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基于水凝胶全固态钾离子选择性电极及可穿戴汗液传感

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基于水凝胶全固态钾离子选择性电极及可穿戴汗液传感

作者：刘思怡广州大学

学位级别：硕士

可穿戴电位离子传感器是一种基于经典离子载体的分析设备。它集成了新材料和电子电路,能实时监测体内离子浓度,从而满足了人们日益增长的健康监测需求。全固态离子选择性电极的开发为可穿戴传感器开辟了新路径,它不仅消除了离子通量造... 详细信息

可穿戴电位离子传感器是一种基于经典离子载体的分析设备。它集成了新材料和电子电路,能实时监测体内离子浓度,从而满足了人们日益增长的健康监测需求。全固态离子选择性电极的开发为可穿戴传感器开辟了新路径,它不仅消除了离子通量造成的影响,还提高了电极的寿命和耐用性,同时使电极的微型化变得更加容易。然而,这类电极也存在一些显著的缺点,如水层效应的影响、高昂的售价以及生物相容性不佳等问题,这些因素制约了电极在可穿戴汗液离子传感领域中的广泛应用。因此,本研究旨在基于水凝胶材料构建具有生物相容性的K+传感器,并进一步探索其在柔性可穿戴汗液离子传感领域的应用,具体研究内容如下:1.基于离子选择性膜（ISM）的固态离子选择性电极（SC-ISES）是用于电解质分析的可穿戴汗液传感器的主要装置。尽管可穿戴汗液传感器具有诸多优势,但ISM需要直接与皮肤接触,特别是ISM中的离子载体,如缬氨霉素（K+离子载体）,其生物毒性成为了一个亟待解决的问题。因此,我们提出了在ISM上涂覆氧化石墨烯-聚乙烯醇（GO-PVA）水凝胶以制造基于水凝胶的SC-ISES。GO片和PVA链之间的氢键相互作用可形成交联网络增强机械强度。综合电化学测试表明,与未涂覆的K+-SC-ISEs相比,涂覆水凝胶的K+-SC-ISEs保持了高灵敏度、高选择性和抗干扰能力。更重要的是,结合固态参比电极制作的K+传感器,可实现对汗液K+的实时监测。这项工作强调了水凝胶涂层在构建具备生物相容性的可穿戴汗液离子传感器具有巨大潜力。2.目前,SC-ISEs主要由基底、固接层（SC）和ISM层组成。ISM中的离子载体成分的泄漏不仅会缩短传感器的使用寿命,还会损害人体皮肤。因此,在本章中我们提出了一种基于普鲁士蓝-聚（3,4-乙烯二氧噻吩）-聚苯乙烯磺酸-聚乙烯醇(K1.3Fe[Fe（CN）6]-PEDOT:PSS-PVA)水凝胶的无ISM的K+-SC-ISEs。K1.3Fe[Fe（CN）6]（KFFCN）不仅能够在晶体中储存离子,而且Fe金属中心的氧化还原能力能够发生电子转移,可实现离子浓度信号与电子信号之间的转换。综合电化学测试表明,基于KFFCN-PEDOT:PSS-PVA水凝胶所构建的无ISM的K+-SC-ISEs展现了与传统K+-SC-ISEs相媲美的灵敏度和抗干扰性。值得注意的是,柔性水凝胶电极在不同的弯曲状态下分析性能基本一致;而且将其与固态参比电极相结合,可实现对汗液中K+的实时监测。这项工作首次提出了基于水凝胶的无ISM的概念,并强调开发其对可穿戴汗液离子传感领域具有重要意义。3.在上一个工作中我们基于K1.3Fe[Fe（CN）6]-PEDOT:PSS-PVA水凝胶构建了无ISM的K+-SC-ISEs,但其在选择性方面表现不佳。因此,本章我们提出了基于普鲁士蓝-聚（3,4-乙烯二氧噻吩）-聚苯乙烯磺酸-聚乙烯醇(K2Fe[Fe（CN）6]-PEDOT:PSS-PVA)水凝胶的K+-SC-ISEs。此外,K2Fe[Fe（CN）6]（KFe HCF）也是一种可将离子浓度信号和电子信号进行转换的双功能传感材料。综合电化学测试表明,与传统的K+-SC-ISEs相比,基于KFe HCF-PEDOT:PSS-PVA水凝胶的K+-SC-ISEs保持了良好的灵敏度和抗干扰能力;同时所制备的柔性电极也具有一定的柔韧性和灵敏度,并且可成功应用于人体汗液K+的实时监测。未来,随着传感器技术的不断发展,传感器的灵活性、舒适性将会得到进一步提升,为其在可穿戴传感领域的应用奠定了坚实的基础。

关键词：离子选择性电极可穿戴传感器水凝胶汗液监测

全固态离子选择性电极在可穿戴电化学传感器中的进展

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中国科学:化学 2023年第9期53卷 1672-1683页

作者：孙中辉许佳楠宋忠乾曲冬阳马英明韩冬雪牛利广州大学化学化工学院分析科学技术研究中心广州市传感材料与器件重点实验室广东省光电传感材料与器件工程技术研究中心广州510006 中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022

人体汗液富含丰富的与身体健康状况相关的电解质,采用可穿戴电化学离子传感器对汗液实时监测可为身体健康提供合理的指导.基于全固态离子选择性电极的可穿戴电化学传感器因能够实时无创地分析生物体液离子受到越来越多的关注.开发新的... 详细信息

人体汗液富含丰富的与身体健康状况相关的电解质,采用可穿戴电化学离子传感器对汗液实时监测可为身体健康提供合理的指导.基于全固态离子选择性电极的可穿戴电化学传感器因能够实时无创地分析生物体液离子受到越来越多的关注.开发新的固接层材料,探索新的电位响应机理及在可穿戴设备上的应用促进了全固态离子选择性电极的发展.本文综述了全固态离子选择性电极的研究进展,包括传统的电位响应机理(氧化还原电容和双电层电容原理)和新型固接层材料(导电聚合物、碳和其他纳米材料)以及在可穿戴柔性传感器方面的应用.最后对全固态离子选择性电极存在的挑战和未来的前景做出了展望.

关键词：离子选择性电极电化学传感器固接层材料响应机理

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离子选择性电极

化学通报 1973年第1期 25-29页

作者：殷晋尧

近年来,在分析化学的园地里,又增加了一株鲜艳的花朵——离子选择性电极。这一新的分析测量工具的出现,立即引起了各国化学工作者的浓厚兴趣。在短短几年中,它迅速发展起来,并很快在海洋研究、土壤和水质分析、临床化验、废水监测以及... 详细信息

近年来,在分析化学的园地里,又增加了一株鲜艳的花朵——离子选择性电极。这一新的分析测量工具的出现,立即引起了各国化学工作者的浓厚兴趣。在短短几年中,它迅速发展起来,并很快在海洋研究、土壤和水质分析、临床化验、废水监测以及化工流程自动控制等方面得到了广泛的应用。其实,离子选择性电极这一名称虽然出现较晚,但对它的研究却已有相当长的时间。这类电极中最早的代表就是本世纪初问世的用于测量 pH 的玻璃电极。

关键词：离子选择性电极难溶盐压片药剂制法电极测定膜电极液体离子交换剂

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离子选择性电极

科技简报 1978年第1期 22-23页

作者：孟世福衢州化工厂职工子弟学校

离子选择性电极是一种通过简单的电势测量直接测定溶液中某一离子活度的分析工具。由于溶液构成了一切活的有机体并复盖了地球的大部分,因此已有人将它对溶液化学的推动作用比拟为激光对物理光学的推动作用。虽然远在三十年代人们就发... 详细信息

离子选择性电极是一种通过简单的电势测量直接测定溶液中某一离子活度的分析工具。由于溶液构成了一切活的有机体并复盖了地球的大部分,因此已有人将它对溶液化学的推动作用比拟为激光对物理光学的推动作用。虽然远在三十年代人们就发现了指示溶液氢离子活度的 pH 玻璃电极,然而它获得迅速发展并成为分析化学中一门新学科、新技术却是近十年的事。与其他分析方法相比,电极测量具有一系列优点:设备简单,操作方便,测量连续、快速、自动等。因此对于热力学和动力学研究、生物医学研究和临床化验、工业自动控制分

关键词：离子选择性电极化验固态膜电极生物医学研究

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离子选择性电极测定磁性材料中微量氟

材料工程 2002年第12期30卷 14-15页

作者：张艳茹杨春晟贾进铎北京航空材料研究院北京100095

利用离子选择电极建立了一种氟的分析测定方法 ,应用氟离子选择电极对合金中的氟进行实验 ,并对样品及合成试样进行测定 ,该方法测量范围宽、简便、快速、准确 ,获得了令人满意的结果。

关键词：离子选择性电极测定磁性材料氟微量分析

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离子选择性电极在脑神经化学活体分析中的研究进展

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分析化学 2019年第10期47卷 1480-1491页

作者：赵丽君郑卫毛兰群哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院北京分子科学国家研究中心中国科学院化学研究所活体分析化学重点实验室中国科学院大学

脑功能的实现需要多种离子的共同参与,因此,在活体层次实时监测脑内离子的动态变化,对于理解许多生理病理事件具有重要意义。离子选择性电极作为一类电化学传感器,具有成本低、操作简单、能耗低等特点,被广泛应用于活体分析等领域。本... 详细信息

脑功能的实现需要多种离子的共同参与,因此,在活体层次实时监测脑内离子的动态变化,对于理解许多生理病理事件具有重要意义。离子选择性电极作为一类电化学传感器,具有成本低、操作简单、能耗低等特点,被广泛应用于活体分析等领域。本文以离子选择性电极的发展历程为主线,主要对其基本构造及其在脑神经化学活体分析领域的应用进行了评述。

关键词：离子选择性电极活体分析脑神经化学评述

基于MoS2@CuO的固态钠离子选择性电极的构建与应用

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基于MoS2@CuO的固态钠离子选择性电极的构建与应用

作者：彭杏长沙理工大学

学位级别：硕士

钠作为自然界中分布广泛的金属元素,其在工业生产和生物体内电解质平衡等多方面具有重要用途。卷烟纸中钠离子作为助燃剂,能提高卷烟纸的“包灰”性能,促进卷烟纸燃烧后粘结灰片,卷烟纸中钠离子含量的准确测定,可以作为评估卷烟纸质量... 详细信息

钠作为自然界中分布广泛的金属元素,其在工业生产和生物体内电解质平衡等多方面具有重要用途。卷烟纸中钠离子作为助燃剂,能提高卷烟纸的“包灰”性能,促进卷烟纸燃烧后粘结灰片,卷烟纸中钠离子含量的准确测定,可以作为评估卷烟纸质量和性能的重要依据。现有的钠离子测定方法包括火焰原子吸收法、离子色谱法等仪器分析方法,但其检测设备笨重、耗时耗力,难以用于车间现场检测,因此,研究具有灵敏度高、快速准确、能实时现场分析的电化学测试手段,对拓展卷烟厂现场测定钠离子的方法技术具有重要意义和应用价值。基于此,本文对固态钠离子选择性电极中固态传导层及不同钠离子载体与碱金属离子之间的相互作用进行了分子力学计算,选择了 4-叔丁基杯[4]芳烃-O,O',O",O'"-四乙酸四乙酯为载体,构建了一种基于MoS2@CuO的固态钠离子选择性电极,在优化、比较了卷烟纸检测体系后,对离子选择性电极法检测卷烟纸中钠离子进行了应用性探讨,实现了通过GCE/MoS2@CuO/Na+-ISM电极对卷烟纸中钠离子的快速灵敏检测。主要研究内容如下:1.固态传导层及钠离子载体与碱金属离子相互作用的分子模拟通过分子力学理论的方法,对以MoS2、ReS2、CuO、Fe2O3、MoS2@CuO、MoS2@Fe2O3等不同纳米材料作为固态传导层时,Na+在不同体系中的自扩散系数及其电导率进行了计算。Na+在MoS2@CuO和MoS2@Fe2O3体系中,具有良好的自扩散系数,体系的导电率分别为5.63×10-2S/cm和5.82×10-2S/cm。对不同的钠离子电极敏感膜中的载体与碱金属离子及其水合离子相互作用进行了研究。将六种不同钠离子载体及其与Na+、K+、Rb+三种碱金属离子形成的配合物全几何结构优化后,分析了其能量与几何结构。结果表明,气相下影响各载体稳定性的原因与配合物结合能有关,溶剂效应对主客体间相互作用也有较大影响,但各载体与Na+形成的配合物结构最稳定。六种载体中,4-叔丁基杯[4]芳烃-O,O',O",O'"-四乙酸四乙酯对钠离子表现出最佳的结合作用性能。2.基于MoS2@CuO的固态钠离子电极的构建运用水热法合成了 MoS2@CuO纳米材料,通过SEM和XRD表征分析,证明了 MoS2@CuO纳米复合材料的成功合成。将其作为固态传导层,滴加4-叔丁基杯[4]芳烃-O,O',O",O'"-四乙酸四乙酯为载体的钠离子选择性膜,构建了GCE/MoS2@CuO/Na+-ISM 电极,同时对比了以 MoS2、ReS2、MoS2@Fe2O3 为固态传导层的钠离子电极,GCE/MoS2@CuO/Na+-ISM电极表现出较优的性能,在1.0×10-5～1.0×10-2 mol/L范围内具有良好的线性响应,响应斜率为54.57±1.03 mV/dec,符合能斯特响应关系。电极在水层测试和计时电位分析中表现出良好的稳定性,优于无固态传导层的电极,表明基于MoS2@CuO纳米固态传导层的钠离子选择电极具有好的应用前景。3.卷烟纸中钠离子含量快速测定的应用研究探讨了离子选择性电极法应用于卷烟纸中钠离子含量的测定,比较了硝酸消解与醋酸萃取的两种样品卷烟纸的预处理方法。研究发现,利用醋酸萃取法预处理卷烟纸方便易行,带来操作误差小;在优化的二异丙胺-醋酸缓冲体系(pH=11.5)中,对不同时间不同批次卷烟纸产品试样的测试,其日内与日间的平均相对偏差均在5%以内,样品回收率较好,说明钠离子选择性电极方法具有可靠性。通过GCE/MoS2@CuO/Na+-ISM电极对卷烟纸样品进行测试,回收率在95.5%～105.0%之间,说明固态钠离子电极在实时监测和安全评估方面具有良好的应用前景,能满足实际应用需求,可应用于卷烟厂车间现场的快速检测。

关键词：分子力学钠离子离子选择性电极固态钠离子选择性电极 MoS2@CuO 卷烟纸实际应用

全固态磷酸氢根离子选择性电极的制备及性能研究

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现代化工 2023年第10期43卷 121-125页

作者：刘畅陈玉石邸雪梅胡杰鲍彦舟颜家保武汉科技大学化学与化工学院煤转化与新型炭材料湖北省重点实验室湖北武汉430081 石化盈科信息技术有限责任公司上海200050 武汉轻工大学化学与环境工程学院湖北武汉430023

以玻碳电极为基底电极、循环伏安法电聚合聚苯胺(PANI)为固态接触层、合成的壳聚糖-蒙脱石复合材料为离子载体、聚氯乙烯(PVC)为敏感基膜,制备了一个新型全固态磷酸氢根离子选择性电极,并考察了该电极的电化学性能;利用SEM和XRD研究了... 详细信息

以玻碳电极为基底电极、循环伏安法电聚合聚苯胺(PANI)为固态接触层、合成的壳聚糖-蒙脱石复合材料为离子载体、聚氯乙烯(PVC)为敏感基膜,制备了一个新型全固态磷酸氢根离子选择性电极,并考察了该电极的电化学性能;利用SEM和XRD研究了蒙脱石、壳聚糖和壳聚糖-蒙脱石的表观形貌与结构。结果表明,PANI固态接触层增强了离子选择性膜和电子导体间的离子-电子导电能力,提高了电极的稳定性。该电极在1×10^(-1)~1×10^(-6)mol/L的磷酸氢二钠溶液中呈现良好的能斯特响应,响应斜率为33.09 mV/dec,响应时间在50 s以内,具有优异的重现性和抗干扰能力,电极使用寿命超过2个月。

关键词：磷酸盐聚苯胺全固态离子选择性电极壳聚糖-蒙脱石复合材料

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基于中空碳纳米球复合材料的全固态钾离子选择性电极的制备及应用

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基于中空碳纳米球复合材料的全固态钾离子选择性电极的制备及应用

作者：陈鹏飞长沙理工大学

学位级别：硕士

钾离子(K+)对健康生理学至关重要,参与多种生理和病理活动,许多疾病如糖尿病、心脏病等与钾离子浓度的失衡显著相关。此外,土壤中钾含量的多少与植物的正常生长直接相关,食品饮料中的添加剂、营养剂及食品包装材料如卷烟纸中的助燃剂等... 详细信息

钾离子(K+)对健康生理学至关重要,参与多种生理和病理活动,许多疾病如糖尿病、心脏病等与钾离子浓度的失衡显著相关。此外,土壤中钾含量的多少与植物的正常生长直接相关,食品饮料中的添加剂、营养剂及食品包装材料如卷烟纸中的助燃剂等都存在钾的化合物。传统的钾检测方法如原子吸收法、离子色谱法等,设备昂贵且笨重,不方便现场快速检测。因此,开发用于钾监测的小型便携式传感平台非常重要。离子选择性电极(ISE)具有制作简单、成本低、便携等优点,特别是全固态离子选择性电极(SC-ISE),更易实现传感器的小型化、集成化,已成为下一代传感器的发展趋势,作为其核心部分的离子-电子换能器的固态传导层材料,一般表现出双电层电容和氧化还原电容特性,以克服传导层与膜之间的离子-电子传输障碍。目前用于提高传导层材料性能主要通过两个方面:一是结构调控,材料在具备良好导电性的基础上拥有更大的比表面积及疏水性能,有利于形成大的双电层电容并尽量避免水层的出现;二是组分掺杂,通过将金属纳米粒子、金属氧化物等掺杂在基体材料当中,以获得更多的电化学活性位点,赋予材料更大的电容特性或者增加其氧化还原特性,从而使传感器性能得到提升。基于此,本文制备发展了一系列基于中空碳纳米球及其复合材料的全固态聚合物膜钾离子选择性电极,并应用于卷烟纸中钾含量的快速准确测定,优于传统的离子色谱法和商品钾电极,主要研究内容如下:1、构建基于中空碳纳米球的全固态聚合物膜钾离子选择性电极以3-氨基苯酚与甲醛为原料,合成了酚醛树脂球,使用丙酮选择性去除树脂球内部不均匀成分后,高温碳化后获得中空碳纳米球(HCNS)。将中空碳纳米球均匀分散于四氢呋喃中,取适量滴涂于玻碳电极(GC)上,然后覆盖聚合物钾离子选择膜,制成了一种新型的全固态钾离子选择性电极(GC/HCNS/K+-ISM)。通过各项实验探究了材料的微观结构和形态,测试了 GC/HCNS/K+-ISM电极的性能。实验结果表明,中空碳纳米球(HCNS)是一种性能优异的传导层材料,所制备的GC/HCNS/K+-ISM电极的线性响应范围为:5.0×10-6～1.0×10-2 mol/L,检测下限达到1.4×10-6 mol/L。该传感器响应速度快,灵敏度高,具备良好的稳定性与重现性。在对电极进行长达4个月的性能测试中,电极的响应斜率较初始下降4.34%,说明该电极的使用寿命较长,可减少使用过程中的频繁更换与维护,降低使用成本。在对实际卷烟纸样品的测试中,与离子色谱法的平均相对偏差为4.9%(n=6),说明电极可用于实际样品的检测,具有重要的应用前景。2、构建基于ZnCo2O4@HCNS的全固态聚合物膜钾离子选择电极基于第1个工作的研究基础,以中空碳纳米球为载体材料,采用简单的一锅法成功的合成了钴酸锌/中空碳纳米球复合材料(ZnCo2O4@HCNS),通过各类实验表征技术研究了材料的微观结构与性质,并将ZnCo2O4@HCNS材料置于聚合物钾离子选择性膜与玻碳电极导电基底之间,成功制备了一种新的全固态电极(GC/ZnCo2O4@HCNS/K+-ISM)。电极测试实验结果表明,在最优条件下,该电极在钾离子浓度为1.0×10-6～1.0×10-2mo]/L的范围内呈现线性响应,检测下限达5.3 7×10-7 mol/L。该电极响应速度快,具备良好的选择性与稳定性,在连续3个月的电极性能测试实验中,电极响应斜率下降4.01%,说明电极具有良好的稳定性。在对实际卷烟纸样品的测试中,与离子色谱法的平均相对偏差为4.0%(n=6),说明电极可用于实际样品的检测,具有重要的应用前景。3、构建基于Mn/Ni-MOF@HCNS的全固态聚合物膜钾离子选择电极基于第1个工作的研究基础,以中空碳纳米球为载体材料,成功合成了 Mn/Ni双金属有机框架/中空碳纳米球(Mn/Ni-MOF@HCNS)复合材料,通过表征探索了材料的微观特征与性质,并将Mn/Ni-MOF@HCNS材料用作全固态聚合物膜钾离子选择性电极的固态传导层,成功制备了一种新的全固态电极(GC/Mn/Ni-MOF@HCNS/K+-ISM),研究了该电极的性能。结果表明,在最优条件下,该电极在钾离子浓度为1.0×10-6～1.0×10-2mol/L的范围内呈现线性响应,检测下限达3.80×10-7mol/L。该电极响应速度快,具备良好的选择性与稳定性,在连续2个月的电极性能测试实验中,电极响应斜率下降2.55%,说明电极具有良好的稳定性。在对实际卷烟纸样品的测试中,与离子色谱法的平均相对偏差为3.9%(n=6),说明电极可用于实际样品的检测,具有重要的应用前景。4、优化并实现了卷烟纸中钾含量的快速检测本章利用pK-1-01钾离子选择性电极,建立了一种简便、快速测定卷烟纸中钾含量的方法。通过比较卷烟纸样品预处理方法,发现采用

关键词：钾离子中空碳纳米球(HCNS) ZnCo2O4@HCNS Mn/Ni-MOF@HCNS 固态传导层离子选择性电极卷烟纸