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缺陷工程在金属基电池中的研究进展

Chinese Journal of Catalysis 2023年第2期45卷 27-87页

作者：刘小妮刘晓斌李彩霞杨波王磊青岛科技大学生态化学工程与绿色制造国际科技合作基地生态化学工程重点实验室山东青岛266042 青岛科技大学环境与安全工程学院山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

清洁能源在开发和利用过程中存在间歇性和不稳定性,开发高性能、高效率、环保清洁的新型储能器件可保障稳定的能源输出,实现能源转型.其中,金属基电池(如金属-空气电池,金属-硫电池等)具有低成本,高能量密度的优势,具有较高的应用价值.... 详细信息

清洁能源在开发和利用过程中存在间歇性和不稳定性,开发高性能、高效率、环保清洁的新型储能器件可保障稳定的能源输出,实现能源转型.其中,金属基电池(如金属-空气电池,金属-硫电池等)具有低成本,高能量密度的优势,具有较高的应用价值.电池电极材料(催化剂)的合理设计影响着其储能效率,对可再生能源技术的发展具有重要作用.近年来,随着研究人员对电催化反应机理的深入理解,缺陷工程被普遍认为是增加催化活性位点数量,提升电池性能的有效策略.其原因在于缺陷可以提供大量不饱和位点,从而为电化学过程提供更多活性中心,增强电极催化效率,实现电化学动力学的提升.此外,缺陷工程实现了电池电极材料局部原子结构以及配位环境的可控调节,进一步调整电极材料的电子和结构特性,可显著提升电池的电化学动力学.本文系统总结了缺陷工程促进电催化性能的可行性策略和金属基电池电催化剂缺陷工程的最新进展.首先介绍了金属-空气电池和金属-硫电池的反应机理,明确金属基电池的反应机理和反应过程对于开发性能优异、环境适应性强催化剂至关重要.其次,归纳和总结了缺陷的种类(本征缺陷、阴离子空位、阳离子空位、晶格畸变和杂原子掺杂)及其引入的常用方法(如热/化学还原、剥落、化学刻蚀、等离子体技术、球磨等).随后,讨论了用于检测电催化剂中缺陷类型和浓度的相关高端表征手段,揭示了构筑缺陷催化剂是提高电催化剂性能的关键.此外,对电催化电池中缺陷的作用及设计原则进行了总结,讨论了电催化剂中缺陷的作用机理,为未来实现具有高本征活性、长期稳定性和高选择性的电催化剂设计提供了更科学的指导.以典型的金属基电池(锌-空电池、锂氧电池、锂-CO_(2)电池、锂硫电池、钠硫电池等)为例,详细介绍了缺陷工程在提高金属基电池电化学性能中发挥的重要作用及其最新进展.最后,提出了金属基电池目前面临的挑战和发展前景,旨在通过缺陷工程提升催化电极材料活性,促进清洁储能器件的商业化进程.

关键词：缺陷工程电催化剂锌空气电池锂氧电池锂硫电池

碳基电催化剂缺陷工程用于CO_(2)还原反应

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 17-41页

作者：卢衍堃程白雪战浩宇周鹏青岛大学生物多糖纤维成形与生态纺织国家重点实验室材料科学与工程学院山东省海洋生物质纤维材料及纺织品协同创新中心海洋纤维新材料研究院山东青岛266071

电催化二氧化碳(CO_(2))还原是通过电能将温室气体CO_(2)转化为高附加值化学品。碳基材料因其成本低、活性高的特点,被广泛应用于包括电催化CO_(2)还原在内的多种电化学反应中。近年来,通过缺陷工程在碳基材料中构建不对称中心优化材料... 详细信息

电催化二氧化碳(CO_(2))还原是通过电能将温室气体CO_(2)转化为高附加值化学品。碳基材料因其成本低、活性高的特点,被广泛应用于包括电催化CO_(2)还原在内的多种电化学反应中。近年来,通过缺陷工程在碳基材料中构建不对称中心优化材料的物理化学性质,提高电催化活性这一策略引起了研究人员的广泛关注。本文综述了缺陷碳基材料的类型、构建方法和缺陷表征方法,并进一步梳理了缺陷工程的优势、各种缺陷构建方法和表征方法的优缺点。最后,对缺陷碳基材料在电催化CO_(2)还原中面临的挑战和机遇进行了展望。相信本文能为缺陷碳基材料在CO_(2)还原中的发展提供针对性的建议。

关键词：缺陷工程碳基材料电催化 CO_(2)还原

用于氧还原反应的Fe-N-C单原子催化剂的缺陷工程

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 224-234页

作者：姜润乔泽龙许昊翔曹达鹏北京化工大学有机无机复合物国家重点实验室北京100029

过渡金属M-N-C单原子催化剂(SACs),特别是Fe-N-C催化剂.已被认为是替代铂族金属进行氧还原反应(ORR)的最佳候选材料之一.实验研究和理论计算均表明,FeN_(4)配位结构是Fe-N-C材料的活性中心,但实验合成不可避免的构型缺陷明显影响了FeN_... 详细信息

过渡金属M-N-C单原子催化剂(SACs),特别是Fe-N-C催化剂.已被认为是替代铂族金属进行氧还原反应(ORR)的最佳候选材料之一.实验研究和理论计算均表明,FeN_(4)配位结构是Fe-N-C材料的活性中心,但实验合成不可避免的构型缺陷明显影响了FeN_(4)中心的物理性质和催化活性.目前有些技术能可控地产生缺陷,这为原子级调控Fe-N-C催化剂局部结构提供可能.目前关于缺陷对Fe-N-C材料ORR活性影响的计算研究仍存在一些不足,如未考虑Fe位点的预吸附行为,没有系统考察各种缺陷结构对FeN_(4)中心的ORR活性的影响.因此,探索不同缺陷类型及其位置对ORR活性的影响,揭示缺陷Fe-N-C催化剂的结构-性能关系,对于进一步指导实验调控局部结构以获得高性能的Fe-N-C氧还原催化剂具有极其重要的意义.本文在FeN_(4)位点周围的二、三、四壳层内构建了13种含555777缺陷的Fe-N-C模型、16种含5775缺陷的Fe-N-C模型和14种含585缺陷的Fe-N-C模型,研究了缺陷对Fe-N-C材料ORR活性的影响,以及缺陷种类和位置对FeN_(4)位点ORR活性的影响.首先通过DFT计算确定了缺陷Fe-N-C材料在ORR过程中真正的活性位点结构,即当Fe-N键长>2.10Å时,Fe位点不会预吸附任何中间体,其活性中心为FeN_(4),速率决定步骤(PDS)为*OH质子化为H_(2)O(*OH+H^(+)+e^(-)→*+H_(2)O);而当Fe-N键长缺陷Fe-N-C材料ORR活性的来源.为了在不进行DFT计算的情况下实现结构-性能关系的预测,基于Fe(OH)N_(4)位点的LFe-OH(Fe-OH的键长)和LFe-defect(Fe原子和缺陷的距离),建立了一个通用的仅与材料本征性能相关的结构描述符φ,该描述符可以准确和定量地预测缺陷Fe-N-C催化剂的ORR活性.研究发现,5775和585缺陷的大环毗邻Fe-N-C五边形环时通常会增加LFe-OH和LFe-defect,这显著调节了Fe-dyz轨道在费米能级上方的峰值位置,以接近最佳能级,从而提高了ORR性能.此外,提出了与Fe-N键长相关的指数α,以确认实验中是否形成主动设计的缺陷.综上,本文揭示了缺陷Fe-N-C材料的ORR活性来源,建立了一个内在的结构描述符φ,可以无需DFT计算准确预测ORR活性,为通过缺陷工程提高Fe-N-C的ORR性能提供了新思路.

关键词：单原子催化剂氧还原反应缺陷工程轨道杂化理论预吸附结构描述符

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二维过渡金属硫族化合物缺陷工程

无机化学学报 2022年第6期38卷 993-1015页

作者：李景涛马洋李绍先何业鸣张永哲北京工业大学材料与制造学部北京100124 新型功能材料教育部重点实验室北京100124 北京工业大学信息学部北京100124 台北科技大学材料科学与工程研究所中国台北10608

二维过渡金属硫族化合物(two-dimensional transition metal dichalcogenides,TMDs)具有厚度在原子级别、禁带宽度随层数在1~2 eV内变化、高载流子迁移率(如MoS_(2)载流子迁移率达到了200 cm^(2)·V^(-1)·s^(-1))等特点,在光学、电学... 详细信息

二维过渡金属硫族化合物(two-dimensional transition metal dichalcogenides,TMDs)具有厚度在原子级别、禁带宽度随层数在1~2 eV内变化、高载流子迁移率(如MoS_(2)载流子迁移率达到了200 cm^(2)·V^(-1)·s^(-1))等特点,在光学、电学等领域具有广泛应用。TMDs的超薄特性使此类材料与块体材料相比,更容易受到缺陷调控的影响,改变材料原有性能。在本综述中,首先介绍了TMDs的晶体结构和相结构,并根据维度特征对缺陷的类型进行了分类;接着从缺陷的抑制和修复,以及缺陷的制造两方面出发,总结了缺陷调控TMDs材料性能的最新研究进展;在此基础上,介绍了缺陷工程在电学、光学、磁学、电催化等领域的具体应用;最后,本综述讨论了缺陷工程在应用过程中面临的实际问题,并对其未来的研究及发展方向进行了展望。

关键词：二维过渡金属硫族化合物缺陷工程缺陷调控

层状双氢氧化物基电解水催化剂的缺陷工程调控策略

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第12期55卷 116-136页

作者：杨竣皓安露露王双张辰浩罗官宇陈应泉杨会颖王得丽华中科技大学化学与化工学院能源转换与存储材料化学教育部重点实验室材料化学与服役失效湖北省重点实验室华中科技大学煤炭燃烧国家重点实验室新加坡科技设计大学

氢气是一种备受关注的潜力巨大的清洁可再生能源.然而,自然界中的氢主要以化合物形式存在,传统的制氢方法存在耗能高和污染严重等缺点.相比之下,电解水制氢具有原料来源丰富、环境友好和可持续等优点,发展潜力巨大.层状双氢氧化物具有... 详细信息

氢气是一种备受关注的潜力巨大的清洁可再生能源.然而,自然界中的氢主要以化合物形式存在,传统的制氢方法存在耗能高和污染严重等缺点.相比之下,电解水制氢具有原料来源丰富、环境友好和可持续等优点,发展潜力巨大.层状双氢氧化物具有独特的分层结构和电子分布、组分灵活可调以及比表面积高等优点,在电催化水裂解领域具有广泛的应用.然而,层状双氢氧化物存在电导率低和活性位点有限等问题,限制了其实际应用.因此,亟需针对以上问题对其进行优化.缺陷工程是一种通过调控材料内部缺陷结构以改善材料电催化性能的有效策略.该策略不仅可以优化层状双氢氧化物表面的微观结构,还可以通过引入空位创造额外的活性位点,达到改善层状双氢氧化物电解水催化性能的目的.本文主要从层状双氢氧化物的结构特性出发,分析了层状双氢氧化物作为电解水催化剂所面临的挑战,即层状双氢氧化物在催化电解水过程中由于活性位点坍塌和相分离所导致的催化活性衰减的问题,以及电导率低和活性位点有限所导致的析氢反应催化性能不理想等问题.并针对性地对层状双氢氧化物的缺陷制造策略进行整理与总结,系统讨论了各个缺陷制造策略的优点和缺点以及各自特点,包括不涉及任何液体溶剂的等离子刻蚀法以及可以定向制造特定价态的阳离子缺陷的碱刻蚀法等.对于同一类的缺陷制造策略,本文也探讨了该种策略近年来的发展,如配位-萃取法从最初的使用简单的金属螯合剂与特定金属离子配位并去除配合物以形成阳离子缺陷,发展到使用同时具有吸电子端和富电子端的有机络合剂,以在层状双氢氧化物上有选择性地同时制造出阴离子缺陷和阳离子缺陷.此外,系统讨论了各种类型的缺陷对层状双氢氧化物电化学行为的影响.通过聚焦不同缺陷类型对层状双氢氧化物催化活性、稳定性、电子结构与形貌组成的优化方式和机理,旨在加深对缺陷介导的层状双氢氧化物的催化机理的理解,在此基础上,阐述了缺陷工程在改善层状双氢氧化物电催化性能方面的优越性.虽然近年来研究者们在层状双氢氧化物的缺陷工程设计和机理研究方面取得了较多成果,但仍存在很多需要进一步研究的问题与挑战.最后本文详细讨论了所面临的问题与挑战,提出了可能的解决思路,并对缺陷工程调控的层状双氢氧化物在电解水领域的发展前景进行了展望.

关键词：电解水电催化层状双氢氧化物缺陷工程析氧反应析氢反应

缺陷工程提升三元化合物Cu3PSe4和CoSbS热电性能

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缺陷工程提升三元化合物Cu3PSe4和CoSbS热电性能

作者：张闪闪重庆大学

学位级别：硕士

热电转换技术是一种可以在全固态下实现热能与电能相互转换的新能源技术,包括废热回收发电和固态制冷技术。热电转换器件因具有高功率密度、无移动部件、高可靠性等优点正受到越来越多的和关注,并成为凝聚态物理研究的热点领域之一。好... 详细信息

热电转换技术是一种可以在全固态下实现热能与电能相互转换的新能源技术,包括废热回收发电和固态制冷技术。热电转换器件因具有高功率密度、无移动部件、高可靠性等优点正受到越来越多的和关注,并成为凝聚态物理研究的热点领域之一。好的热电材料需要具有高电导率,低热导率和高塞贝克系数,而这些参数相互耦合,无法实现单一优化,成为物理学和材料学中极具挑战的问题。从热电材料发展的轨迹来看,我们发现其重要的进步来自于半导体技术的发展和理论创新。20世纪50年代,半导体材料的研究和应用使人们的关注点由金属转到半导体。在这期间,以传统的单质或二元化合物半导体热电材料为主:以高温热电材料SiGe合金,中温热电材料PbTe体系以及室温热电材料BiTe合金为典型代表。到20世纪90年代,美国科学家***提出了一种理想化的热电材料设计理念—“声子玻璃-电子晶体”,即好的热电材料应具有晶体一样的优异电学性能和玻璃一样的低的热导率。“声子玻璃-电子晶体”这一概念成为引领热电材料研究领域发展的重要思路热电材料的发展进入另一个快速发展的时期。在这一时期更多的新型二元体系和三元体系的热电材料被发现,热电材料的家族不断扩大。其中从闪锌矿结构衍生而来的三元铜基类金刚石结构化合物和填充式方钴矿为基础的三元的Co基热电材料以其元素组合多样化和体现出的丰富物理化学性质引起了热电材料研究者的注意。同时,三元Cu基和Co基热电材料都具有较好的稳定性、较好的机械性能、易于制备以及元素价格低廉、无毒、组成元素储量丰富等优点,在应用领域具有广阔的前景。本文以三元体系化合物类金刚石结构CuPSe和方钴矿衍生物CoSbS为研究对象,采用传统固相烧结法结合放电等离子体烧结制备样品,并通过载流子浓度优化和缺陷工程提升了材料的热电性能。主要研究结果如下:(1)我们通过传统固相法结合放电等离子烧结合成制备了一系列CuPSe(x=0,0.03,0.06,0.09,0.12)样品。纯CuPSe样品尽管具有低的晶格热导率,但由于本征的载流子浓度较低,导电性能不佳,制约了材料的整体热电性能。我们首次尝试用铜缺位的方法对CuPSe提升该体系的空穴浓度,进行热电性能的调控。通过实验,发现在CuPSe引入Cu缺位可以有效的调控材料的载流子浓度,达到优化电学性能的目的的。通过分析材料的高温载流子浓度和迁移率随温度的变化,我们发现当缺位量为高于x=0.03时载流子浓度有两个数量级的提升,同时体系内引入高浓度的杂质,电离杂质散射中心,电离杂质散射和声学声子散射使材料的迁移率在高温得以维持没有大幅度下降。载流子浓度的大幅提升和混合电离杂质散射使材料的电导率大幅提升。材料的功率因子在630 K时由母体的0.13 mW/mK提高到x=0.12时的0.55 mW/mK,有较大的提升。结合CuPSe(x=0,0.03,0.06,0.09,0.12)系列样品的本征低热导,最终zT值在680 K由母体的2.1提升至x=0.12时,zT值为0.62,且平均zT也有大幅的提升。因此对于具有本征低热导率的CuPSe材料,Cu缺位是优化材料的热电性能的有效方法。(2)通过传统固相法结合放电等离子烧结合成制备一系列n型的CoZnSbSSe(x=0.0,0.02,0.05,0.08)样品,并对这些样品的微观结构、热学性能和电学性能进行了初步的研究。通过实验发现对于CoZn SbSSe样品,在Co位掺Zn制造点缺陷是一种降低晶格热导率的有效方法,用Debye-Callaway-Klemens模型分析了通过掺杂降低CoZn SbSSe体系的晶格热导率的原因:主要是由于Co原子与Zn原子质量和原子半径不同造成的质量波动和应力场波动引起的,主要是应力场波动。最终,CoZn SbSSe体系的热导率降低、高温功率因子得到了维持,最后当x=0.05时,在875 K时zT最大值为0.34,与母体CoSbSSe样品相比,热电优值提高了100%。

关键词： Cu3PSe4 CoSbS 缺陷工程掺杂热电性能

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半导体缺陷工程

稀有金属 1994年第2期18卷 143-149页

作者：邓志杰北京有色金属研究总院

介绍了缺陷工程的概念，描述了几种重要半导体缺陷，如表面缺陷、界面缺陷、偏离化学配比等。提出了正面利用缺陷以提高器件的成品率和可靠性。重点阐述了化合物半导体中的位错行为及降低位锗的工艺技术，对与半绝缘ＧａＡｓ研究密切相... 详细信息

介绍了缺陷工程的概念，描述了几种重要半导体缺陷，如表面缺陷、界面缺陷、偏离化学配比等。提出了正面利用缺陷以提高器件的成品率和可靠性。重点阐述了化合物半导体中的位错行为及降低位锗的工艺技术，对与半绝缘ＧａＡｓ研究密切相关的ＥＬ２工程和ＩＴＣＧａＡｓ（倒转热转变）也作了简单介绍。

关键词：半导体材料缺陷工程

缺陷工程调控三元硫化物纳米阵列光电性能研究

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缺陷工程调控三元硫化物纳米阵列光电性能研究

作者：张苗苗安徽大学

学位级别：硕士

基于半导体材料的光电化学(PEC)分解水在清洁燃料和增值化学品的生产中起着重要的作用。缺陷工程已被证明是通过构建催化活性中心、光生载流子传输和水氧化动力学来构建高效PEC裂水光阳极的有效途径。然而,从理论上看,光阳极材料的缺陷... 详细信息

基于半导体材料的光电化学(PEC)分解水在清洁燃料和增值化学品的生产中起着重要的作用。缺陷工程已被证明是通过构建催化活性中心、光生载流子传输和水氧化动力学来构建高效PEC裂水光阳极的有效途径。然而,从理论上看,光阳极材料的缺陷与其PEC性能之间的关系尚不清楚。因此,在金属硫化物纳米阵列上构建和调控缺陷态,以了解缺陷在催化剂中的作用已成为PEC催化的关键课题。此外,有序纳米结构不仅可以提高光子能量的利用率,还可以促进电荷转移。本论文旨在探讨缺陷对金属硫化物催化剂的影响以及合理的高活性中心的设计。主要内容如下:1.我们选择ZnInS纳米管阵列(ZIS)作为催化剂候选材料,通过缺陷工程引入磷掺杂来调节电子结构。我们研究了掺杂与光催化性能的关系,表明P缺陷是PEC分解水的活性中心。P-ZIS光阳极的光电流高达2.2 m A/cm,约为未掺杂ZIS纳米管的4倍。此外,在中性电解液中连续光照1h后,掺P样品的性能几乎没有下降,而ZIS性能明显下降,进一步表明掺P提高了催化剂的稳定性,抑制了金属硫化物的光腐蚀。掺P样品对HO的活化起到了多方面的促进作用:(1)构建了缺陷带,增强了光的俘获和电荷转移;(2)强度调制光电流谱(IMPS)研究表明,磷掺杂的ZIS样品的电子寿命和电荷转移速率比未掺杂的ZIS样品增加了约1.6倍,表明P的掺杂显著提高了光激发载流子的分离效率。2.在第一部分研究结果的基础上,我们尝试对催化剂表面的空位进行调控,以进一步提高催化剂在PEC中的活性。采用水热和低温热处理相结合的方法,成功地设计并合成了含硫空位的梯度氧掺杂ZnxCd1-xS反蛋白石(O-ZCS)。O原子和S原子差别不大,O原子在2p轨道上有孤对电子,可以吸引金属中心的局域电荷密度,调节电子结构,并通过补偿配位数来稳定金属硫化物的硫空位。这种设计既稳定了硫空位,又利用了梯度能带结构,有利于体相电荷分离。研究表明,含硫空位的配位不饱和金属原子是PEC水裂解和电子转移的中心。优化后的O-ZCS的光电流密度接近理论值,是未掺杂的两倍多。更重要的是,光电化学阻抗谱(PEIS)表明,梯度氧掺杂提高了ZCS的表面态密度和能带弯曲程度IMPS光谱分析表明,梯度掺O的光阳极在亥姆霍兹层中电子空穴对的转移速率常数增大,复合速率常数减小,光致电子转移时间缩短。最后,结合密度泛函理论(DFT)计算,证明了引入的硫空位可以吸附和活化水分子,并构建了梯度氧掺杂降低水氧化过电势。硫空位和梯度氧掺杂的协同作用最终提高了催化剂的活性,降低了反应势垒。

关键词：三元硫化物缺陷工程纳米阵列电子结构光电催化

缺陷工程构建高质量Ag/ZnO复合SERS衬底

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缺陷工程构建高质量Ag/ZnO复合SERS衬底

作者：吴浩然浙江理工大学

学位级别：硕士

表面增强拉曼散射(SERS)光谱作为一项很有前景的新型检测技术,由于其快速、灵敏、可原位检测的特性,已被用于环境监测、食品安全、刑事侦察等多个领域。目标分子的拉曼散射信号会由于吸附在粗糙的材料表面而得到强烈增强,因此,构建高性... 详细信息

表面增强拉曼散射(SERS)光谱作为一项很有前景的新型检测技术,由于其快速、灵敏、可原位检测的特性,已被用于环境监测、食品安全、刑事侦察等多个领域。目标分子的拉曼散射信号会由于吸附在粗糙的材料表面而得到强烈增强,因此,构建高性能的SERS衬底对于发展SERS光谱极为重要。金、银、铜等贵金属作为传统的SERS衬底材料,具有强烈的局域等离激元共振(LSPR)效应,其纳米颗粒之间能够产生很强的局域电磁场,从而极大地增强待测分子的拉曼信号。但贵金属不具备催化等光电性能,限制了SERS技术的发展应用。半导体材料如Ti O、ZnO、Ni O等则具有催化、传感等各种特性,但由于表面没有LSPR效应,这一类材料对拉曼信号的增强效果较差。为了适应愈加严苛的检测要求,构建多功能的高灵敏SERS衬底势在必行。目前,构建贵金属-半导体异质结构和缺陷工程,通过电磁增强和化学增强机理的协同作用,已经成为提高半导体基SERS衬底活性的有效手段。本文通过晶种生长法、水热法等构建了两类不同结构的Ag/ZnO复合SERS衬底,进一步通过缺陷工程引入离子掺杂提升复合衬底的SERS性能和光催化降解能力。以罗丹明6G(R6G)、结晶紫(CV)等为探针分子,对两类衬底材料进行拉曼测试,结果发现均具有很高的检测灵敏度,同时也能实现对有机分子(R6G、CV)的高效光催化降解。在实际应用方面,两类衬底材料也能对福美双、三聚氰胺等有毒有害物质进行痕量检测以及光催化降解。本论文取得的主要成果为以下三个方面:1.可控制备了Ag@ZnO核壳纳米颗粒,分析了其高效的SERS活性和光催化性能基于晶种生长法制备了Ag@ZnO核壳纳米颗粒(CSNPs),并探究了反应过程中锌银比和加入抗坏血酸的量对合成CSNPs的影响,最终制备出尺寸较为均匀的CSNPs,表现出很好的SERS增强效果,对探针分子R6G的最低检测浓度可达10M。同时,该衬底还具有良好的光催化降解有机分子的能力,在氙灯的照射下,能够在70 min内完全降解CV分子。2.通过缺陷工程引入镓掺杂对Ag@ZnO CSNPs进行改性,获得了高性能的Ag@Ga-ZnO SERS衬底,解释了其增强机理在Ag@ZnO CSNPs的制备基础上,通过在反应溶液中添加镓源,并改变锌源和镓源的比例,得到了不同掺杂比例的Ag@n%Ga-ZnO CSNPs。拉曼测试结果表明Ag@2.6%Ga-ZnO CSNPs具有最好的拉曼增强效果,对R6G分子的检测极限达到10M,并且展现出长时间的稳定性,实现了对农药分子福美双的痕量检测和光催化降解。解释了此类衬底增强效果主要来自于Ag核的电磁增强和Ga掺杂的ZnO壳层与分子间电荷转移效率提高的协同作用。3.通过水热法和光沉积制备了不同掺杂元素和掺杂比例的3D ZnO/Ag复合微球,探究了掺杂对复合材料SERS性能的影响通过选择不同的前驱体和浓度比,水热合成了不同掺杂比的3D Ga-ZnO和Mg-ZnO微球。进一步通过光沉积法,直接在微球表面负载银纳米颗粒,获得了Ga-ZnO/Ag和Mg-ZnO/Ag复合衬底。系统研究了掺杂元素种类、掺杂量对衬底形貌以及SERS性能的影响,并分析了拉曼增强机理。结果表明,掺杂可以有效增强衬底的SERS活性,且Ga掺杂效果要优于Mg掺杂,6.6%Ga-ZnO/Ag复合衬底表现出最佳增强效果,可检测到10M的R6G分子,实现了对添加剂三聚氰胺的痕量检测(10M),并表现出良好的光催化降解有机分子的能力。

关键词：氧化锌缺陷工程掺杂 SERS 复合衬底