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碱金属离子与三肽复合物的气相裂解反应

高等学校化学学报 2016年第12期37卷 2150-2158页

作者：吴若菲储艳秋许崇晟刘智攀丁传凡复旦大学化学系上海200433

为了探索侧链R基团对碱金属离子与多肽复合物气相裂解反应的影响,采用电喷雾电离质谱法研究了碱金属离子Li^+,Na^+和K^+分别与甘氨酸三肽(GGG)、甘氨酰-苯丙氨酰-甘氨酸三肽(GFG)和甘氨酰-甘氨酰-苯丙氨酸三肽(GGF)形成的复合物的气相... 详细信息

为了探索侧链R基团对碱金属离子与多肽复合物气相裂解反应的影响,采用电喷雾电离质谱法研究了碱金属离子Li^+,Na^+和K^+分别与甘氨酸三肽(GGG)、甘氨酰-苯丙氨酰-甘氨酸三肽(GFG)和甘氨酰-甘氨酰-苯丙氨酸三肽(GGF)形成的复合物的气相裂解反应.质谱定性实验结果表明,Li^+,Na^+和K^+与GGG,GFG或GGF在气相中可以形成稳定的复合物,配合比为1∶1或2∶1.竞争反应质谱图显示,GGG,GFG或GGF与碱金属离子形成的复合物的质谱峰丰度按Li^+,Na^+,K^+顺序依次下降,表明随着碱金属离子半径的增加,它们与三肽的结合强度依次减弱.碰撞诱导解离显示,母体离子[GGG+Na]^+,[GGF+Na]^+和[GFG+Na]^+的质心碰撞能量E(CM)50数值分别为1.94,1.76和1.63 e V.通过质谱滴定法测得[GGG+Na]^+,[GFG^+Na]^+和[GGF+Na]^+的结合常数lg Ka1分别为5.30,5.25和5.17.质谱法定量结果进一步确认复合物的稳定性顺序为[GGG+Na]^+>[GGF+Na]^+>[GFG+Na]^+,表明由于空间位阻的影响,侧链R基团含有苄基的GFG或GGF与Na^+的键合强度要小于侧链R全部为H的GGG.串级质谱分析结果显示,碱金属化的GGG断裂位点较多,可解离出丰富的金属化a2,b和y型碎片离子,而碱金属化的GGF和GFG解离出的金属化y型离子较多,b型离子其次,金属化a型离子几乎没有.此外,双碱金属化的GGF可解离出较多金属化y型离子.复合物[GGF+Na]^+的裂解曲线显示,当碰撞能量为25 e V时,[y2+Na-H]^+和[b2+Na+OH]^+为主要碎片离子,当碰撞能量>40 e V时,只有[b2+Na+OH]^+碎片离子占有优势数量.根据质子化三肽裂解机理可以推测,钠化GFG裂解后生成含噁唑酮的[b2+Na]^+离子,该离子经过一系列过渡态生成[a2+Na]^+(2-苄基-4-咪唑酮),而不是常见的亚胺离子.

关键词：电喷雾电离质谱法碱金属离子三肽复合物气相裂解反应

碱金属离子,Gd^(3+),Ce^(3+)共掺杂的Lu_(3)Al_(5)O_(12)陶瓷粉体的光学性能

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光子学报 2021年第4期50卷 163-171页

作者：柏云凤王林香李晴阿热帕提·夏克尔新疆师范大学物理与电子工程学院乌鲁木齐830054 新疆师范大学矿物发光及其微结构重点实验室乌鲁木齐830054 新疆师范大学新型光源与微纳光学实验室乌鲁木齐830054

用高温固相法制备了(Gd_(x)M_(y)Lu_(0.99-x-y))_(3)Al_(5)O_(12):1%Ce^(3+)(x=0,0.01,0.25,0.5,0.75,y=0,0.005,0.01,0.02,0.05,0.1,M=Li^(+),Na^(+),K^(+),Cs^(+))系列陶瓷粉体。X射线衍射仪对合成粉末微结构进行表征,FLS920光谱仪测量样品的激发光谱、发射光谱和荧光寿命,CIE色度系统分析合成材料的色坐标。X射线衍射仪结果显示,不同浓度碱金属离子、Gd^(3+)、Ce^(3+)共掺杂Lu_(3)Al_(5)O_(12)样品仍为立方晶相,但随着碱金属离子、Gd^(3+)、Ce^(3+)掺杂浓度的增加,合成样品衍射峰稍有向小角度偏移。在350 nm激发下,与Lu_(2.97)Al_5O_(12):1%Ce^(3+)样品相比,共掺杂Gd^(3+)后的样品在511 nm附近发射强度降低且出现明显红移,随着Gd^(3+)浓度增加,Ce^(3+)能级寿命逐渐减小,范围为35~60 ns。与掺杂1%Ce^(3+),1%Gd^(3+)样品比较,分别共掺杂2%的Li^(+)、Na^(+)、K^(+)和1%的Cs^(+)后样品发光强度提高了5.1倍,2.93倍,1.79倍,1.28倍,同时样品中Ce^(3+)寿命继续减小。分别在λ=254.0 nm和λ=365.0 nm紫外灯照射下,随着Gd^(3+)掺杂浓度的增加,观察到合成样品从深黄绿色变化为暗红色,色坐标显示样品发光由黄绿光区逐渐移动到红光区域,且共掺杂碱金属离子后,粉体的发光更亮。

关键词：陶瓷闪烁体碱金属离子 Gd^(3+) Ce^(3+)共掺杂Lu_(3)Al_(5)O_(12) 光谱红移紫外灯照射发光性质能级寿命色度坐标

碱金属离子对吡咯热解生成NO_x前驱物HCN机理的影响

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煤炭学报 2018年第9期43卷 2633-2638页

作者：刘吉陆强蒋晓燕胡斌董长青杨勇平华北电力大学生物质发电成套设备国家工程实验室北京102206

为了解碱金属离子对煤热利用过程中NO_x污染物形成的影响,针对煤中含氮模型化合物吡咯,在吡咯常规非催化热解机理的研究基础上,采用密度泛函理论B3LYP/6-31+G(d,p)方法,研究了碱金属离子(Na^+,K^+)对吡咯催化热解反应机理和路径的影响... 详细信息

为了解碱金属离子对煤热利用过程中NO_x污染物形成的影响,针对煤中含氮模型化合物吡咯,在吡咯常规非催化热解机理的研究基础上,采用密度泛函理论B3LYP/6-31+G(d,p)方法,研究了碱金属离子(Na^+,K^+)对吡咯催化热解反应机理和路径的影响。结果表明,碱金属离子能显著促进吡咯热解生成HCN路径中的内部氢转移反应、协同开环反应和协同裂解反应的发生,但对分子异构化反应的影响较小。Na^+和K^+均能降低吡咯热解生成HCN决速步的活化能,从而可促进HCN的形成,且两种碱金属离子的催化作用能力为Na^+>K^+。

关键词：吡咯热解机理密度泛函理论碱金属离子 HCN

碱金属离子对Fe(phen)_3/Y催化氧化性能的影响

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催化学报 2009年第7期30卷 601-605页

作者：夏峰刘肇敏范彬彬李瑞丰太原理工大学精细化工研究所山西太原030024

采用自由配体法,将铁邻菲啰啉(Fe(phen)3)配合物封装在含有不同碱金属阳离子的Y型分子筛中,制备了系列Fe(phen)3/M-Y(M=Li+,Na+,K+和Cs+)催化剂.采用X射线衍射、红外光谱、紫外-可见光谱、热重-差热分析、电感耦合等离子原子发射光谱、N... 详细信息

采用自由配体法,将铁邻菲啰啉(Fe(phen)3)配合物封装在含有不同碱金属阳离子的Y型分子筛中,制备了系列Fe(phen)3/M-Y(M=Li+,Na+,K+和Cs+)催化剂.采用X射线衍射、红外光谱、紫外-可见光谱、热重-差热分析、电感耦合等离子原子发射光谱、N2吸附-脱附以及催化氧化反应考察了碱金属离子对Fe(phen)3/M-Y催化剂物化性质和催化氧化性能的影响.结果表明,交换有不同碱金属离子的Y型沸石中Fe(phen)3的封装量不同,而且Fe(phen)3在Y型沸石中的热稳定性随着碱金属离子半径的增加有所降低,其中Fe(phen)3/Li+-Y具有最高的配合物封装量和热稳定性能.在环己烷或苯乙烯氧化反应中,在较低的反应温度下,Fe(phen)3/K+-Y表现出最高的催化活性,而在较高的反应温度下,Fe(phen)3/Cs+-Y的催化活性最高,碱金属离子对Fe(phen)3/M-Y催化氧化性能的影响是电子效应、空间限制作用和扩散效应的综合结果.

关键词：碱金属离子铁邻菲啰啉 Y型分子筛催化氧化

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碱金属离子对甘氨酸五肽气相解离过程的影响

物理化学学报 2012年第4期28卷 971-977页

作者：王青储艳秋张开戴新华方向丁传凡复旦大学化学系激光化学研究所上海200433 中国计量科学研究院化学计量与分析科学研究所北京100013

为了获得更多的多肽结构信息,采用结构简单的甘氨酸五肽(简写为GGGGG或G5)作为模型,研究了碱金属离子(Li+、Na+、K+、Rb+)对甘氨酸五肽GGGGG气相解离过程的影响.将一定化学计量比的甘氨酸五肽分别和四种碱金属盐溶液混合后,静置10h,使... 详细信息

为了获得更多的多肽结构信息,采用结构简单的甘氨酸五肽(简写为GGGGG或G5)作为模型,研究了碱金属离子(Li+、Na+、K+、Rb+)对甘氨酸五肽GGGGG气相解离过程的影响.将一定化学计量比的甘氨酸五肽分别和四种碱金属盐溶液混合后,静置10h,使反应达到平衡.电喷雾质谱结果表明,四种碱金属离子均可以在溶液中与甘氨酸五肽形成非共价复合物,其中主要组分为碱金属离子与G5配合比为1:1和2:1的非共价复合物.质谱碰撞诱导解离(CID)时的碰撞能量为25eV.气相碰撞诱导解离实验结果表明,在配合比为1:1的复合物中,其碎片化程度按照Li+、Na+、K+、Rb+的次序依次减小,Rb+的复合物碎裂过程中生成了不常见的c、z离子;在配合比为2:1的复合物中,其碎片化程度按照Li+、Na+、K+、Rb+的次序依次增大.与1:1的非共价复合物相比,Na+、K+、Rb+的2:1复合物的气相解离显得更加容易.除Li+外,两个碱金属离子对G5的活化能力明显较单个碱金属离子强,它们可以诱导多肽在更多位点断裂,生成更多类型的碎片离子.

关键词：质谱碰撞诱导解离碱金属离子五肽气相解离过程

碱金属离子对生物质的催化热解及气化实验研究

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太阳能学报 2016年第7期37卷 1631-1635页

作者：蔡建军王清成王全上海应用技术大学能源与资源综合利用研究所上海201418

以传统生物质(稻壳)与潜在生物质(毛竹)为实验原料,通过热重法对生物质热解特性进行研究,利用单元体气化炉研究催化剂对生物质气化特性的影响。结果显示:脱灰除去矿物质后,热解曲线向高温区移动,反应活性降低;加入碱金属离子后,半焦产... 详细信息

以传统生物质(稻壳)与潜在生物质(毛竹)为实验原料,通过热重法对生物质热解特性进行研究,利用单元体气化炉研究催化剂对生物质气化特性的影响。结果显示:脱灰除去矿物质后,热解曲线向高温区移动,反应活性降低;加入碱金属离子后,半焦产率提高,热解向低温区移动,反应活性增强。加入碱金属离子后,气化合成气中Cx Hy浓度大幅增大,并随催化剂含量的增大而增大。气化过程中,CO浓度曲线出现两个明显峰区,加入催化剂使前峰区面积显著增大、前移。在催化剂作用下,毛竹、稻壳的热解、气化特性明显改善。

关键词：碱金属离子毛竹稻壳催化热解催化气化

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碱金属离子诱导亚稳相钌纳米晶合成

Science Bulletin 2023年第23期68卷 2924-2928,M0004页

作者：张俊涛刘效知陈立刚曹茂丰李晓彤苏东胡志伟徐勇黄小青 State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces College of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China Innovation Laboratory for Sciences and Technologies of Energy Materials of Fujian Province(IKKEM) Xiamen 361005China Guangzhou Key Laboratory of Low-Dimensional Materials and Energy Storage Devices Collaborative Innovation Center of Advanced Energy MaterialsSchool of Materials and EnergyGuangdong University of TechnologyGuangzhou 510006China Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics Institute of PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100190China State Power Investment Corporation Hydrogen Energy Company Limited Beijing 102209China State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control Research Center for Eco-Environmental SciencesChinese Academy of SciencesBeijing 100085China Max Planck Institute for Chemical Physics of Solids Dresden 01187Germany

亚稳相金属纳米晶因其优异的物理化学性质备受关注,然而如何可控合成亚稳相结构依然面临诸多挑战.本文报道了碱金属离子诱导亚稳相钌纳米晶(面心立方相)的可控合成策略.研究表明钌纳米晶结构和碱金属离子半径密切相关,因此通过改变碱金... 详细信息

亚稳相金属纳米晶因其优异的物理化学性质备受关注,然而如何可控合成亚稳相结构依然面临诸多挑战.本文报道了碱金属离子诱导亚稳相钌纳米晶(面心立方相)的可控合成策略.研究表明钌纳米晶结构和碱金属离子半径密切相关,因此通过改变碱金属离子实现了面心立方相和六方密堆相比例的连续调控.理论计算结果表明,碱金属的存在导致面心立方相的形成能低于六方密堆相,并且这种能量差随着碱金属离子半径的增大而增大.本工作为拓展亚稳态结构的实际应用奠定了基础.

关键词：亚稳相碱金属离子面心立方纳米晶结构金属纳米晶物理化学性质可控合成钌

碱金属离子改性对纳米HZSM-5沸石丁烯裂解催化性能的影响

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燃料化学学报 2011年第6期39卷 449-454页

作者：徐瑞芳刘家旭梁翠翠贾文浩李福芬郭洪臣大连理工大学化工学院催化化学与工程系精细化工国家重点实验室辽宁大连116012

利用NH3-TPD表征和小型固定床反应评价研究了不同碱金属离子浸渍改性对纳米HZSM-5沸石的酸度及混合碳四液化气中丁烯催化裂解性能的影响。结果表明,尽管锂、钠、钾改性在达到最佳乙烯和丙烯选择性时对应的负载量不同,但其最佳乙烯和丙... 详细信息

利用NH3-TPD表征和小型固定床反应评价研究了不同碱金属离子浸渍改性对纳米HZSM-5沸石的酸度及混合碳四液化气中丁烯催化裂解性能的影响。结果表明,尽管锂、钠、钾改性在达到最佳乙烯和丙烯选择性时对应的负载量不同,但其最佳乙烯和丙烯选择性为50%～60%。碱金属离子改性催化剂在连续运转过程中其催化活性缓慢下降,但乙烯和丙烯选择性没有明显增加。丁烯异构体在催化剂上转化率由大到小的顺序为:丁烯1->反丁烯-2>顺丁烯2->异丁烯。

关键词：碱金属离子纳米HZSM-5沸石丁烯催化裂解丙烯碳四液化气

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碱金属离子对掺铒磷酸盐玻璃除水性质的影响

华南理工大学学报（自然科学版） 2003年第12期31卷 54-57页

作者：杨钢锋邓再德冯洲明印冰英廷照姜中宏华南理工大学光通信材料研究所广东广州510640

根据OH- 对Er3+ 荧光寿命的影响 ,研究了掺铒磷酸盐玻璃中碱金属离子类型和含量对OH- 含量的影响 .结果表明 ,采用通干燥O2 和CCl4 除水的工艺可有效降低玻璃中OH- 的含量 .除水效果在通气的最初阶段最为明显 ,OH- 含量的降低速率随通... 详细信息

根据OH- 对Er3+ 荧光寿命的影响 ,研究了掺铒磷酸盐玻璃中碱金属离子类型和含量对OH- 含量的影响 .结果表明 ,采用通干燥O2 和CCl4 除水的工艺可有效降低玻璃中OH- 的含量 .除水效果在通气的最初阶段最为明显 ,OH- 含量的降低速率随通气时间的延长而减慢 ,最终趋于动态平衡 .比较含不同碱金属离子 (Li+ 、Na+ 和K+ )的掺铒磷酸盐玻璃的Er3+ 荧光寿命 ,发现其随碱金属离子半径的增大、玻璃中氧离子体积的上升而缩短 ;而碱金属离子含量的增加会降低Er3+ 的荧光寿命 ,并且熔体重新吸水的能力变大 .

关键词：掺铒磷酸盐玻璃碱金属离子荧光寿命除水性质通气时间