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PM2.5中类腐殖质表面活性测定方法与实例分析

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中国环境科学 2019年第8期39卷 3137-3143页

作者：白瑶吴志军刘玥晨王玉珏郭松胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

建立了大气细粒子中类腐殖质(HULIS)表面活性的动态表征方法,并以华北平原乡村站点冬季大气PM2.5样品为例,对PM2.5中HULIS的表面活性进行表征.HULIS碳质组分(HULIS-C)浓度为2.0~4.6μg C/m^3,占水溶性有机碳和总有机碳的比例分别为31%~... 详细信息

建立了大气细粒子中类腐殖质(HULIS)表面活性的动态表征方法,并以华北平原乡村站点冬季大气PM2.5样品为例,对PM2.5中HULIS的表面活性进行表征.HULIS碳质组分(HULIS-C)浓度为2.0~4.6μg C/m^3,占水溶性有机碳和总有机碳的比例分别为31%~40%和20%~26%.浓度为88~200mg C/L的HULIS水溶液,其表面张力相对于纯水降低了18%~22%.HULIS-C浓度在低于70mg C/L时表面张力降低显著,在88~320mg C/L之间降低相对缓慢.动态表面张力随着时间变化逐渐降低,在液滴形成后200s以内表面张力下降迅速,之后趋于平缓,说明表面活性分子在液滴中扩散趋于稳定需要一定的时间,该特征时间可能影响表面活性物质在云凝结核活化时的作用.证实了在污染地区的大气PM2.5中含有一定量的表面活性物质,这些物质可能对颗粒物活化为云滴、雾滴过程产生显著影响;表面活性物质的存在可能在外界湿度变化过程中导致颗粒物发生液-液相分离现象,在颗粒物表面形成有机膜,影响活性分子摄取以及半挥发性物质的气-粒分配过程,从而影响大气非均相反应过程.

关键词：表面活性物质表面张力类腐殖质大气细粒子

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生物质燃烧源类腐殖质的臭氧老化特征

中国环境科学 2022年第8期42卷 3483-3491页

作者：操涛宋建中范行军中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 安徽科技学院资源与环境学院安徽蚌埠233100 中国科学院大学北京100049

针对生物质燃烧排放类腐殖质(BC-HULIS)的臭氧(O_(3))氧化开展模拟研究,利用总有机碳分析仪(TOC)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、荧光激发发射矩阵光谱结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)以及傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征老化前后HULIS的光... 详细信息

针对生物质燃烧排放类腐殖质(BC-HULIS)的臭氧(O_(3))氧化开展模拟研究,利用总有机碳分析仪(TOC)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、荧光激发发射矩阵光谱结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)以及傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征老化前后HULIS的光学性质和化学结构变化.研究表明,经臭氧氧化后BC-HULIS占相应的水溶性有机碳(WSOC)的比例降低,表明部分HULIS发生降解生成水溶性小分子化合物.此外经O_(3)老化后,HULIS的质量吸收指数(MAE365)和芳香性指数(SUVA254)分别从1.8~2.7和4.2~5.0m^(2)/gC下降到1.1~1.3和3.7~4.1m^(2)/gC,表明老化后HULIS的吸光能力和芳香度均呈现降低.EEM-PARAFAC解析结果显示,BB-HULIS中荧光发色团主要由类蛋白荧光组分(C2)和类腐殖质荧光组分(C1、C3、C4)组成.O_(3)老化后,BB-HULIS的总荧光强度显著降低,两种性质的荧光组分相对含量和荧光参数发生显著变化,如老化后HULIS中类腐殖质荧光组分的相对含量和腐质化指数(HIX)均显著高于老化前样品,表明老化过程发生类蛋白的降解和类腐殖质的聚合.另外,FTIR分析结果显示O_(3)老化后含氧官能团含量显著增强,表明了O_(3)老化对HULIS官能团的影响.

关键词：生物质燃烧类腐殖质臭氧氧化光学性质化学结构

南京秋季大气PM_(2.5)中类腐殖质的光学性质与来源分析

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环境化学 2021年第1期40卷 301-311页

作者：洪一航曹芳鲍孟盈章炎麟张益兴南京信息工程大学气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气象灾害教育部重点实验室南京210044

类腐殖质(humic-like substances, HULIS)是水溶性有机碳(WSOC)中具有吸光特性的重要组分,对空气质量、气候变化和人体健康均有重要影响.尽管目前对HULIS的研究很多,但不同方法分离机理不同,对于HULIS的分离与测定仍然缺乏统一的标准,针... 详细信息

类腐殖质(humic-like substances, HULIS)是水溶性有机碳(WSOC)中具有吸光特性的重要组分,对空气质量、气候变化和人体健康均有重要影响.尽管目前对HULIS的研究很多,但不同方法分离机理不同,对于HULIS的分离与测定仍然缺乏统一的标准,针对HULIS分离方法的研究很少.固相萃取法(solid phase extraction, SPE)因其操作简单、分离效果较好而被广泛应用,但对于低浓度样品仍存在检出限较高、回收率较低的问题,且很少有人关注提纯过程中流程空白所包含的含碳组分及其吸光能力.本研究通过调整活化溶液(0.01 mol·L^(-1) HCl溶液+甲醇+2%NH_(3)H_(2)O/MeOH)与洗脱溶液(2%NH_(3)H_(2)O/MeOH)用量的比例对提纯方法进行优化.结果表明,应用优化后的方法对流程空白进行测量时,检出限(MDL)降低到0.035 mg·L^(-1)以下,精密度RSD 质燃烧期间含碳组分的光学特性和来源特征,本研究对2017年10月6日至11月9日南京北郊秋季大气气溶胶样品进行采集.采样期间PM_(2.5)的浓度为(87.9±43.7)μg·m^(-3),WSOC和类腐殖质碳(HULIS-C)的浓度分别为(4.2±2.3)μg·m^(-3)和(3.6±2.0)μg·m^(-3),HULIS-C占WSOC的比例为47.3%,是WSOC中的重要组成部分.本研究还对HULIS在330—400 nm波段的吸光进行测定,使用Angstrom指数(absorption angstrom exponent,AAE)进行表征,得到采样期间AAE的值为2—7,说明HULIS污染主要来自二次转化.后向轨迹结果表明,重污染期间污染物来源为本地生物质燃烧和区域或者长距离气团的输送.

关键词：类腐殖质固相萃取吸光特性来源 PM_(2.5) 南京

类腐殖质-蒙脱石复合材料的制备及其铅锌离子的吸附与固化研究

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类腐殖质-蒙脱石复合材料的制备及其铅锌离子的吸附与固化研究

作者：蒋坤中南大学

学位级别：硕士

重金属污染对环境与人体极具危害性,因此研究新型的重金属环境修复剂具有重要意义。蒙脱石是一种绿色环保、成本低廉的天然矿物,对重金属具有良好的吸附性能,在重金属治理方面应用广泛;而类腐殖质由于其含有大量的有氧官能团,有望用于... 详细信息

重金属污染对环境与人体极具危害性,因此研究新型的重金属环境修复剂具有重要意义。蒙脱石是一种绿色环保、成本低廉的天然矿物,对重金属具有良好的吸附性能,在重金属治理方面应用广泛;而类腐殖质由于其含有大量的有氧官能团,有望用于重金属治理。本论文基于蒙脱石特殊的2:1型层状结构,结合类腐殖质的非生物催化合成原理,制备了一种新型的重金属修复复合材料HLS-MMT。同时,以铅锌重金属离子为研究对象,考察了HLS-MMT对水中铅锌离子的吸附性能研究和对土壤中铅锌离子的固化性能研究。论文主要创新及结论如下:(1)HLS-MMT的结构研究表明,HLS成功进入MMT的层间域中并以化学吸附的形式附着在MMT表面。一方面,HLS的插层使MMT的层间距由原始12.23扩撑至14.70?,从而提高了MMT吸附能力;另一方面MMT的夹层结构也可有效保护层间HLS,即使在p H值为1、温度为75℃的酸液中MMT上有机组分保留率仍能达到95%以上。此外,HLS提高了HLS-MMT的耐酸性,通过MMT和HLS的双向保护、协同吸附作用,不仅增大了复合材料吸附性能,也提高了复合材料的长效稳定性。(2)HLS-MMT的吸附研究表明,HLS-MMT对Pb(II)和Zn(II)的吸附属于单分子层化学吸附,且最大吸附量分别是101.73和73.91mg/g。研究显示,吸附量随p H值的升高逐渐增加,而在低p H下氢离子与Pb(II)和Zn(II)的竞争吸附实现了重金属的脱附,达到复合材料的再生效果,结果表明经4次吸附-解吸循环后,吸附剂的再生效率仍能保持在80%以上。最后,吸附机理研究表明Pb(II)和Zn(II)主要以M-O-R(M代表重金属离子)的形式与吸附剂发生化学吸附作用,实现对重金属离子的去除。(3)HLS-MMT的固化研究表明,HLS-MMT有效降低了模拟土壤中Pb和Zn的易迁移态含量,其TCLP浸出性和DTPA有效性也显著降低,说明HLS-MMT对土壤中Pb和Zn具有良好的固化效果,且在实际土壤中依然具有良好的固化效果。研究显示,实际土壤经HLS-MMT修复后Pb和Zn的游离态含量由初始的42.48%和55.23%分别降低至17.46%和32.79%,并且Pb和Zn的浸出浓度明显降低,其中Pb的浸出浓度低于0.016 mg/L,已达到环境排放标准。此外,研究表明在多次的冻融循环、干湿交替和酸雨淋洗后,HLS-MMT的固化性能无明显降低,有效克服了环境老化作用,长效稳定性好。综上所述,论文以MMT为载体,在其表面负载HLS制备了一种新型的重金属环境修复复合材料,该材料在结构、性能方面均有较大的提升,不仅能有效去除废水中的重金属污染物,也可实现对重金属污染土壤的修复治理。图51幅,表17个,参考文献212篇

关键词：重金属蒙脱石类腐殖质多酚-美拉德反应环境修复

成都温江PM_(2.5)中水溶性有机质和类腐殖质的含量与光谱特性

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地球化学 2022年第4期51卷 424-433页

作者：翟仲溪罗伊娜何京蓉李云翔李黎四川农业大学环境学院四川农业大学农村环境保护工程中心四川成都611130 郑州计量先进技术研究院河南郑州450000 成都市环境保护科学研究院四川成都610031

为探究PM颗粒物中水溶性有机质(WSOM)和类腐殖质(HULIS)的变化特征及其对大气质量的影响,本研究在四川农业大学成都校区采集四季PM样品,用纯水超声提取样品中WSOM,然后用HLB柱萃取WSOM中的HULIS;使用总有机碳分析仪测定提取液和萃取液... 详细信息

为探究PM颗粒物中水溶性有机质(WSOM)和类腐殖质(HULIS)的变化特征及其对大气质量的影响,本研究在四川农业大学成都校区采集四季PM样品,用纯水超声提取样品中WSOM,然后用HLB柱萃取WSOM中的HULIS;使用总有机碳分析仪测定提取液和萃取液中水溶性有机碳(WSOC)和类腐殖质碳(HULIS-C)的含量;同时,应用紫外–可见光谱仪对溶液进行全波长扫描。研究结果显示,成都温江PM中WSOC和HULIS-C全年平均质量浓度分别为9.1±5.4 μg/m^(3)(n=40)和4.8±2.3 μg/m^(3)(n=40)。WSOC和HULIS-C均是冬季浓度最高,春秋次之,夏季浓度最低。全年HULIS-C对WSOC的贡献比为(56±14)%(n=40)。HULIS在254 nm、280 nm和365 nm下的吸光系数(SUVA、SUVA和MAE)均分别大于WSOM的SUVA、SUVA和MAE,显示HULIS比WSOM包含更多比例的芳香族结构,具有更高的平均相对分子质量,且HULIS对大气能见度的影响更为显著。利用254 nm和280 nm处的吸光系数对四季PM中HULIS的平均相对分子质量和芳香度进行估算, HULIS全年平均相对分子质量为734±189,芳香度为(19.8±9.0)%。

关键词：水溶性有机质类腐殖质光谱特性

真菌及混合菌对玉米秸秆类腐殖质形成和转化的影响

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农业环境科学学报 2012年第4期31卷 773-779页

作者：王帅窦森王晓平朱伟宁邵晨吉林农业大学资源与环境学院长春130118 吉林市农业技术推广中心吉林132013

针对3类真菌(木霉、黑曲霉和青霉)及混合菌在液体培养条件下对玉米秸秆类腐殖质形成和转化的影响,重点研究接种后秸秆类腐殖质组成的变化情况,以期为秸秆的生物降解、转化与土壤有机质的形成、更新提供理论参考和依据。结果表明:(1)接... 详细信息

针对3类真菌(木霉、黑曲霉和青霉)及混合菌在液体培养条件下对玉米秸秆类腐殖质形成和转化的影响,重点研究接种后秸秆类腐殖质组成的变化情况,以期为秸秆的生物降解、转化与土壤有机质的形成、更新提供理论参考和依据。结果表明:(1)接种可迅速减少代谢液和增加菌体-秸秆残留物的含碳量,随菌体繁殖,代谢液中含碳量持续降低,随后,降解作用促使小分子进入代谢液使其碳量增加,后期呼吸作用显著,代谢液碳量再度降低。此外,残留物可被黑曲霉和混合菌有效降解,木霉和青霉在培养初期的较强繁殖能力使残留物中碳量先增加,后又被降解。(2)培养初期,木霉、青霉和混合菌对残留物中有机碳组分的降解使小分子物质进入WSS(水溶性物质),随后菌体的繁殖迫使WSS再度降低,而黑曲霉则以利用WSS合成其自身组分为主。(3)起初,FLA(类富里酸)的形成速度大于HLA(类胡敏酸),而后FLA逐渐向HLA转化,木霉处理HLA在类腐植酸中所占比例最大。(4)培养过程中,FLA分子向简单化方向发展,而HLA分子先简单,而后渐变复杂。HLA单位碳芳香环的缩合程度随培养进行先逐渐降低而后增大,总趋势为增大,木霉处理HLA的复杂程度最高。(5)残留物HLu(类胡敏素)的碳含量在整个培养过程中先增高后降低,最终均有"净损失",损失最大的为木霉处理。

关键词：混合菌真菌玉米秸秆类腐殖质

大气颗粒物中类腐殖质的测定、理化特性及健康影响

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环境化学 2021年第12期40卷 3787-3802页

作者：李旭东孙宁陶冶陈彦彤叶招莲盖鑫磊江苏理工学院化学与环境工程学院常州213001 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044

类腐殖质(humic-like substance,HULIS)是一类水溶性、相对分子量高的有机混合物,常见于雾滴、云滴、积雪和大气颗粒物(PM)中.本文主要综述了大气PM中HULIS的提取和分析方法、毒理性、吸光特性和光敏性,重点探讨了PM中有机物和过渡金属... 详细信息

类腐殖质(humic-like substance,HULIS)是一类水溶性、相对分子量高的有机混合物,常见于雾滴、云滴、积雪和大气颗粒物(PM)中.本文主要综述了大气PM中HULIS的提取和分析方法、毒理性、吸光特性和光敏性,重点探讨了PM中有机物和过渡金属(尤其是Fe离子)产生活性氧化性物种(reactive oxygen species, ROS)从而破坏DNA的致毒机理,进一步提出HULIS(含有可逆的氧化还原位点)单独或与过渡金属螯合成有机-金属配体形成ROS的机理.最后对未来大气HULIS的研究方向进行了展望,指出今后应该加强大气HULIS、金属等通过细胞内催生ROS的测定及细胞毒性相关的研究,并关注HULIS的化学结构、分子组分等的定量分析,更好地揭示物质结构与细胞毒性之间的作用机制和关系,以期为大气HULIS的健康影响提供支持.

关键词：类腐殖质分离提取吸光性细胞毒性活性氧化性物种

真菌及混合菌对锯木屑类腐殖质形成和转化的影响

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水土保持学报 2012年第1期26卷 227-231页

作者：王帅王楠窦森邵晨王晓平朱伟宁吉林农业大学资源与环境学院长春130118 吉林市农业技术推广中心吉林吉林132013 吉林农业科技学院植物科学学院吉林吉林132101

采用液体摇瓶培养,在接种单一真菌(木霉、黑曲霉或青霉)和混合菌情况下,研究其对锯木屑类腐殖质组成和转化的影响,旨在揭示微生物利用木质素形成腐殖质的可能性,为土壤腐殖质形成提供理论参考和依据。结论如下:(1)在培养体系中,黑曲霉... 详细信息

采用液体摇瓶培养,在接种单一真菌(木霉、黑曲霉或青霉)和混合菌情况下,研究其对锯木屑类腐殖质组成和转化的影响,旨在揭示微生物利用木质素形成腐殖质的可能性,为土壤腐殖质形成提供理论参考和依据。结论如下:(1)在培养体系中,黑曲霉、青霉和混合菌在培养初期的快速繁殖致使代谢液中可溶性碳数量降低,随菌落繁殖渐趋平衡,降解作用增强,残留物中有机碳组分不断向代谢液中释放有机碳小分子,菌球的吸附作用更加速了这一过程,促使代谢液中有机碳数量急剧增加。木霉对残留物的降解作用显著,随后部分微生物量碳随菌体死亡重新进入残留物中,使得代谢液有机碳数量先增加后减少。整个培养过程中,残留物中碳的数量因降解作用而呈减少趋势。(2)WSS表现为先降低后升高的趋势。(3)接种菌悬液可迅速增大HLA和HLu的含碳量。青霉处理HLA组分一直处于降解阶段,而其他3个处理在培养初期均有利于HLA降解,随微生物自身合成和缩合作用的进一步增强,新的HLA形成。(4)培养初期,FLA的形成速度大于HLA,随后FLA逐渐向HLA转化。(5)培养结束后,各处理FLA分子趋于简单,而HLA分子在整个培养过程中先简单化,而后趋于复杂,新形成的HLA分子结构较复杂。(6)培养初期,木霉和黑曲霉的繁殖促使HLu数量增大,后期HLu逐渐向易溶态有机碳转化,青霉在培养中前期对HLu主要表现为降解,后期随菌体数量扩大,HLu数量再次提高,而混合菌处理HLu的数量一直处于递减状态。培养结束后,各处理HLu的数量均有所增加。

关键词：混合菌真菌锯木屑木质素类腐殖质

微生物分时段接种玉米秸秆分解形成的类腐殖质的结构差异

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微生物分时段接种玉米秸秆分解形成的类腐殖质的结构差异

作者：叶淑芬吉林农业大学

学位级别：硕士

为探究在分时段接种(不同接种时间和顺序)条件下,混菌对玉米秸秆产生类腐殖质(HLS)组成及对类胡敏酸(HLA)结构的影响。本研究选择枯草芽孢杆菌、里氏木霉、白腐菌、哈茨木霉,两两组合并采用拮抗实验进行混菌组合的筛选,以玉米秸秆为底... 详细信息

为探究在分时段接种(不同接种时间和顺序)条件下,混菌对玉米秸秆产生类腐殖质(HLS)组成及对类胡敏酸(HLA)结构的影响。本研究选择枯草芽孢杆菌、里氏木霉、白腐菌、哈茨木霉,两两组合并采用拮抗实验进行混菌组合的筛选,以玉米秸秆为底料进行为期30d的不同单一菌种培养试验和混菌培养试验,分析培养产物的HLS组成变化以及HLA结构特征(红外光谱、热稳定性质、元素组成、荧光光谱)变化,并明确了各混菌组合的最佳接种方案。结果如下:(1)在不同单一菌种培养试验中,里氏木霉、哈茨木霉和白腐菌均表现出了对玉米秸秆降解的优越性,而枯草芽孢杆菌并没有明显优势。且在枯草芽孢杆菌和自然接种的HLA结构分析中,枯草芽孢杆菌处理的HLA结构没有明显变化。因为存在单一菌种的能力不足现象,混菌接种玉米秸秆的研究具有合理性。经过拮抗实验,筛选出4组无拮抗菌组:里氏木霉和哈茨木霉菌组、白腐菌和哈茨木霉菌组、白腐菌和枯草芽孢杆菌菌组、哈茨木霉和枯草芽孢杆菌菌组。(2)不同接种顺序和接种时间的4个混菌组合的TOC和HLM-C含量均小于其主菌单菌处理,且混菌处理的FLA-C含量基本小于单菌处理,HLA-C含量基本大于单菌处理。里氏木霉和哈茨木霉菌组、白腐菌和哈茨木霉菌组、白腐菌和枯草芽孢杆菌菌组、哈茨木霉和枯草芽孢杆菌菌组的最佳分时段接种方案分别为LH、BH、BK、HK,此时的HLA相对含量分别为17.3%、18.9%、18.3%和16.3%,PQ值分别为63%、58.6%、61.9%和61.9%,放热量高/中比分别为32.47、22.0、4.5和17.4。里氏木霉和哈茨木霉菌组、白腐菌和哈茨木霉菌组均可以形成结构复杂的HLA和简单的HLA。白腐菌和枯草芽孢杆菌菌组、哈茨木霉和枯草芽孢杆菌菌组仅利于结构复杂的HLA形成。

关键词：玉米秸秆微生物类腐殖质分时段接种结构