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金属卟啉催化下环己烷羟基化反应中的Hammett关系

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高等学校化学学报 1997年第2期18卷 242-246页

作者：郭灿城李枝蓬梁本熹湖南大学化学化工学院长沙410082

合成了40个卟啉环上具有不同取代基的单铁、锰卟啉和u-氧桥连双铁、锰卟啉，研究了这些金属卟啉模拟细胞色素P－450单充氧酶在温和条件下催化环己烷羟基化的反应．首次用线性自由能关系对金属卟啉仿生催化反应和金属卟啉自氧化反应进行... 详细信息

合成了40个卟啉环上具有不同取代基的单铁、锰卟啉和u-氧桥连双铁、锰卟啉，研究了这些金属卟啉模拟细胞色素P－450单充氧酶在温和条件下催化环己烷羟基化的反应．首次用线性自由能关系对金属卟啉仿生催化反应和金属卟啉自氧化反应进行相关分析，获得一些新的结果和规律．在此基础上，对金属卟啉仿生催化反应的可能机理进行了探讨．

关键词：金属卟啉催化 Hammett关系环己烷羟基化反应

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钛酸盐沸石分子筛催化苯酚羟基化反应的研究

催化学报 1997年第6期18卷 488-492页

作者：马淑杰李连生李秀华裘式伦郭兴巴图吉林大学化学系内蒙古师范大学化学系

采用Ｘ射线粉末物相分析、红外及紫外漫反射光谱、差热分析、ＮＨ３脱附法和气体吸附等测试手段研究了ＴｉＳｉ沸石ＴＳ１，ＴＳ２，ＴｉＺＳＭ４８及钛酸钠、钛铝酸钠和钛酸铜分子筛的性能和结构．利用苯酚羟基化反应证明... 详细信息

采用Ｘ射线粉末物相分析、红外及紫外漫反射光谱、差热分析、ＮＨ３脱附法和气体吸附等测试手段研究了ＴｉＳｉ沸石ＴＳ１，ＴＳ２，ＴｉＺＳＭ４８及钛酸钠、钛铝酸钠和钛酸铜分子筛的性能和结构．利用苯酚羟基化反应证明了含有ＴｉＯ４四配位结构单元的沸石分子筛具有催化氧化活性．考察了各种实验条件对苯酚羟基化反应的影响．

关键词：钛酸盐钛硅沸石分子筛催化剂苯酚羟基化反应

La-Cu_4FeAlCO_3水滑石催化苯酚羟基化反应的动力学及反应机理

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中国科学（B辑） 2005年第3期35卷 220-226页

作者：陈春霞徐成华冯良荣索继栓邱发礼中国科学院成都有机化学研究所

采用微波晶化法制取了La-Cu4FeAlCO3催化剂,并通过XRD和IR手段对合成的化合物La-Cu4FeAlCO3进行了表征,证明所得晶体为水滑石结构.将催化剂La-Cu4FeAlCO3用于催化双氧水苯酚羟基化反应,考察了反应时间、苯酚/双氧水摩尔比对苯酚羟基化... 详细信息

采用微波晶化法制取了La-Cu4FeAlCO3催化剂,并通过XRD和IR手段对合成的化合物La-Cu4FeAlCO3进行了表征,证明所得晶体为水滑石结构.将催化剂La-Cu4FeAlCO3用于催化双氧水苯酚羟基化反应,考察了反应时间、苯酚/双氧水摩尔比对苯酚羟基化的影响,以及催化剂、苯酚、双氧水用量、反应温度与苯酚羟基化反应速率的关系.结果表明:在0.5g苯酚、苯酚/双氧水(摩尔比)=1︰2,0.025g催化剂La-Cu4FeAlCO3、10mL水为溶剂、反应温度为343K,反应120min的反应条件下,苯酚的转化率为50.09%.且求出动力学方程为v=k[La-Cu4FeAlCO3][C6H5OH][H2O2],活化能Ea=58.37kJ/mol.根据双氧水处理过的催化剂XPS表征结果,得到了该反应机理为HO-Cu+-OH的过渡态自由基反应.

关键词：羟基化反应反应机理苯酚羟基化反应温度催化剂水滑石结构动力学方程 XPS表征双氧水处理自由基反应反应时间反应速率反应条件摩尔比晶化法化合物 XRD 水用量转化率活化能过渡态 IR 晶体

α-酮戊二酸依赖型双加氧酶催化特性及反应耦联辅因子对其催化羟基化反应的影响

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微生物学通报 2017年第3期44卷 505-512页

作者：文方聂尧穆晓清徐岩江南大学生物工程学院工业生物技术教育部重点实验室江苏无锡214122 江南大学食品生物技术国家重点实验室江苏无锡214122

【目的】以重组大肠杆菌表达的枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)L-异亮氨酸双加氧酶(L-isoleucine dioxygenase,IDO)为研究对象,考察其催化L-异亮氨酸(L-Ile)羟基化反应的影响因素,构建IDO催化合成羟基氨基酸的反应体系。【方法】通过Ni... 详细信息

【目的】以重组大肠杆菌表达的枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)L-异亮氨酸双加氧酶(L-isoleucine dioxygenase,IDO)为研究对象,考察其催化L-异亮氨酸(L-Ile)羟基化反应的影响因素,构建IDO催化合成羟基氨基酸的反应体系。【方法】通过Ni-NTA亲和层析法从重组大肠杆菌(Escherichia coli)BL21/p ET28a-ido中纯化获得重组IDO,以L-Ile为底物,考察重组IDO催化羟基化反应的影响因素,并进一步针对耦联反应优化α-酮戊二酸(α-KG)在重组IDO酶促转化体系中的添加浓度。【结果】基于重组IDO催化L-Ile羟基化的活性测定,计算该酶Km为0.247 mmol/L,kcat为1.260 s-1,kcat/Km为5.101 L/(mmol·s),与其他同源酶动力学参数比较分析表明,重组IDO的底物亲和性及催化效率较高。重组IDO催化反应的最适温度为20°C、最适p H为7.0;在35°C以下较为稳定;反应体系中Fe2+最适浓度为1 mmol/L。重组IDO可催化不同L-氨基酸反应,对L-异亮氨酸、L-正亮氨酸、L-甲硫氨酸的活性较高。通过优化α-KG浓度,反应体系中添加30 mmol/Lα-KG时,可将底物浓度提高至70 mmol/L,产物4-羟基异亮氨酸(4-HIL)的摩尔产率达66.20%,表明α-KG作为反应耦联辅因子,其浓度对重组IDO催化L-Ile羟基化具有显著影响。【结论】重组IDO的底物亲和性、催化效率、最适催化条件、稳定性等基本性质有利于催化L-Ile羟基化反应。在其催化反应体系中,α-KG作为反应耦联辅因子,对酶促转化效果影响显著。研究结果为4-HIL及其他羟基氨基酸的酶促转化提供了研究基础。

关键词：双加氧酶异亮氨酸 4-羟基异亮氨酸酶学特性羟基化反应

LaZSM-5 对苯酚羟基化反应的催化作用

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石油学报（石油加工） 1996年第3期12卷 24-29页

作者：姜鸿亮王祥生大连理工大学工业催化研究所

以水热法合成的ＬａＺＳＭ－５为催化剂，对苯酚与过氧化氢的羟基化反应进行了研究，考察了苯酚／Ｈ２Ｏ２比、ＬａＺＳＭ－５中Ｌａ２Ｏ３／ＳｉＯ２比、ＬａＺＳＭ－５／苯酚比以及反应时间对反应的影响。结果表明，在ＬａＺＳＭ－５... 详细信息

以水热法合成的ＬａＺＳＭ－５为催化剂，对苯酚与过氧化氢的羟基化反应进行了研究，考察了苯酚／Ｈ２Ｏ２比、ＬａＺＳＭ－５中Ｌａ２Ｏ３／ＳｉＯ２比、ＬａＺＳＭ－５／苯酚比以及反应时间对反应的影响。结果表明，在ＬａＺＳＭ－５中Ｌａ对该反应有显著的影响。可以认为，这是由于Ｌａ与沸石骨架发生了作用，产生了新的催化中心。通过水热法合成的ＬａＺＳＭ－５与离子交换法和浸渍法获得的含Ｌａ的ＺＳＭ－５的比较可以看出，前者的催化活性明显地优于后二者。这可能是由于前者中的Ｌａ与骨架发生了作用，因而使其具有良好的氧化性能。

关键词：苯酚过氧化氢羟基化反应催化剂

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非水介质中多酚氧化酶催化羟基化反应的研究

分子催化 2001年第3期15卷 211-214页

作者：由德林曹淑桂马林吉林大学酶工程实验室吉林长春130021 中山大学应用化学系广东广州510275

以对甲酚为底物 ,利用从马铃薯中提取的多酚氧化酶的粗酶液 ,用多孔玻璃包衣琼脂疏水吸附法将多酚氧化酶固定化 ,并利用此固定化酶 ,考察了在非水介质中羟基化反应的最适宜条件 .在此条件下催化合成 4-甲基邻苯二酚的产率为 5 5 .8%

关键词：非水介质多酚氧化酶 4-甲基邻苯二酚催化合成羟基化反应

Cu-N/C单原子催化剂用于芳基硼酸羟基化反应

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化学试剂 2022年第2期44卷 233-238页

作者：李晓怡朝飞麦悦贤梁广锋郎睿吴传德广东工业大学轻工化工学院广东广州510006 浙江大学化学学院浙江杭州310027

单原子催化剂中所有金属原子都能作为活性位点,故表现出极高的原子利用率和优异的催化性能。以铜-乙二胺四乙酸配合物作为前驱体,高比表面的活性炭作为载体,通过简单的吸附浸渍-高温焙烧法制备了一系列Cu-N/C催化剂。结果发现,当铜负载... 详细信息

单原子催化剂中所有金属原子都能作为活性位点,故表现出极高的原子利用率和优异的催化性能。以铜-乙二胺四乙酸配合物作为前驱体,高比表面的活性炭作为载体,通过简单的吸附浸渍-高温焙烧法制备了一系列Cu-N/C催化剂。结果发现,当铜负载量为0.2 wt%时,铜以单原子的状态分散在载体上,得到0.2 wt%Cu-N/C(1∶1)单原子催化剂。该催化剂在芳基硼酸羟基化制苯酚的反应中具有优异的活性,可以直接用氧气作为氧化剂,反应效率达到3250 mmol_(产物)/g_(Cu),高于铜纳米颗粒催化剂6倍。此外,该单原子催化剂稳定性较好,并且该反应对各种带有吸电子或供电子基团的芳基硼酸都具有良好的底物适用性。

关键词：铜单原子催化苯硼酸羟基化反应炭载体

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钯催化电化学氧化芳烃的羟基化反应

钯催化电化学氧化芳烃的羟基化反应

作者：武洪峰黑龙江大学

学位级别：硕士

苯并噁嗪酮衍生物作为重要的含氮杂环化合物,具有抗心血管疾病和抗癌的活性,被广泛应用于药物领域。酚羟基作为生物活性分子、天然产物和药物中的重要官能团,大多数具有抗肿瘤和抗癌的特性。含有酚羟基的苯并恶嗪酮类化合物具有作为药... 详细信息

苯并噁嗪酮衍生物作为重要的含氮杂环化合物,具有抗心血管疾病和抗癌的活性,被广泛应用于药物领域。酚羟基作为生物活性分子、天然产物和药物中的重要官能团,大多数具有抗肿瘤和抗癌的特性。含有酚羟基的苯并恶嗪酮类化合物具有作为药物或药物的重要中间体的可能性,因此采用直接羟基化的方法合成这类化合物具有重要的理论研究和应用研究意义。首先,设计了一个2-芳基苯并噁嗪酮及其衍生物的合成工艺路线:以水杨酸类化合物为起始原料,通过酯化与氨解两步合成水杨酰胺类化合物,再与芳甲酰氯进行酯化反应合成2-氨基甲酰基芳基芳甲酸酯,最后经过脱水环合反应以81-94%的收率获得2-芳基苯并噁嗪酮类化合物。然后,以2-芳基苯并噁嗪酮类化合物为底物,开发了一种钯催化电化学氧化羟基化反应的方案。通过筛选催化剂、电解质、电流、溶剂以及温度,确定最佳反应条件为:利用Pd(OAc)(10 mol%)作为催化剂,Oxone(1.0 equiv.)作为羟基化试剂,n-BuNPF(1.0 equiv.)作为电解质,乙腈作为溶剂,通入6 m A恒定电流,在50 C下进行反应获得相应的羟基化产物。利用最优反应条件合成了27个羟基化产物,通过熔点、高分辨质谱、元素分析、H-NMR、C-NMR、紫外光谱、红外光谱和X-单晶衍射对化合物结构进行表征。最后,对2-(2-羟基)苯基苯并噁嗪酮进行克级实验并进一步高产率地合成了药物地拉罗司,证明了该羟基化反应的实用性。在控制实验、循环伏安曲线和动力学同位素实验的研究基础上,提出了一个合理的反应机理。

关键词： 2-芳基苯并噁嗪酮钯催化电化学氧化羟基化反应循环伏安曲线

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聚丙烯酰胺的羟基化反应与产物结构表征

四川联合大学学报（工程科学版） 1998年第4期2卷 108-114页

作者：蔡文胜张熙黄荣华四川联合大学高分子研究所

研究了聚丙烯酰胺（ＰＡＭ）及部分水解聚丙烯酰胺（ＨＰＡＭ）与甲醛的化学反应，并对产物结构进行了表征。结果显示，ＰＡＭ与甲醛的羟甲基化反应与ＰＡＭ在溶液中分子形态有较大关系，除受反应温度、时间、ｐＨ、投料比等因素影响外... 详细信息

研究了聚丙烯酰胺（ＰＡＭ）及部分水解聚丙烯酰胺（ＨＰＡＭ）与甲醛的化学反应，并对产物结构进行了表征。结果显示，ＰＡＭ与甲醛的羟甲基化反应与ＰＡＭ在溶液中分子形态有较大关系，除受反应温度、时间、ｐＨ、投料比等因素影响外，聚合物浓度、羧基含量都对羟甲基化程度有明显影响。碱性条件下ＰＡＭ羟甲基化过程中伴有酰胺基的水解反应。相同反应条件下，ＨＰＡＭ的反应程度低于ＰＡＭ的反应程度。

关键词：聚丙烯酰胺 HPAM 化学改性羟基化反应