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商业研究 2017年第6期 154-162页

作者：邢斐孙兴华中科技大学经济学院武汉430074

为更加深入地揭示聚集行为与企业创新之间的内在联系,基于创新经济学和聚集理论,本文将聚集形式与聚集规模两个维度结合,研究二者同企业创新的动态关系。聚集形式对企业创新的促进作用根据聚集规模的不同而呈现特定的变化趋势:专业化聚... 详细信息

为更加深入地揭示聚集行为与企业创新之间的内在联系,基于创新经济学和聚集理论,本文将聚集形式与聚集规模两个维度结合,研究二者同企业创新的动态关系。聚集形式对企业创新的促进作用根据聚集规模的不同而呈现特定的变化趋势:专业化聚集促进企业创新的作用会随聚集规模的不断增大呈现出先增加后降低的倒"U"趋势,而多样化聚集对企业创新的促进作用则先下降后增加,近似表现为"U"型关系。本文从聚集规模的动态角度,为专业化与多样化两种聚集形式如何促进企业创新提供了一个新的解释。

关键词：企业创新聚集形式聚集规模动态关系

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强化好氧颗粒污泥稳定性的水力条件响应研究

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环境科学学报 2022年第2期42卷 138-145页

作者：曹润娟姬雅彤楼恬汝徐向阳朱亮浙江大学环境与资源学院杭州310058

好氧颗粒污泥是一项极具潜力的新型污水生物处理技术,但颗粒结构易失稳是瓶颈问题.本文围绕反应体系水力条件与颗粒污泥稳定性的相互关系,以序批式生物反应器(SBR)运行过程接种污泥(0 d)、形成初期颗粒污泥(30 d)和稳定颗粒污泥(90 d)... 详细信息

好氧颗粒污泥是一项极具潜力的新型污水生物处理技术,但颗粒结构易失稳是瓶颈问题.本文围绕反应体系水力条件与颗粒污泥稳定性的相互关系,以序批式生物反应器(SBR)运行过程接种污泥(0 d)、形成初期颗粒污泥(30 d)和稳定颗粒污泥(90 d)为研究对象,考察不同水力条件下颗粒污泥聚集形式和表面性质变化规律.结果表明,接种絮体污泥对反应体系雷诺数变化的响应不明显.形成初期颗粒污泥与稳定颗粒污泥随着反应体系雷诺数由0增至150,其接触角分别由50°、51°增至60°和79°,含水率分别由99.63%、99.54%降至99.51%和99.38%,污泥沉降性能明显提升;但当雷诺数过大时,粒径在500~1000μm的污泥占比增至14%和26%,球形度在0.7~0.8的污泥占比降至30%以下,此时颗粒变形膨胀、含水率明显提高、沉降性能恶化.进一步对颗粒污泥稳定性的水力条件变化响应规律进行主成分分析发现,形成初期颗粒污泥与稳定颗粒污泥的水力条件响应较为明显,颗粒污泥稳定性特征指标响应度高低依次为:疏水性、含水率和SVI,表明控制反应体系雷诺数在一定范围是保持颗粒污泥稳定性的先决条件,结果可为好氧颗粒污泥工艺稳定运行与工程应用提供理论支撑.

关键词：好氧颗粒污泥雷诺数聚集形式表面性质主成分分析

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RhM和PtM催化剂结构调变对乙烷直接脱氢催化性能的调控

RhM和PtM催化剂结构调变对乙烷直接脱氢催化性能的调控

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作者：韩冰太原理工大学

学位级别：硕士

乙烷直接脱氢是低成本、高效率的非石油制乙烯路线,相较于石油制乙烯路线,使用乙烷作为原料可以获得较高的转化率和乙烯产率。Pt基催化剂因其优异的烷烃脱氢制烯烃性能而被广泛应用乙烷直接脱氢,但是反应需要在高温下进行,容易导致催化... 详细信息

乙烷直接脱氢是低成本、高效率的非石油制乙烯路线,相较于石油制乙烯路线,使用乙烷作为原料可以获得较高的转化率和乙烯产率。Pt基催化剂因其优异的烷烃脱氢制烯烃性能而被广泛应用乙烷直接脱氢,但是反应需要在高温下进行,容易导致催化剂烧结和表面结焦从而使催化剂失活。因此,开发高活性的低温乙烷直接脱氢催化剂、提高乙烯选择性和抗结焦能力是实现乙烷直接脱氢制乙烯工业应用的关键。目前,提高Pt基催化剂上乙烷直接脱氢反应活性、选择性、抗结焦能力以及降低Pt负载量的主要方法是将Pt与其他第二金属（M）结合形成具有独特表面结构、原子排列方式和电子性质的Pt M合金或金属间化合物。本论文采用密度泛函理论计算方法,探究了一系列RhM合金和Pt M金属间化合物催化剂上乙烷直接脱氢催化性能,明确了调变催化剂表面活性位点聚集形式、晶面和第二金属M类型实现调控催化性能的微观本质,筛选获得了性能优良的催化剂。研究结果期望为乙烷直接脱氢制乙烯反应高性能催化剂的设计和优化提供结构信息和理论指导。主要结论如下:一、研究了15种RhM（x=1,2,3,6,9）(M=Cu,Ag,Au)合金催化剂上乙烷直接脱氢反应的催化性能,阐明了合金催化剂表面活性位Rh原子聚集体存在形式对乙烷直接脱氢催化性能的影响。（1）RhM（M=Cu,Ag,Au）催化剂活性位点Rh原子聚集形式明显影响乙烷脱氢活性。RhCu催化剂中RhCu上CH生成活性最高;RhAg催化剂中RhAg上CH生成活性最高;RhAu催化剂中RhAu上CH活性生成最高;活性顺序为RhAu>RhAg>RhCu。（2）RhM（M=Cu,Ag,Au）催化剂活性位点Rh原子聚集形式明显影响CH选择性和抗结焦能力。RhM（M=Cu,Ag,Au）这3类催化剂中CH选择性最高的催化剂分别RhCu、RhAg和RhAu,CH选择性RhCu>RhAg>RhAu;即Rh为单原子和双原子,具有较强的抗结焦能力。三原子Rh聚集体的RhM表面不利于CH生成,抗结焦能力较弱。（3）RhCu、RhAu和RhAg催化剂不仅具有高的CH生成活性,而且具有高的CH选择性和强的抗结焦能力,综合考虑CH生成活性、选择性、抗结焦能力以及催化剂成本,RhCu是最适宜的催化剂。RhM（M=Cu,Ag,Au）合金催化剂调控乙烷脱氢性能的主导因素是表面活性位点Rh原子聚集形式（集团效应）,而不是金属基底（配体效应）以及d带中心和电子转移（电子效应）。二、研究了3类体心立方晶型Pt M（M=Co,Ni,Zn）金属间化合物催化剂不同晶面（110、111、200）上乙烷直接脱氢制乙烯反应催化性能,阐明了调变Pt M金属间化合物晶面和第二金属实现乙烷直接脱氢制乙烯反应性能调控的微观作用机制。（1）晶面和第二金属影响乙烷直接脱氢反应中CH生成活性。同一类型催化剂晶面影响乙烷脱氢生成CH活性,Pt Co催化剂上CH生成活性为（111）>（110）>（200）;Pt Ni上为（110）>（111）>（200）;Pt Zn上为（200）>（111）>（110）。同一晶面,第二金属M类型同样影响CH生成活性,（110）晶面上CH生成活性为Pt Ni>Pt Zn>Pt Co;（111）晶面上为Pt Ni>Pt Zn>Pt Co;（200）晶面上为Pt Zn>Pt Co>Pt Ni。（2）晶面和第二金属影响乙烷脱氢反应中CH选择性和抗结焦能力。在Pt Co、Pt Ni和Pt Zn上,CH选择性为（111）>（110）>（200）,即CH选择性最高的晶面均为（111）面,（200）晶面均不能生成CH。对于（111）晶面,CH选择性为Pt Zn>Pt Ni>Pt Co。晶面和第二金属影响抗结焦能力与CH选择性相同。综合考虑活性、选择性和抗结焦能力,Pt Zn（111）催化剂性能最优。（3）几何和电子效应的协同作用增强了Pt Zn（111）催化剂催化性能。Pt M（M=Co,Ni,Zn）催化剂（110）和（111）晶面均为单原子Pt的[Pt M]活性位和[Pt M]活性位,弱化了Pt对C–H键断裂能力;具有[Pt Zn]活性位的Pt Zn（111）选择性和抗结焦能力均优于具有[Pt Zn]活性位的Pt Zn（110）。同时,Pt Zn（111）中第二金属Zn向活性金属Pt转移大量电子以及d带中心远离费米能级。因此,Pt Zn（111）表面具有[Pt Zn]活性位（几何效应）和第二金属Zn向活性金属Pt转移更多电子使d带中心远离费米能级（电子效应）共同使Pt Zn（111）具有高性能。

关键词：乙烷直接脱氢 RhM合金 PtM金属间化合物聚集形式晶面密度泛函理论计算

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Effects of different aggregation forms of LHC Ⅱ from Bryopsis corticulans on the excited state properties of Chl a

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Chinese Science Bulletin 2006年第12期51卷 1444-1451页

作者： ZUO Ping CHEN Hui WU Yishi SHEN Shihua WANG Peng AI Xicheng ZHANG Jianping LI Liangbi KUANG Tingyun State Key Laboratory for Structural Chemistry of Stable and Unstable Species Institute of Chemistry Chinese Academy of Sciences Beijing 100080 China Key Laboratory of Photosynthesis and Environmental Molecular Physiology Institute of Botany Chinese Academy of Sciences Beijing 100093 China

Steady-state and time-resolved fluo- rescence spectroscopies have been used to study the excited state properties of Chl a in different ag- gregation forms of light-harvesting complex II (LHC II) from an intertidal green alga, Bryopsis corticulans, i.e. LHC II monomer, trimer and oligomer. When either Chl a or Chl b was selectively excited, the observed decrease in Chl a fluorescence in the oligomer is proved to be caused mainly by the fast fluorescence quenching among Chl a molecules, rather than by the decrease in Chl b-to-Chl a singlet excitation transfer efficiency. Analyses of the picosecond time-resolved fluorescence kinetics identified two exponential de- cay components in all of the three forms of LHC II: a longer-lived component (4.1―4.7 ns) originating from fluorescence emission of Chl a, and a shorter-lived one (135―540 ps) from the rapid equilibration of singlet excitation among Chl a molecules. The time constant of excitation equilibration is 135 ps in oli- gomer, 520 ps in trimer and 540 ps in monomer. These results imply that LHC II in oligomer form is inherently able to quench Chl a excitation, a mecha- nism which may be related to the photoprotection of PS II via changing the degree of LHC II aggregation in Bryopsis corticulans.

关键词： LHC Ⅱ 聚集形式 Chl a 荧光光捕获化合物能量转变

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