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超微孔碳吸附剂实现天然气中丙烷和乙烷的高选择性提取

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Science China Materials 2023年第1期66卷 319-326页

作者：陈富强郭凯晴黄鑫磊张治国杨启炜杨亦文任其龙鲍宗必 Key Laboratory of Biomass Chemical Engineering of Ministry of Education College of Chemical and Biological EngineeringZhejiang UniversityHangzhou 310027China Institute of Zhejiang University-Quzhou Quzhou 324000China Hangzhou Oxygen Plant Group Co. Ltd.Hangzhou 310014China

轻烃混合物分离以及从天然气中提取C3H8和C2H6对天然气纯化及劣质天然气升级意义重大.微孔碳吸附剂在轻烃分离中潜力巨大,然而构筑孔径均一的超微孔从而增强分离选择性仍是巨大挑战.在本文中,我们采取无活化剂热解法制备了一系列孔径均... 详细信息

轻烃混合物分离以及从天然气中提取C3H8和C2H6对天然气纯化及劣质天然气升级意义重大.微孔碳吸附剂在轻烃分离中潜力巨大,然而构筑孔径均一的超微孔从而增强分离选择性仍是巨大挑战.在本文中,我们采取无活化剂热解法制备了一系列孔径均一(5.2到5.3?)的聚偏二氯乙烯树脂(PVDC)衍生的超微孔碳吸附剂.与已报道的吸附剂相比,优选的C-PVDC-800对C3H8/CH4及C2H6/CH4在298 K和1.0 bar下表现出更高的理想吸附溶液理论(IAST)选择性(分别为3387和75),对C3H8/CH4具有最高的Henry系数选择性(369).此外,C-PVDC-800在低压下对C3H8和C2H6具有极高的吸附量.更重要的是,该材料对所有气体分子都实现了快速的动力学吸附,有利于应用于固定床吸附过程.固定床穿透实验及循环测试进一步证实了该材料从天然气中选择性提取C3H8和C2H6的优异性能.

关键词：分离选择性超微孔热解法穿透实验轻烃分离混合物分离循环测试动力学吸附

浆液法分离C3H8/C3H6混合气的实验研究

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浆液法分离C3H8/C3H6混合气的实验研究

作者：王明龙中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

丙烯是重要的化工原料,可以用来生产聚丙烯和丙烯腈等,具有极高的经济价值。然而工业中丙烯的生产往往伴随有丙烷副产物的出现,因为两者的性质接近,两者的分离过程存在能耗高的弊端。现有的分离方法均有一定的缺点,因此有必要开发操作... 详细信息

丙烯是重要的化工原料,可以用来生产聚丙烯和丙烯腈等,具有极高的经济价值。然而工业中丙烯的生产往往伴随有丙烷副产物的出现,因为两者的性质接近,两者的分离过程存在能耗高的弊端。现有的分离方法均有一定的缺点,因此有必要开发操作简单、能耗低的分离方法。本论文使用ZIF-8/M-水浆液对CH/CH混合气进行了动力学分离。考察了ZIF-8/M-水浆液对CH和CH单组分气体的溶解度以及吸着速率的差异,研究了ZIF-8/M-水浆液的最佳配比,在不同条件下探究了ZIF-8/M-水浆液对CH/CH混合气的分离效果,并对ZIF-8/M-水浆液以及ZIF-8固体材料的重复使用性进行了测定。随后使用鼓泡塔对CH/CH混合气进行连续穿透实验,进一步探究浆液的分离性能。本论文主要研究内容如下:（1）测量了ZIF-8浆液在293.15 K下对CH和CH单组分气体的溶解度和吸着速率,发现二者在ZIF-8/M-水浆液中的溶解度相差很小,CH和CH的解吸热数值分别在-30 k J/mol和-25 k J/mol左右,但是CH吸着速率明显大于CH吸着速率。因此可以利用二者在ZIF-8/M-水浆液中的吸着速率差异对CH/CH混合气进行动力学分离。（2）使用ZIF-8/M-水浆液对CH/CH混合气进行动力学分离,依次考察了ZIF-8/M-水浆液中ZIF-8固含量和液相中M含量对CH/CH混合气分离效果的影响。结果显示随着浆液中ZIF-8固含量的增加,分离效果逐渐增强,但过高固含量会使浆液粘度升高影响气液传质,因此浆液固含量定为30 wt%。液相中M含量增加不利于CH/CH混合气的分离,但是M的加入可以有效抑制ZIF-8浆液解吸过程中的起泡现象,有利于实验操作的进行,综合分离效果和浆液起泡问题将液相中M含量定为20 wt%。在此基础上,分别考察了温度、吸着时间和初始气液比对分离效果的影响。结果显示,随着温度的降低分离效果逐渐增强;随着吸着时间的增加,分离效果出现先增强后下降的趋势;随着初始气液比的增加,浆液对混合气的分离效果逐渐下降,但是在气液比较小时,不同气液比对混合气的分离效果影响不大。此外考察了ZIF-8/M-水浆液的重复使用性能,并将所回收的材料进行了XRD表征,结果表明经过多次重复使用的浆液依然可以对混合气保持较高的分离效果,并且ZIF-8的结构保持完整。（3）使用鼓泡塔开展CH/CH混合气连续穿透分离实验。结果表明在M含量占液相组成的50%时,CH及CH的相对吸着速率差可以长时间维持在较高水平,结合浆液起泡问题,选择液相中M含量50%的ZIF-8浆液进行连续穿透实验。分别考察了进气流量、温度、压力和气体组成对穿透效果的影响。结果表明,随着进气流量的增加,穿透时间变短,分离效果则先增加后减小;温度对穿透时间的影响很小,在293.15 K时分离效果最好;随着压力的升高,穿透时间变长,分离效果先增加后减小。进气流量为44.9 m L/min,温度为293.15 K,表压为200 k Pa的条件下,对不同气体组成的混合气进行穿透实验,结果表明所选气体组成在经过穿透分离后,都能在一段时间内保持95%以上的CH出口含量。将ZIF-8浆液解吸11 h,浆液中CH含量可降低至0.1%,CH含量可降低至0.8%。考察了ZIF-8浆液用于连续穿透实验的可重复使用性,结果表明经过3次重复实验,ZIF-8浆液依然可以保持较好的穿透能力。

关键词： ZIF-8浆液动力学气体分离 C3H6/C3H8 穿透实验

用于正/异丁烷高效分离的ZIF-8浆液配方优选与实验评价

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用于正/异丁烷高效分离的ZIF-8浆液配方优选与实验评价

作者：王惠珊中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

在炼油厂催化裂化等装置中会副产大量的正丁烷、异丁烷,对二者高效分离,有利于后续加工成高附加值化工产品。但正丁烷、异丁烷之间的沸点、极化率等性质相近,采用常规的精馏分离能耗高、选择性小,需要投入大量的设备费、操作费,受此限制... 详细信息

在炼油厂催化裂化等装置中会副产大量的正丁烷、异丁烷,对二者高效分离,有利于后续加工成高附加值化工产品。但正丁烷、异丁烷之间的沸点、极化率等性质相近,采用常规的精馏分离能耗高、选择性小,需要投入大量的设备费、操作费,受此限制下,大部分被用作了燃料,没有发挥最大的经济价值。本文采用了吸收-吸附耦合法,将ZIF-8与溶剂形成悬浮浆液,对正/异丁烷混合气进行动力学分离,既利用了ZIF-8对于正/异丁烷较大的吸附速率差异,也利用了合适的溶剂所带来的良好流动性,均匀分散性。所形成的浆液有利于工业化中连续运转,并且具有分离速度快、选择性高、能耗低等优点。本文的研究内容如下:（1）通过考察浆液静置前后的状态变化、正丁烷压降曲线与回收固相吸附剂的XRD,筛选出能与ZIF-8形成稳定浆液的有机溶剂:异己二醇。但ZIF-8/异己二醇浆液对正/异丁烷选择性较低,通过加入一定比例的水可在保证浆液优异动力学性能的前提下大大提高其选择性。考察了溶剂中不同含水量对浆液吸着动力学的影响,并对优选出的兼顾吸着速度与选择性的浆液组成进行了正/异丁烷混合气的分离实验,系统考察了含水量、分离时间、固含量、温度对分离结果的影响。结果表明,针对ZIF-8/异己二醇-水体系,溶剂中水含量越高,分离选择性越高,最高可达1673,但提高水含量的同时降低了浆液的动力学性能。综合考虑浆液粘度、吸着速度、分离选择性,最终确定浆液体系为:ZIF-8含率为30 wt%和溶剂体系为60 wt%MPD+40 wt%HO,适宜的分离温度与时间分别为30℃和40 min。最后进行了该浆液的稳定性再生实验,结果表明该浆液稳定性良好,正/异丁烷分离选择性可稳定在180左右。（2）通过在ZIF-8/异己二醇-水浆液中加入溶剂M,进一步对浆液体系进行改进。ZIF-8/异己二醇-水-M浆液,相比于ZIF-8/M-水浆液吸着速度更快;相比于ZIF-8/异己二醇-水浆液粘度更低、分离选择性和稳定性更好。例如:在相同固含率条件下,ZIF-8/异己二醇-水-M浆液（β:583）相比ZIF-8/异己二醇-水浆液（β:237）的分离因子可提高一倍,而在相同温度30℃下,粘度降低了20.88%。为进一步降低浆液体系粘度以适用于工业分离,最终确定新的浆液组成配方为:ZIF-8含率为25 wt%,溶剂组成:20 wt%MPD+30 wt%HO+50 wt%M,该浆液的稳定性实验表明再生浆液的分离选择性甚至要优于新鲜浆液,经过多次循环实验,对正/异丁烷混合气的分离因子稳定在550左右。并利用该浆液进行了丁烷混合气的穿透实验。考察了不同进气流量、温度、操作压力、有无填料对气体穿透的影响。穿透实验进一步验证了该浆液优异的动力学选择性,结果表明穿透分离效果随进气流量和操作温度的降低、塔内操作压力的增加而增加,并且证明了塔中加装填料的有益作用。

关键词：气体分离正/异丁烷 ZIF-8浆液穿透实验

CO2和He在阳泉煤CH4饱和基质煤柱中的渗流特性

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燃料化学学报 2011年第2期39卷 94-98页

作者：汤放新杨建丽肖勇刘振宇 Niels van Wageningen 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 Shell International Exploration&Production B.V. Kesslerpark 12288 GS RijswijkNetherlands

利用自行设计的自约束渗透装置,采用热导检测器在线跟踪穿透实验过程中CO2或He的渗透信号,在40℃条件下,对比研究了CO2和He在阳泉煤CH4饱和基质煤柱(φ6×13mm)中的渗透行为,讨论了煤对气体的吸附或吸取作用及孔隙气压对渗透率的影响。... 详细信息

利用自行设计的自约束渗透装置,采用热导检测器在线跟踪穿透实验过程中CO2或He的渗透信号,在40℃条件下,对比研究了CO2和He在阳泉煤CH4饱和基质煤柱(φ6×13mm)中的渗透行为,讨论了煤对气体的吸附或吸取作用及孔隙气压对渗透率的影响。研究表明,有别于煤对He的作用,在CO2和CH4交替渗透时,不同的CH4吹扫时间,对应于不同的CO2初始穿透时间。CO2穿透后被CH4吹扫36h,在煤柱中仍有残留,表明煤对CO2具有相对较强的吸着作用。He在煤柱中穿透后没有明显残留,并且He在测试煤柱中渗透率明显大于CO2的渗透率。在测试条件下,气体交替渗透多次的稳定渗透率无明显变化,表明煤柱的结构没有发生显著变化。由于孔壁效应、煤基质膨胀、吸附边界层等因素的存在,使得气体渗透率随孔隙气体压力的增加而降低。

关键词：煤 CO2 CH4 渗透率穿透实验

MOF扭曲的孔道诱导CO_(2)和C_(2)H_(2)混合物的三维受限筛分分离

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Science Bulletin 2023年第21期68卷 2531-2535,M0004页

作者：朱合金薛文娟黄宏亮蒋泽峰郑铭泽仲崇立 State Key Laboratory of Separation Membranes and Membrane Processes Tiangong UniverisyTianjin 300387China School of Chemical Engineering and Technology Tiangong UniversityTianjin 300387China School of Material Science and Engineering Tiangong UniversityTianjin 300387China

CO_(2)/C_(2)H_(2)的分子筛分分离是一种理想的工业中提纯C_(2)H_(2)的方式,但由于其分子截面积几乎相同,传统的二维受限筛分机制不适用CO_(2)/C_(2)H_(2)筛分分离,因此CO_(2)/C_(2)H_(2)的分子筛分分离被认为是不切实际的.本文通过在MO... 详细信息

CO_(2)/C_(2)H_(2)的分子筛分分离是一种理想的工业中提纯C_(2)H_(2)的方式,但由于其分子截面积几乎相同,传统的二维受限筛分机制不适用CO_(2)/C_(2)H_(2)筛分分离,因此CO_(2)/C_(2)H_(2)的分子筛分分离被认为是不切实际的.本文通过在MOF中构建扭曲的孔道,提出了三维受限的筛分策略,并用于实现CO_(2)/C_(2)H_(2)的分子筛分分离.作为概念验证实验,Cu-Trz MOF表现出高效的CO_(2)吸附和对C_(2)H_(2)的尺寸排斥吸附.穿透实验进一步证实了Cu-Trz能够成功分离CO_(2)/C_(2)H_(2)混合物.密度泛函理论(DFT)计算表明,分子尺寸较长的C_(2)H_(2)在扭曲的孔道中受到较强的三维限制,而较短的CO_(2)分子则容易通过孔道.该工作不仅报道了一种用于CO_(2)/C_(2)H_(2)分离的分子筛分MOF,而且提供了一种分离具有相似横截面积的线性分子的新方法.

关键词：线性分子三维受限分子截面积分子尺寸横截面积分子筛分穿透实验 MOF

神府丝炭制备分离CH_4/N_2的炭分子筛工艺及其性能研究

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现代化工 2016年第7期36卷 82-86页

作者：王德超杨志远刘娇萍廖宏斌杨根源西安科技大学化学与化工学院陕西西安710054

以神府煤丝炭(SFF)为原料,采用炭化-KOH活化-苯气相碳沉积方法制备用于变压吸附分离CH_4/N_2所用的成型炭分子筛(FCMS),活化过程的最优条件为:碱炭质量比=3∶1,活化温度为700℃,活化时间为90 min;碳沉积过程最优条件为:碳沉积温度为800... 详细信息

以神府煤丝炭(SFF)为原料,采用炭化-KOH活化-苯气相碳沉积方法制备用于变压吸附分离CH_4/N_2所用的成型炭分子筛(FCMS),活化过程的最优条件为:碱炭质量比=3∶1,活化温度为700℃,活化时间为90 min;碳沉积过程最优条件为:碳沉积温度为800℃,碳沉积时间为5 min,苯流率为3 m L/min,在此条件下,FCMS的碘吸附值和比表面积分别为985.23 mg/g和1 195.52 m2/g,微孔孔容占63.18%。利用FCMS进行了CH_4和N_2吸附量测试和Langmuir吸附模型的拟合,得出CH_4为强吸附组分,CH_4/N_2在FCMS上的分离系数为2.50。单塔穿透实验表明,CH_4在FCMS上的穿透时间延迟了171 s,证实了FCMS吸附甲烷的能力增强。

关键词：炭分子筛变压吸附 CH_4/N_2分离穿透实验分离系数

双金属MOFs的NO/CO_(2)选择性吸附性能研究

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化工新型材料 2023年第9期51卷 225-230页

作者：李磊胡洁李豪翟颖张哲唐富顺桂林理工大学化学与生物工程学院桂林理工大学广西有色金属隐伏矿床勘查及材料开发协同创新中心桂林541004

采用溶剂热法合成制备含Co、Mn双金属节点的MOF-74材料,研究了室温下对NO的吸附性能,并通过IAST和穿透实验研究了材料的吸附选择性。结果表明,双金属Mn_(0.2)Co_(0.8)-MOF-74具有典型的MOF-74晶体结构,对NO的吸附量达到160.3cc/g,比单金... 详细信息

采用溶剂热法合成制备含Co、Mn双金属节点的MOF-74材料,研究了室温下对NO的吸附性能,并通过IAST和穿透实验研究了材料的吸附选择性。结果表明,双金属Mn_(0.2)Co_(0.8)-MOF-74具有典型的MOF-74晶体结构,对NO的吸附量达到160.3cc/g,比单金属Mn-MOF-74提高了约19.4%。在低吸附分压时,NO/CO_(2)的理想溶液吸附(IAST)理论吸附选择性最大可达到397,经过5次循环吸附-脱附实验后的再生性能优良。模拟烟气的双组分穿透实验中,Mn_(0.2)Co_(0.8)-MOF-74对NO/CO_(2)的吸附分离性能达到35.5,可以作为一种优良的NO吸附分离材料。

关键词：双金属有机骨架材料 NO/CO_(2)吸附分离吸附选择性穿透实验

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颗粒活性炭吸附去除水中三氯乙烯的研究

环境污染与防治 2009年第9期31卷 34-39页

作者：黄流雅胡娟张巍杨植东林匡飞应维琪华东理工大学资源与环境工程学院上海200237

通过吸附容量实验及微型快速穿透(MCRB)实验,考察了7种活性炭对水样中三氯乙烯(TCE)的去除效果。结果表明,表征活性炭对小分子化合物吸附容量的苯酚值可以预测各种活性炭对TCE的吸附容量;国内常用炭型对TCE的吸附性能与国际常用炭型相当... 详细信息

通过吸附容量实验及微型快速穿透(MCRB)实验,考察了7种活性炭对水样中三氯乙烯(TCE)的去除效果。结果表明,表征活性炭对小分子化合物吸附容量的苯酚值可以预测各种活性炭对TCE的吸附容量;国内常用炭型对TCE的吸附性能与国际常用炭型相当,性价比更高;不同TCE初始浓度及低浓度甲醇对TCE吸附容量没有明显的影响,而自来水中天然有机物(NOM)的竞争吸附作用会降低活性炭对TCE的吸附容量;MCRB实验数据提供了较为准确的TCE平衡吸附容量,验证了各种活性炭对TCE的相对吸附容量,并显示使用2个串联活性炭炭床可以提高吸附容量利用率,节省处理费用,确保出水达标。

关键词：三氯乙烯活性炭吸附容量穿透实验 MCRB

金属有机骨架材料Zr-FUM的低碳烃分离性能

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太原理工大学学报 2017年第3期48卷 310-316页

作者：王小青李立博陈杨王勇李晋平太原理工大学化学化工学院精细化工研究所太原030024

选取高稳定金属有机骨架材料(metal-organic frameworks material,MOF)Zr-FUM作为吸附剂,测试了纯气体CH_4,C_2H_6,C_2H_4,C_2H_2,C_3H_8和C_3H_6的吸附性能;通过单组分的吸附数据,计算了吸附热和吸附选择性;采用变压吸附分离装置对等... 详细信息

选取高稳定金属有机骨架材料(metal-organic frameworks material,MOF)Zr-FUM作为吸附剂,测试了纯气体CH_4,C_2H_6,C_2H_4,C_2H_2,C_3H_8和C_3H_6的吸附性能;通过单组分的吸附数据,计算了吸附热和吸附选择性;采用变压吸附分离装置对等体积比的CH_4/C_2H_6,C_2H_6/C_3H_8,C_2H_2/C_2H_4及C_2H_4/C_3H_6等4组较难分离的混合气体进行了穿透测试,以考察低碳烃混合气体的分离性能;最后,系统地测试了Zr-FUM的稳定性和循环性能。结果表明:Zr-FUM对这4组混合气体的穿透时间差分别为8,10,5,11min,表现出较好的低碳烃分离能力;在机械压力2 MPa、温度100℃以及水蒸气环境中停留36h时,Zr-FUM结构仍未遭到破坏,有着很好的稳定性;经10次循环分离实验后,Zr-FUM仍然能保持稳定的分离能力,显示出较长的循环寿命。

关键词：低碳烃气体分离吸附剂金属有机骨架材料穿透实验