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低损失率脱除碳氧化物生产燃料电池氢的技术应用

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石油炼制与化工 2022年第10期53卷 21-26页

作者：梁峰鲁树亮黄顺贤尹雅棠吴言泽孙宏强中国石化青岛炼油化工有限责任公司山东青岛266500 中国石化北京化工研究院中国石油化工股份有限公司炼油事业部中国石化济南分公司

为解决燃料电池氢资源紧缺问题,某炼化公司拓展了低温甲烷化技术的应用,将该技术用于脱除工业氢中碳氧化物,生产燃料电池氢,率先在国内通过该工艺产出燃料电池氢,解决了燃料电池氢资源“瓶颈”,取得了良好的社会效益和经济效益。与普遍... 详细信息

为解决燃料电池氢资源紧缺问题,某炼化公司拓展了低温甲烷化技术的应用,将该技术用于脱除工业氢中碳氧化物,生产燃料电池氢,率先在国内通过该工艺产出燃料电池氢,解决了燃料电池氢资源“瓶颈”,取得了良好的社会效益和经济效益。与普遍使用的PSA法生产燃料电池氢相比,采用低温甲烷化技术可降低氢损失率约20%,节省投资70%,按产氢3000 m^(3) h规模测算可降本增效490万元a。在副产氢资源不足而需通过制氢来满足全厂氢气平衡的情况下,以制氢装置所产工业氢为原料,利用低温甲烷化技术生产燃料电池氢具有一定的优势和合理性。

关键词：工业氢碳氧化物低温甲烷化燃料电池氢

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不同变质程度煤燃烧阶段碳氧化物生成规律

中国安全科学学报 2016年第4期26卷 34-39页

作者：周西华李昂聂荣山白刚宋东平孙宝铁辽宁工程技术大学安全科工学与程学院辽宁阜新123000 矿山热动力灾害与防治教育部重点实验室辽宁阜新123000 吉林省安全科学技术研究院吉林长春130051

为鉴定煤矿火灾事故封闭火区内不同煤种生成气体组分及研究其变化过程,通过热重试验确定煤燃烧阶段的温度范围。用双管电炉自制程序升温系统,进行4种不同变质程度的煤的燃烧试验,分析生成的CO和CO_2体积分数、耗氧量及CO初现温度变化规... 详细信息

为鉴定煤矿火灾事故封闭火区内不同煤种生成气体组分及研究其变化过程,通过热重试验确定煤燃烧阶段的温度范围。用双管电炉自制程序升温系统,进行4种不同变质程度的煤的燃烧试验,分析生成的CO和CO_2体积分数、耗氧量及CO初现温度变化规律。结果表明：褐煤、气煤、焦煤和瘦煤燃烧阶段温度分别为247~433℃,279~542℃,313~574℃和333~618℃;随着变质程度增强,生成CO气体的初始温度滞后且CO的生成量减小,CO体积分数最大值和总浓度升高,CO_2体积分数最大值和总体积分数下降;燃烧阶段O_2,CO和CO_2体积分数与温度有二次函数关系。

关键词：煤燃烧煤的变质程度程序升温碳氧化物滞后效应初现温度

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褐煤燃烧阶段碳氧化物生成规律研究

中国安全科学学报 2016年第3期26卷 59-63页

作者：周西华宋东平聂荣山白刚李昂孙宝铁辽宁工程技术大学安全科学与工程学院辽宁阜新123000 矿山热动力灾害与防治教育部重点实验室辽宁阜新123000 吉林省安全科学技术研究院吉林长春130051

为研究褐煤燃烧阶段碳氧化物生成规律,以平庄瑞安褐煤为例,用自制程序升温系统完成褐煤燃烧实验,得到煤样燃烧阶段不同温度下煤样下游混合气体中的CO,CO2及O2体积分数,计算耗氧速率,CO与CO2生成速率以及格雷哈姆系数的3种形式R1,R2和R3... 详细信息

为研究褐煤燃烧阶段碳氧化物生成规律,以平庄瑞安褐煤为例,用自制程序升温系统完成褐煤燃烧实验,得到煤样燃烧阶段不同温度下煤样下游混合气体中的CO,CO2及O2体积分数,计算耗氧速率,CO与CO2生成速率以及格雷哈姆系数的3种形式R1,R2和R3的值。研究结果表明：温度为250~399℃时,耗氧量、CO2体积分数、耗氧速率、CO2生成速率和R1值均随着温度的升高而增大;CO体积分数、CO生成速率和R2值在250~348℃时随温度的升高而增大,到348℃时开始下降;R3值与温度之间呈指数关系递减;整个燃烧阶段,R1值和R3值变化显著,R2值变化不大,说明格雷哈姆系数可作为预测褐煤燃烧状态的指标。

关键词：褐煤燃烧程序升温碳氧化物格雷哈姆系数

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机动车尾气碳氧化物检测中的非线性修正方法

大气与环境光学学报 2022年第2期17卷 241-248页

作者：刘国华张玉钧安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽合肥230601 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

机动车运行工况复杂多变,排放的尾气成分浓度范围跨度大。利用常规光学方法检测尾气中污染成分的浓度时,由于受限于光学气池的结构固定和系统对光电微弱信号的检测极限,因此待测气体的量程和精度范围都受到很大限制。基于朗博比尔定律,... 详细信息

机动车运行工况复杂多变,排放的尾气成分浓度范围跨度大。利用常规光学方法检测尾气中污染成分的浓度时,由于受限于光学气池的结构固定和系统对光电微弱信号的检测极限,因此待测气体的量程和精度范围都受到很大限制。基于朗博比尔定律,在待测气体浓度变量上增加指数因子修正,可以在不降低测量精度的同时,实现尾气CO、 CO_(2)大量程检测。用标准气体对便携式机动车尾气检测装置进行标定实验,结果表明,传统的线性修正方法得到的CO拟合度为0.988, CO_(2)拟合度为0.998;而增加了非线性修正因子后得到的CO拟合度为0.999, CO_(2)拟合度为0.999。进一步外场对比实验表明,修正后的仪器测量结果与同类先进仪器的一致性较好,柴油车实验拟合度为0.93,汽油车拟合度为0.95,验证了非线性修正方法的必要性和实用性。

关键词：光学检测非线性修正机动车尾气碳氧化物

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钯催化邻卤苯胺与碳氧化物的环化反应研究

钯催化邻卤苯胺与碳氧化物的环化反应研究

作者：李泓霖大连理工大学

学位级别：硕士

邻卤苯胺是一种具有较高反应活性的双官能团底物,在钯及铜等催化剂和碱的作用下可发生多种反应,尤其是经环化反应可以得到多种含氮杂环化合物。在本课题组钯催化的邻卤苯胺与二氧化碳及异腈(或一氧化碳)的环化反应研究基础上,本论文通... 详细信息

邻卤苯胺是一种具有较高反应活性的双官能团底物,在钯及铜等催化剂和碱的作用下可发生多种反应,尤其是经环化反应可以得到多种含氮杂环化合物。在本课题组钯催化的邻卤苯胺与二氧化碳及异腈(或一氧化碳)的环化反应研究基础上,本论文通过质谱及计算化学研究,对之前提出的反应机理进行了修正,并进一步通过羰基硫替代上述反应体系中的二氧化碳,构建了钯催化的环化反应合成苯并噻嗪二酮类化合物,研究结果如下:1,首先考察了钯催化邻溴苯胺与二氧化碳及不同结构异腈底物的环化反应,发现此反应对异腈底物的要求较高,只有大位阻取代的异腈才能顺利发生反应得到喹唑啉-(1H,3H)-2,4-二酮产物,其他位阻较小烷基取代的异腈及芳基异腈都未能成功分离出目标产物。针对反应机理,反应液质谱研究成功检测到先异腈插入后二氧化碳反应路径中关键的迁移插入物种,而未检测到先二氧化碳反应后异腈插入路径中关键的六元环状物种。计算化学研究发现零价钯与邻卤苯胺氧化加成后,先异腈(或一氧化碳)插入后二氧化碳反应过程的活化能要远远低于先二氧化碳反应后异腈(或一氧化碳)插入过程的活化能。由此可知反应可能的反应机理更倾向于零价钯与邻卤苯胺氧化加成后,异腈先插入后再和二氧化碳反应闭环,经还原消除及产物异构化过程最终得到喹唑啉二酮产物。2,设计构建了钯催化的N-烷基取代邻碘苯胺与一氧化碳和羰基硫的环化反应合成苯并噻嗪二酮类化合物。优化出的最佳反应条件为:10 mol%Pd(CHCN)Cl为钯源,20 mol%Xantphos为配体,2当量醋酸铯为碱,60 C在甲苯溶剂中反应2小时。缺电子型邻碘苯胺底物的反应活性较富电子型底物高。苯并噻嗪二酮产物的结构通过X-射线单晶衍射进行了确认。推测的反应机理包括零价钯与邻碘苯胺氧化加成后一氧化碳插入碳钯键形成酰基钯中间体,在碱的作用下氮原子进攻羰基硫形成硫代氨基甲酸根,硫原子进攻中心金属钯得到的硫代氨基甲酸酰基钯中间体经还原消除得到苯并噻嗪二酮产物,并再生零价钯催化剂。未取代的邻碘苯胺不能通过此环化反应得到苯并噻嗪二酮,而是在在叔丁醇钾作为碱,DMSO作为溶剂时,能与羰基硫反应较高产率得到邻位碘代的脲类化合物。

关键词：邻卤苯胺碳氧化物钯催化环化反应

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交通主干道旁室内外碳氧化物的分析和研究

环境与发展 2013年第8期25卷 50-53页

作者：刘建兵上海应用技术学院城市建设与安全工程学院上海200235

本文对上海城区交通主干道旁室内外的一氧化碳、二氧化碳的空气污染物的浓度进行了监测,分析了室内外主要空气污染物及其室内/外(I/O)比值,以及日变化规律,结果表明:城市交通主干道旁的室内空气污染物浓度取决于室外机动车交通流量及其... 详细信息

本文对上海城区交通主干道旁室内外的一氧化碳、二氧化碳的空气污染物的浓度进行了监测,分析了室内外主要空气污染物及其室内/外(I/O)比值,以及日变化规律,结果表明:城市交通主干道旁的室内空气污染物浓度取决于室外机动车交通流量及其室内活动有关。

关键词：一氧化碳二氧化碳室内/外碳氧化物

褐煤的热解4.酸性官能团与析出的碳氧化物之间的关系

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煤炭转化 1981年第1期 97-97页

若干低级别煤用氢氧化钡离子交换法与用热解时测定析出的二氧化碳和一氧化碳来确定总酸性官能团含量之间的关系。二氧化碳和一氧化碳的测定是基于假定煤

关键词：酸性官能团碳氧化物离子交换法物理化学处理热解褐煤柴煤

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甲烷化反应中碳氧化物的分析

石油化工 2016年第7期45卷 824-827页

作者：徐洋王秀玲彭晖戴伟中国石化北京化工研究院北京100013

建立了3阀5柱多维分析系统,利用外标法在一台气相色谱仪上实现了微量和常量CO_x的定性和定量分析,达到了快速检测CO_x的目的。实验结果表明,该分析方法的检测时间较短,微量和常量CO_x的检测时间分别为3.0 min和4.5 min。定量分析中,微... 详细信息

建立了3阀5柱多维分析系统,利用外标法在一台气相色谱仪上实现了微量和常量CO_x的定性和定量分析,达到了快速检测CO_x的目的。实验结果表明,该分析方法的检测时间较短,微量和常量CO_x的检测时间分别为3.0 min和4.5 min。定量分析中,微量CO和CO_2的标准偏差为0.048和0.129,相对标准偏差为0.92%和2.58%;常量CO和CO_2的标准偏差分别为0.064和0.048,相对标准偏差为0.62%和0.49%。该分析方法具有良好的精密度和重复性,可用于甲烷化反应前后微量和常量CO_x的检测。

关键词：甲烷化碳氧化物一氧化碳气相色谱

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碱催化碳氧化物加氢串联体系

碱催化碳氧化物加氢串联体系

作者：马千里兰州大学

学位级别：硕士

CO作为温室气体,其大量的排放带来了诸多环境问题,如全球气候变暖、海水酸化、极端气候频发等。2020年我国明确提出了“双碳”目标。在“双碳”目标下如何实现CO减排是当前急需解决的问题。从资源化利用的角度出发,CO是重要的碳资源及... 详细信息

CO作为温室气体,其大量的排放带来了诸多环境问题,如全球气候变暖、海水酸化、极端气候频发等。2020年我国明确提出了“双碳”目标。在“双碳”目标下如何实现CO减排是当前急需解决的问题。从资源化利用的角度出发,CO是重要的碳资源及碳氧资源。如何将CO资源化利用是解决CO减排的重要路径之一。CO分子稳定性较高(ΔG=-393.5 kJ/mol),但是通过CO加氢可将其转化为CO、甲酸、甲醇、烯烃、芳烃等高附加值化学品。若在CO加氢过程中使用通过可再生资源制得的H,即可实现CO的减排及资源化利用。含有spC-H键的芳香族化合物可通过spC-H键烷基化反应实现碳链增长,合成高附加值化学品。在该类反应中,甲醛常被作为甲基化试剂,然而甲醛稳定性差,毒性高。甲醇也可作为甲基化试剂以替代甲醛,其通过脱氢到甲醛并进行侧链烷基化反应,但甲醇在高温下分解严重。基于此,通过构建复合金属氧化物/碱性分子筛串联催化体系,利用金属氧化物催化CO加氢产生的碳氧中间体作为甲基化试剂,通过碱性分子筛的作用实现芳香族化合物spC-H键的烷基化反应,可以在催化侧链烷基化反应的同时,促进CO的资源化利用。1.构建PVP-ZnZrO复合金属氧化物催化剂和金属离子改性的分子筛串联催化体系。在该催化体系的作用下,通过催化剂筛选和反应条件优化,PVP-ZnZrO/CsX(m(PVP-ZnZrO):m(CsX)=1:6)串联催化剂可实现CO加氢耦合4-甲基吡啶(MEPY)高效制备4-乙基吡啶(ETPY)。催化剂在液体空速(VHSV)0.6 mL·g·h,H/CO=3:1,气体空速(GHSV)6000 mL·g·h,反应温度380℃,2 MPa下,以19.6%的转化率实现MEPY高选择性地转化为ETPY(82%选择性)。该串联催化剂整合了复合金属氧化物在高温下可高效催化CO加氢制备甲醇的优势及碱金属离子改性的X型分子筛碱性对spC-H键高效活化的优势,实现了CO加氢反应与MEPY侧链烷基化的串联。串联催化剂体系在空间尺度上的协同效应及CO加氢的中间体是实现串联反应在动力学上耦合的关键。在MEPY侧链烷基化反应中,CO加氢体系的转化率比以甲醇作为甲基化试剂的体系的转化率提高了6.5倍。综上结果可得,在CO加氢体系中侧链甲基化的试剂为CO加氢到甲醇过程中的关键中间物(CHO)。2.受电子性质的影响甲苯侧链的C-H键比MEPY侧链的C-H键更惰性,因此通过甲苯侧链烷基化制乙苯更具有挑战性。因此,实现甲苯spC-H键的活化需要更高反应温度。根据CO加氢制备甲醇的反应热力学,在高于400℃的温度下,CO加氢到甲醇的平衡转化率接近0。因此,为实现甲苯的侧链烷基化反应,可通过CO加氢与甲苯进行耦合。通过催化剂和反应条件的优化,m(ZnCrAlO)/m(CsX-H)=25:75催化体系可以实现CO加氢耦合甲苯串联制备乙苯。在T=470℃,H/CO=2:1,GHSV=3000 mL·g·hour,P=2.0 MPa,VHSV=1.0 mL·g·hour条件下,串联催化剂以6.1%的甲苯转化率和41%的选择性得到乙苯。并且该体系具有良好的稳定性,反应96 h后无明显失活。由上可知,通过构建复合金属氧化物/碱金属离子改性分子筛串联催化剂,利用CO/CO加氢耦合MEPY/甲苯高效的实现侧链spC-H键的烷基化。该体系的构建为通过CO/CO加氢实现spC-H键的活化和C-C键的偶联提供了理论及实验支持。

关键词：固体碱催化剂串联体系碳氧化物侧链烷基化甲苯 4-甲基吡啶 sp3C-H键活化 C-C键偶联