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纤维负载酸碱双功能催化剂的制备与性能研究

纤维负载酸碱双功能催化剂的制备与性能研究

作者：江丽娟河南理工大学

学位级别：硕士

酸碱双功能催化剂将酸与碱的活性集于一体,可用于催化两步或多步串联反应,具有简化操作工艺、降低生产成本等优势,受到了学术界和工业界的特别关注。然而,由于酸碱拮抗作用导致活性位不匹配甚至酸碱中和成盐,以及制备过程繁琐、可回收... 详细信息

酸碱双功能催化剂将酸与碱的活性集于一体,可用于催化两步或多步串联反应,具有简化操作工艺、降低生产成本等优势,受到了学术界和工业界的特别关注。然而,由于酸碱拮抗作用导致活性位不匹配甚至酸碱中和成盐,以及制备过程繁琐、可回收性差等缺点,严重限制了一些酸碱双功能催化剂的开发和应用。设计和制备酸碱活性位分布均匀、催化活性高的酸碱双功能催化剂仍具有一定的研究价值。本文从开发新型、高效、经济、环保的催化体系着手,设计并制备了两类基于合成纤维聚丙烯腈和聚醚醚酮的负载型酸碱双功能催化剂,并系统考察了其催化性能。1.聚丙烯腈纤维廉价易得,而且聚丙烯腈纤维的高分子链上包含大量的氰基基团,其很容易通过氨化接枝开展负载催化。首先利用聚丙烯腈纤维与三乙烯四胺氨化反应来获得碱性活性中心,继而用磷酸对氨化后的纤维进行酸化获得酸性活性中心,以此来制备聚丙烯腈纤维负载的酸碱双功能催化剂。该方法可以通过改变酸碱比例来调整纤维催化剂的整体催化活性,优化后的纤维催化剂在一锅串联缩醛脱保护-Knoevenagel缩合反应中具有广泛的适用性,合成了多种α,β-不饱和苄烯丙二腈(收率86%～94%),且酸碱双功能纤维催化剂的催化活性在12次循环后没有明显下降。2.聚醚醚酮纤维具有耐腐蚀性,热氧化稳定性以及高温下出色的物理性质和机械性能等特点,通过氯甲基功能化改性方法在纤维骨架上构筑氯甲基作为修饰位点,进而开展负载催化应用。将氯甲基化后的聚醚醚酮纤维通过二乙烯三胺氨化,中和,最后部分胺基用磷钼酸酸化制备酸碱双功能催化剂,并在一锅串联缩醛脱保护-Knoevenagel缩合反应中测试其性能。经过系统地条件优化,在催化剂用量为0.3 mol%时,高效合成合成多种α,β-不饱和苄烯丙二腈(收率81%～92%)。此外,纤维催化剂可以通过简单后处理维持活性超过10次循环。通过对纤维负载酸碱双功能催化剂不同阶段纤维试样的表征及其催化性能的测试,充分验证了上述纤维催化剂制备的可靠性和稳定性,而且纤维负载催化体系后处理简单、便于循环使用且能够有效地进行体系放大,显示了其较为优异的应用前景,也为设计更绿色、更安全、更经济的化学过程提供了一种新的策略。

关键词：酸碱催化纤维催化剂串联反应循环使用

乙醇燃料质子导体固体氧化物燃料电池的制备及性能

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济南大学学报（自然科学版） 2024年第5期38卷 644-649页

作者：党昊宸季英瑞宋来振魏郁林史国普济南大学材料科学与工程学院山东济南250022 山东方盾工程检测技术有限公司山东济南251400

针对质子导体乙醇燃料电池运行中阳极催化活性低以及积碳问题,采用原位成相法制备一种具有树枝孔状阳极结构的质子导体固体氧化物燃料电池,通过在树枝孔状阳极微通道内负载高效纳米催化剂构建微通道反应器来实现乙醇燃料的内部转化。结... 详细信息

针对质子导体乙醇燃料电池运行中阳极催化活性低以及积碳问题,采用原位成相法制备一种具有树枝孔状阳极结构的质子导体固体氧化物燃料电池,通过在树枝孔状阳极微通道内负载高效纳米催化剂构建微通道反应器来实现乙醇燃料的内部转化。结果表明:当燃料中乙醇的体积分数为10%、操作温度为650℃时,电池的峰值功率密度由0.076 W/cm^(2)增加到0.161 W/cm^(2),电池最大功率密度增加111%;在电流密度0.5 A/cm^(2)时进行放电稳定性测试,电池稳定运行57 h,且纤维催化剂的高催化活性加速碳的氧化反应,促进碳的气化,电池阳极-电解质界面未发现明显碳沉积。

关键词：质子导体固体氧化物燃料电池阳极材料乙醇燃料纤维催化剂

聚丙烯腈固载催化剂的制备及在还原反应中的应用

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聚丙烯腈固载催化剂的制备及在还原反应中的应用

作者：朱晓雨北京服装学院

学位级别：硕士

聚丙烯腈纤维因其独特的结构和性能被广泛用于吸附、催化等领域的载体。本论文以廉价易得的聚丙烯腈纤维为载体,进行纤维功能化,负载了不同金属催化剂,制备出绿色环保并有良好重复使用性的纤维催化剂。分别用扫描电子显微镜、傅里叶变... 详细信息

聚丙烯腈纤维因其独特的结构和性能被广泛用于吸附、催化等领域的载体。本论文以廉价易得的聚丙烯腈纤维为载体,进行纤维功能化,负载了不同金属催化剂,制备出绿色环保并有良好重复使用性的纤维催化剂。分别用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线衍射和X射线光电子谱等对该功能化纤维的形貌和结构进行表征。将该功能化纤维用于催化还原反应,分别从纤维制备的最佳条件、催化反应条件优化、催化活性比较、底物扩展、可重复使用性等方面进行了系统的考察。(1)利用聚多巴胺的粘附性,对聚丙烯腈纤维表面进行改性,原位还原硝酸银制备了负载银纳米颗粒的聚丙烯腈纤维。并将其用于催化硼氢化钠还原4-硝基苯酚。结果表明,该功能化纤维催化剂可以在水中,35℃下催化4-硝基苯酚转化为4-氨基苯酚,30 min内可以达到97%的产率,反应结束后纤维催化剂经乙醇洗涤干燥后,可以重复利用十次,催化活性没有明显下降。(2)将聚丙烯腈纤维用盐酸羟胺改性,制备出含偕胺肟基的纤维,肟基中N、O原子易与铁离子作用形成配位键。通过浸渍法制备了负载铁氧化物的聚丙烯腈纤维,并将其用于催化水合肼还原硝基苯。结果表明,该纤维催化剂可以在乙醇做溶剂回流的条件下,经2 h催化硝基苯还原为苯胺(99%),经乙醇洗涤,100℃烘干后可以循环使用十次,催化活性仅有轻微下降。

关键词：聚丙烯腈纤维纤维催化剂催化反应银纳米颗粒铁氧化物

N-甲基哌嗪功能化腈纶纤维催化Gewald反应合成2-氨基噻吩衍生物

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N-甲基哌嗪功能化腈纶纤维催化Gewald反应合成2-氨基噻吩衍生物

作者：马立超天津大学

学位级别：硕士

2-氨基噻吩类衍生物是一类重要的芳香杂环化合物。在许多具有生物活性的天然产物中发现了2-氨基噻吩骨架。该类化合物也是重要的合成原料，广泛应用于医药、农药、分散染料、新型功能材料等领域。2-氨基噻吩类衍生物主要是通过Gewald反... 详细信息

2-氨基噻吩类衍生物是一类重要的芳香杂环化合物。在许多具有生物活性的天然产物中发现了2-氨基噻吩骨架。该类化合物也是重要的合成原料，广泛应用于医药、农药、分散染料、新型功能材料等领域。2-氨基噻吩类衍生物主要是通过Gewald反应来制备。本文设计、制备了一种新型的N-甲基哌嗪功能化腈纶纤维，对其制备过程进行了详细的研究。分别用红外光谱仪、扫描电子显微镜和元素分析仪对该功能化纤维进行了系统的表征。首次将该功能化纤维用于催化Gewald反应，分别从反应条件优化、催化活性比较、底物扩展、可重复使用性等方面进行了系统的考察。实验结果表明该功能化纤维催化体系具有催化剂用量低（8.0mol%）、后处理简单、收率高（65-91%）、底物适用性广泛、可重复使用等优点。本文参考已有报道并结合实验，提出了N-甲基哌嗪功能化腈纶纤维催化Gewald反应的机理。

关键词： Gewald反应 2-氨基噻吩 N-甲基哌嗪腈纶纤维纤维催化剂

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纤维离子型微环境构建及固定CO2反应研究

纤维离子型微环境构建及固定CO2反应研究

作者：耿昊天津大学

学位级别：硕士

随着工业中化石燃料的大量使用,大气中二氧化碳(CO)的浓度逐渐超出生态系统自然承受的极限。CO作为主要的温室气体之一,其对气候变化和环境影响已经开始制约人类的发展。CO作为一种丰富、无毒和可再生的碳资源,对其捕获和再利用在资源... 详细信息

随着工业中化石燃料的大量使用,大气中二氧化碳(CO)的浓度逐渐超出生态系统自然承受的极限。CO作为主要的温室气体之一,其对气候变化和环境影响已经开始制约人类的发展。CO作为一种丰富、无毒和可再生的碳资源,对其捕获和再利用在资源短缺和环境问题日益严重的今天显得尤为重要。其中CO的环化反应符合绿色化学的要求,因而被广泛关注。本文首先将腈纶纤维进行胺化与季铵化修饰,再与不同的阴离子进行离子交换,制备了一系列季铵功能化纤维催化剂PANF-X。通过元素分析、红外光谱、X射线光电子能谱等方法证明了季铵盐分子在纤维表层的成功接枝。该类纤维催化剂的表层具有特定的离子型微环境,并考察了离子型微环境的结构对催化CO与环氧化合物的环化反应的影响。在温和无溶剂条件下(80 C,0.1 MPa),侧链为含有羧基的11个碳原子的烷基链,阴离子为I的季铵功能化纤维催化剂PANF-I在催化剂用量较少的情况下(0.5 mol%),对CO和环氧化合物的环化反应表现出较好的催化活性,其催化不同环氧化合物反应的收率可达24–99%。纤维催化剂PANF-I分离简单,并且在4次循环使用时表现出良好的可回收性和耐久性。本文提出了一种新型X协同催化机理,其中离子微环境对稳定离子中间体和降低反应活化能起到关键作用,为今后绿色高效的催化剂的设计合成提供了新的思路。

关键词：绿色化学纤维催化剂二氧化碳环氧化合物离子微环境

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天然气催化燃烧在红外加热技术方面的应用

工业催化 2008年第8期16卷 43-47页

作者：訾学红戴洪兴何洪北京工业大学环境与能源工程学院化学化工系催化化学与纳米科学研究室北京100022

介绍了天然气催化燃烧红外辐射加热技术在工业上的应用和研究现状。该技术克服了一般天然气红外辐射加热燃烧温度高、容易回火、NOx、CO和UHC排放量高等缺点,通过粮食处理、喷漆干燥和杀灭害虫等实例说明该技术在工业中的广泛应用。该... 详细信息

介绍了天然气催化燃烧红外辐射加热技术在工业上的应用和研究现状。该技术克服了一般天然气红外辐射加热燃烧温度高、容易回火、NOx、CO和UHC排放量高等缺点,通过粮食处理、喷漆干燥和杀灭害虫等实例说明该技术在工业中的广泛应用。该技术常用催化剂为纤维催化剂,催化剂活性组分为Pd或Pt,载体纤维包括陶瓷纤维、玻璃纤维和金属纤维等。纤维催化剂气体阻力小,比表面积大,容易成形和安装,其研究和开发较快,并得到广泛应用。

关键词：能源化学天然气催化燃烧红外辐射加热纤维催化剂