材料中的CsPbI2Br具有较高的相稳定性和合适的光学带隙（1.91 eV）,使得其在叠层太阳电池中具有很大的应用潜力。但是目前所制备的CsPbI2Br钙钛矿太阳电池光电转换效率仍远低于有机-无机杂化钙钛矿太阳电池,且制备高效率电池时所使用的电子和空穴传输层分别存在紫外光照不稳定性和价格昂贵等问题。本论文针对以上问题,通过掺杂改性和能级调控的方法来提升钙钛矿薄膜质量、促进电荷传输、简化器件结构,制备出低成本、高效稳定的无机CsPbI2Br钙钛矿太阳电池。主要研究内容如下:（1）在CsPbI2Br钙钛矿前驱体溶液中引入少量CaCl2添加剂来提高钙钛矿薄膜质量,调控能级结构。研究发现CaCl2掺杂可延缓CsPbI2Br薄膜结晶速度,获得高质量钙钛矿薄膜,同时C aCl2掺杂可使CsPbI2Br薄膜n型程度增加,CsPbI2Br电池内部的内建电场增大,促进载流子的分离和传输。基于CaCl2掺杂的CsPbI2Br太阳电池的开路电压达到1.32 V,并获得了 16.79%的光电转换效率。除此之外,该器件的空气稳定性也获得很大提升,在相对湿度为25%的空气中存放1024小时后仍能维持初始效率91%,稳定性能优异。CaCl2掺杂得到的高性能CsPbI2Br钙钛矿太阳电池有望应用在叠层钙钛矿太阳电池。（2）通过能级调控来制备高稳定性的CsPbI2Br钙钛矿太阳电池。研究发现硫代乙酰胺水热处理FTO后,FTO功函提升,FTO与CsPbI2Br钙钛矿导带之间的能级差减小,促进了电子由钙钛矿向FTO的传输,同时基于硫代乙酰胺处理FTO所制备的钙钛矿薄膜质量显著提高,使用硫代乙酰胺处理所制备的无电子传输层CsPbI2Br钙钛矿太阳电池的开路电压达到1.30 V,并获得了 15.10%的光电转换效率。由Pt电极构建的无电荷传输层CsPbI2Br太阳电池,最终获得了11.03%的光电转换效率,器件在相对湿度为25%的空气中放置40天,仍能维持初始效率的98%。无电荷传输层无机钙钛矿电池的获得降低了器件成本,为钙钛矿太阳电池的商业化应用提供了新思路。

关键词： CsPbI2Br 掺杂传输层能级调控低成本

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近红外量子点能级调控及其光伏器件

近红外量子点能级调控及其光伏器件

电子给体对卟啉染料能级的调控及其敏化太阳能电池效率的优化

第八届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会

作者：付挺王莹琳刘馨璐刘婷张昕彤刘益春东北师范大学

PbS量子点具有低成本、可溶液法加工和宽的光谱调节范围(500～2500 nm)等优点备受人们关注,是近红外光伏器件的出色原材料。PbS量子点表面原始配体通常与卤素离子配体进行交换,使量子点获得优异的表面钝化和薄膜导电性。[1]然而,离子型... 详细信息

PbS量子点具有低成本、可溶液法加工和宽的光谱调节范围(500～2500 nm)等优点备受人们关注,是近红外光伏器件的出色原材料。PbS量子点表面原始配体通常与卤素离子配体进行交换,使量子点获得优异的表面钝化和薄膜导电性。[1]然而,离子型配体由于缺乏自身偶极矩,其与量子点表面仅存在单一方向的界面偶极,导致卤素离子配体钝化的量子点具有深能带。特别是近红外(光吸收> 1100 nm)PbS量子点,其带隙的收缩导致更深的能带位置。因此,在近红外光伏器件中,深导带的卤素离子配体钝化的量子点与浅导带的电子传输层之间产生能带失配[2],阻碍光生载流子的提取和收集。本文在1170nm-PbS量子点配体交换过程中,将单一的PbI2配体,替换成PbI2/醋酸锌(ZA)混合配体,实现量子点能级调控。结果表明,ZA使卤化物钝化的量子点薄膜能带上移(图1a),有效优化了电子传输层/量子点界面能带排列,提升了器件载流子提取效率,减少界面载流子复合。如图1b所示,标准太阳光谱下,器件光电转换效率(PCE)从6.0%提升至7.0%;～780 nm滤光后PCE从1.56%提升至1.96%;～1020 nm滤光后PCE从0.18%提升至0.25%。

关键词： PbS量子点近红外光伏能级调控能带排列醋酸锌

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电子给体对卟啉染料能级的调控及其敏化太阳能电池效率的优化

高性能第三组分窄带隙稠环电子受体能级的精细调控

中国化学会第28届学术年会

作者：刘博王跃强朱为宏解永树华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室精细化工研究所

＜正＞染料敏化太阳能电池作为太阳能电池家族的重要成员,具有光谱响应范围宽、制作工艺简单、成本低以及对环境友好等优点,受到了广泛关注。其核心部分是敏化剂,它的重要作用是捕获光能,而卟啉作为

关键词：卟啉染料敏化能级调控太阳能电池

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高性能第三组分窄带隙稠环电子受体能级的精细调控

核扩展的萘二酰亚胺-插烯四硫富瓦烯类双极性有机半导体

第五届新型太阳能电池学术研讨会

作者：王嘉宇程沛傅有全尤为杨阳占肖卫北京大学工学院材料系加利福尼亚大学洛杉矶分校材料科学与工程系北卡罗来纳大学教堂山分校化学系

可溶液加工的本体异质结型有机太阳能电池因其重量轻,成本低,半透明,可制成柔性器件和可大面积加工等优点,成为目前的研究热点之一。向二元共混有机太阳能电池活性层中加入功能性第三组分,是提高有机太阳能电池器件性能的有效策略之一... 详细信息

可溶液加工的本体异质结型有机太阳能电池因其重量轻,成本低,半透明,可制成柔性器件和可大面积加工等优点,成为目前的研究热点之一。向二元共混有机太阳能电池活性层中加入功能性第三组分,是提高有机太阳能电池器件性能的有效策略之一。将具有近红外吸收的窄带隙稠环电子受体作为第三组分加入活性层中,可以有效拓宽活性层的光谱响应范围,从而提高光电流和能量转换效率。对作为第三组分的窄带隙稠环电子受体的要求有:(1)其分子结构与给体或受体分子相似,以保证较好的混溶性;(2)其最优的能级结构为:HOMO能级与给体接近,LUMO能级与受体接近,以保证高的电荷转移效率。我们针对FTAZ:IDIC二元共混体系,设计了两个新的窄带隙第三组分稠环电子受体材料ITIC-Th-S和ITIC-Th-O,其分子结构与IDIC相似,HOMO能级(ITIC-Th-S:-5.41 eV,ITIC-Th-O:-5.36 eV)与FTAZ(-5.35 eV)接近,LUMO能级(ITIC-Th-S:-3.86 eV,ITIC-Th-O:-3.91 eV)与FTAZ接近(-3.91 eV)。第三组分稠环电子受体在拓宽活性层吸收的同时,还促进了电荷转移,从而提高了器件的短路电流密度和效率。基于FTAZ/ITIC-Th-O/IDIC的三元共混器件的能量转换效率达11.6%,高于FTAZ/IDIC的二元共混器件(10.4%)。

关键词：有机太阳能电池稠环电子受体第三组分能级调控

来源： cnki会议评论

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有机化学 2024年

作者：张瑞何萌萌向焌钧蔡莎莉葛从伍高希珂中国科学技术大学化学与材料科学学院中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室四川师范大学化学与材料科学学院

与p-型和n-型有机半导体相结合的方法相比,双极性有机半导体在构筑逻辑互补电路方面具有明显优势,然而,目前综合性能优良的双极性有机半导体仍较为缺乏.本工作通过能级调控策略,设计合成了五个苯并六元氮/氧/硫杂环核扩展的萘二酰亚胺-... 详细信息

与p-型和n-型有机半导体相结合的方法相比,双极性有机半导体在构筑逻辑互补电路方面具有明显优势,然而,目前综合性能优良的双极性有机半导体仍较为缺乏.本工作通过能级调控策略,设计合成了五个苯并六元氮/氧/硫杂环核扩展的萘二酰亚胺-插烯四硫富瓦烯（NDI-VTTF）衍生物1-5,并对其底栅顶接触结构的有机场效应晶体管（OFET）器件性能进行了研究.结果表明化合物1-5均具有双极性载流子传输特性,其中化合物1和3-5是电子传输主导的双极性有机半导体,而化合物2是电子和空穴传输性能平衡的双极性有机半导体.得益于热退火处理对薄膜结晶性的提高和微观形貌的改善,基于化合物1-5的薄膜OFET器件的迁移率均随热退火温度的升高而增大,其中基于化合物2的薄膜OFET器件经180℃热退火后的电子和空穴迁移率分别达到0.037和0.050 cm2 V-1s-1.

关键词：逻辑互补电路有机场效应晶体管双极性有机半导体萘二酰亚胺-插烯四硫富瓦烯核扩展能级调控

基于氮杂螺环配体的Cu(Ⅰ)配合物延迟荧光材料的设计合成及性能研究

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化学学报 2024年第8期 887-893页

作者：张登朝贾吉慧梁栋蔡显宝赵雨晴胡祥龙江钰冰卢灿忠福建理工大学材料科学与工程学院中国科学院福建物质结构研究所中国科学院海西研究院厦门稀土材料研究中心福州大学化学学院

本研究通过采用具有室温磷光发射性质的给体-受体(D-A)型配体10-苯基-10H-螺[吖啶-9,9'-(4,5-二氮芴)](Spiro2N),与辅助膦配体双(2-二苯基磷苯基)醚(POP)结合,成功设计了具有热活化延迟荧光(TADF)性质的Cu(Ⅰ)配合物发光材料Cu-P-Spiro... 详细信息

本研究通过采用具有室温磷光发射性质的给体-受体(D-A)型配体10-苯基-10H-螺[吖啶-9,9'-(4,5-二氮芴)](Spiro2N),与辅助膦配体双(2-二苯基磷苯基)醚(POP)结合,成功设计了具有热活化延迟荧光(TADF)性质的Cu(Ⅰ)配合物发光材料Cu-P-Spiro2N.通过核磁共振谱图确认了Cu(Ⅰ)配合物的分子结构.进一步利用X射线单晶衍射表征了配合物Cu-P-Spiro2N的晶体结构.结果表明,配合物Cu-P-Spiro2N属于三斜晶系,晶胞参数分别为α=90.14(2)°,β=115.43(3)°, γ=115.55(3)°, a=15.10(6) nm, b=15.15(4) nm, c=16.62(6) nm.由于配体分子Spiro2N具有两个相互正交的π共轭平面结构,使得其最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占分子轨道(LUMO)具有很小的重叠,但具有相对较大的单重态-三重态能隙差(?EST).金属Cu(Ⅰ)片段与配体Spiro2N配位后,降低了HOMO-LUMO之间的能隙差,电荷转移(CT)态能级下降.这使得配合物Cu-P-Spiro2N具有极小的?EST (0.05 eV).小的?EST有利于加速反系间窜越过程,进而实现TADF发射.该类配合物的发射主要来自于D-A型配体Spiro2N,表现为金属微扰的配体内电荷转移(ILCT)性质.室温下,在掺杂的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄膜(10%(w))中,配合物Cu-P-Spiro2N表现出强烈的黄光发射,发射峰值位于551 nm,光致发光量子效率为49%,激发态寿命为6.3μs.本研究结果表明,通过Cu(Ⅰ)离子配位,可调控配体分子激发态能级,降低?EST,从而实现TADF发射.

关键词： Cu(Ⅰ)配合物热活化延迟荧光 D-A型配体能级调控

基于氮杂螺环配体的Cu(I)配合物延迟荧光材料的设计合成及性能研究

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化学学报 2024年

本研究通过采用具有室温磷光发射性质的给体-受体（D-A）型配体10-苯基-10H-螺[吖啶-9，9'-（4，5-二氮芴）]（Spiro2N），与辅助膦配体双（2-二苯基磷苯基）醚（POP）结合，成功设计了具有热活化延迟荧光（TADF）性质的Cu（I）配合... 详细信息

本研究通过采用具有室温磷光发射性质的给体-受体（D-A）型配体10-苯基-10H-螺[吖啶-9，9'-（4，5-二氮芴）]（Spiro2N），与辅助膦配体双（2-二苯基磷苯基）醚（POP）结合，成功设计了具有热活化延迟荧光（TADF）性质的Cu（I）配合物发光材料Cu-P-Spiro2N. 通过核磁共振谱图确认了Cu（I）配合物的分子结构. 进一步利用X射线单晶衍射表征了配合物Cu-P-Spiro2N的晶体结构. 结果表明，配合物Cu-P-Spiro2N属于三斜晶系，晶胞参数分别为α ＝ 90.14（2）°， β ＝ 115.43（3）°， γ ＝ 115.55（3）°， a ＝ 15.10（6） nm， b ＝ 15.15（4） nm， c ＝ 16.62（6） nm. 由于配体分子Spiro2N具有两个相互正交的π共轭平面结构，使得其HOMO和LUMO轨道具有很小的重叠，但具有相对较大的单重态-三重态能隙差(△EST). 金属Cu（I）片段与配体Spiro2N配位后，降低了HOMO-LUMO之间的能隙差，电荷转移（CT）态能级下降. 这使得配合物Cu-P-Spiro2N具有极小的△EST（0.05 eV）. 小的△EST有利于加速反系间窜越过程，进而实现TADF发射. 该类配合物的发射主要来自于D-A型配体Spiro2N，表现为金属微扰的配体内电荷转移（ILCT）性质. 室温下，在掺杂的PMMA薄膜（10 wt%）中，配合物Cu-P-Spiro2N表现出强烈的黄光发射，发射峰值位于551 nm，光致发光量子效率为49%，激发态寿命为6.3 μs. 本文研究结果表明，通过Cu（I）离子配位，可调控配体分子激发态能级，降低△EST，从而实现TADF发射.

关键词： Cu(I)配合物 TADF D-A型配体能级调控

基于热电材料GaN的SERS调控及机理研究

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基于热电材料GaN的SERS调控及机理研究

作者：谭吉兵山东师范大学

学位级别：硕士

表面增强拉曼散射(SERS)能够提供丰富的分子结构信息,在单分子水平实现超灵敏、实时、原位检测,已被广泛应用于化学分析、生物传感、环境监测等领域。从原理上讲,增强机制可分为由局域表面等离激元共振引起的电磁增强机制(EM)和分子与... 详细信息

表面增强拉曼散射(SERS)能够提供丰富的分子结构信息,在单分子水平实现超灵敏、实时、原位检测,已被广泛应用于化学分析、生物传感、环境监测等领域。从原理上讲,增强机制可分为由局域表面等离激元共振引起的电磁增强机制(EM)和分子与基底之间的电荷转移引起的化学增强机制(CM)。通过结合电磁增强和化学增强能够构筑高性能的SERS基底,进一步推进SERS技术在现实场景的应用。然而,通常在基底制备完成后其光学性质固定不变,这不利于对多种类分子的超灵敏及普适性检测。因此,如何通过操纵EM/CM调控SERS性能并拓宽SERS在多类型分子检测中的应用仍然是一个挑战。本文从SERS增强机制出发,利用高性能热电半导体材料氮化镓(GaN)与银纳米颗粒或银纳米腔结构复合构筑了高灵敏度SERS基底。通过对基底施加温度梯度诱导热电场对银纳米颗粒和石墨烯的载流子密度进行调节,从而实现EM/CM的灵活有效调控,进一步增益SERS基底检测性能。具体方案如下:(1)热电场调控AgNPs/GaN基SERS化学增强特性研究。针对目前SERS调控手段过于复杂,重复性差的问题,我们提出了热电场调控化学增强的策略。在硅片上外延生长GaN薄膜,并与银纳米颗粒(AgNPs)复合,构筑电调控SERS(E-SERS)基底,与无电场诱导的基底相比,其E-SERS信号强度进一步提高了一个数量级。热电场可调节GaN和AgNPs之间的电荷转移效率,进而可在大范围内调节AgNPs的费米能级,增加基底与待测分子间的共振电子跃迁概率。基于热电场增益的CM,E-SERS基底实现了对具有小拉曼散射截面分子的超灵敏检测。另外,该E-SERS基底还可用于监测和操纵等离激元诱导的氧化还原反应。该工作加深了对SERS化学增强和等离激元激活光催化机制的理解。(2)热电场可逆调控AgNPs/石墨烯/Ag/GaN基SERS双增强机制研究。针对E-SERS技术调控机制单一,灵活度差的问题,我们提出了同步调节EM/CM策略。基于热电半导体P型GaN薄膜,利用石墨烯为间隔层构筑银纳米腔结构SERS基底。激发热电场后,SERS信号的强度可进一步增强13倍。理论和实验结果证明热电场可有效调节石墨烯的载流子密度,对石墨烯快速、可重复性的掺杂,可在大范围内调节其费米能级,进而实现对CM机制的有效调控。另外,热电场还能调节银纳米结构的自由电子密度,实现对等离激元共振峰位置的调控,进一步增益电磁机制。同时研究了石墨烯层数对热电场调控性能的影响,发现随着石墨烯层数的增加,热电场调控能力逐渐减弱。最后,基于该基底实现了对严重急性呼吸综合症-冠状病毒刺突糖蛋白(SARS-COV-2S)以及抗生素的微量检测。该工作可有效推动SERS技术在多生物分子检测中的应用进程。本文由四部分组成:第一章绪论介绍了拉曼散射及表面增强拉曼散射机理,SERS基底构筑及SERS性能调节,电调控SERS研究进展。第二章制备了AgNPs/GaN基底,实现了热电场辅助SERS化学增强和光催化作用,探究了其增强机理。第三章以石墨烯为间隔层的银纳米腔结构与GaN耦合构筑了SERS基底,实现了对石墨烯费米能级和银纳米腔等离激元共振峰的有效调控,推进了SERS在实际检测的应用。第四章是对以上工作的总结。

关键词：表面增强拉曼散射氮化镓热电效应能级调控纳米腔结构