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基于多面体畸变的高性能钙钛矿及衍生物的合成研究进展

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物理学报 2023年第18期72卷 159-169页

作者：方成汪洪施思齐中国建筑材料科学研究总院有限公司绿色建筑材料国家重点实验室北京100024 中国建筑材料科学研究总院有限公司太阳能与建筑节能玻璃材料加工技术北京市重点实验室北京100024 上海交通大学材料基因组联合研究中心上海200240 上海交通大学材料科学与工程学院上海200240 上海交通大学张江高等研究院上海201203 上海大学材料科学与工程学院上海200444 上海大学材料基因组工程研究院上海200444

以钙钛矿为代表的共点配位多面体晶体(CSCPC)具有独特而丰富的光、电、磁性质,在多铁材料、快离子导体、光电催化等方面具有广阔的应用前景.在众多CSCPC中,具有优异理化性质的相只是极少数.因此,如何通过结构调控获得这些相,一直是相关... 详细信息

以钙钛矿为代表的共点配位多面体晶体(CSCPC)具有独特而丰富的光、电、磁性质,在多铁材料、快离子导体、光电催化等方面具有广阔的应用前景.在众多CSCPC中,具有优异理化性质的相只是极少数.因此,如何通过结构调控获得这些相,一直是相关领域的研究热点和“卡脖子”问题.受此启发,本文从相结构的角度评述了近年来高性能CSCPC的合成研究,以期明确相转变的内在规律,并揭示其中所蕴藏的相调控机制.首先系统地总结了CSCPC中常见的多面体和晶格骨架的类型,并将多面体畸变大致分为偏移、转动、变形三大类.以此为基础,对各类材料合成方案进行分析和归纳,发现传统的合成方案多依赖于宏观尺度上对温度、压力、组分等外部物理条件的改变.近年来,新兴的合成方案聚焦于对多面体几何和拓扑结构的微观调控,如利用容忍因子和基板趋近效应来构造相结构.它们在本质上都遵循着共同的相调控机制,即通过引发多面体的畸变来诱导晶体转变成具有目标属性的相结构.不同的是,后者具有更强的目标导向性,但其适用面还局限在配位八面体的转动体系,如何拓展其应用范围尚存挑战性.此外,“明确引发畸变的根源及各畸变间相互作用”以及“基于计算机科学的定制化指导”都是优化合成方案的未来方向.本文所做的调研和评述以期为高性能CSCPC材料的设计和制备提供一些思路和启发.

关键词：共点配位多面体晶体多面体畸变相转变属性调控合成方案

7系铝合金η′→η_(2)相转变过程中主元素的作用

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中国有色金属学报 2022年第8期32卷 2222-2230页

作者：欧奕孜江勇烟台南山学院材料科学与工程学院烟台265713 中南大学材料科学与工程学院长沙410083 中南大学粉末冶金国家重点实验室长沙410083

基于密度泛函理论的第一性原理方法,计算研究了7系铝合金亚稳η′相→稳定η_(2)相转变过程中主元素的行为和作用。计算结果表明:η′→η_(2)相转变过程伴随Al原子的排出,主要源于基体中Cu和过剩Mg原子对η′相中Al原子的固溶置换。Cu... 详细信息

基于密度泛函理论的第一性原理方法,计算研究了7系铝合金亚稳η′相→稳定η_(2)相转变过程中主元素的行为和作用。计算结果表明:η′→η_(2)相转变过程伴随Al原子的排出,主要源于基体中Cu和过剩Mg原子对η′相中Al原子的固溶置换。Cu和Mg固溶可以提高η′相的稳定性,但过量固溶可能会抑制η′→η_(2)相转变,甚至形成其他富Cu/Mg析出相。实验表征的η_(2)/Al界面应为Zn终端型结构。基体中的Cu、过剩Mg和Zn均会偏析到界面上的间隙位,促使η_(2)相长大。

关键词： η′相 η_(2)相相转变主合金元素界面第一性原理

水热法制备ZrO_(2)掺杂钨粉体过程中的粉体形貌与相转变

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稀有金属 2023年第6期47卷 825-833页

作者：叶家豪赵云超李洲朱晨辉徐流杰河南科技大学材料科学与工程学院河南洛阳471003 河南科技大学金属材料磨损控制与成型技术国家地方联合工程研究中心河南洛阳471003

为了探究掺杂不同含量、不同晶型ZrO_(2)是否对W合金粉体微观形貌产生影响及相转变,通过水热合成、煅烧、两段氢还原工艺制备了不同含量及不同晶型的ZrO_(2)掺杂W合金粉体,研究了ZrO_(2)对W合金粉体微观形貌、尺寸的影响。结果表明:水... 详细信息

为了探究掺杂不同含量、不同晶型ZrO_(2)是否对W合金粉体微观形貌产生影响及相转变,通过水热合成、煅烧、两段氢还原工艺制备了不同含量及不同晶型的ZrO_(2)掺杂W合金粉体,研究了ZrO_(2)对W合金粉体微观形貌、尺寸的影响。结果表明:水热合成的ZrO_(2)掺杂含量W合金粉体前驱粉由仲钨酸铵(APT)和ZrO_(2)两相构成,粉体团聚现象比较严重,粉体颗粒主要呈片状或块状,粒径较分散。煅烧后粉体由WO_(3)和ZrO_(2)两相构成,颗粒细小而分散。经二段氢还原后,粉体转变成W和ZrO_(2)两相,粉体颗粒大部分呈近球形,分散均匀。与稀土氧化物细化粉体颗粒作用机制较类似,ZrO_(2)的存在从促进形核、抑制生长两方面影响W颗粒长大的化学气相沉积反应而细化粉体颗粒,且掺杂量越大粉体越细小。纯W粒径约为15.329μm,掺杂ZrO_(2)可使粉体粒径减小到3.552μm左右。同样掺杂量的条件下,ZrO_(2)晶型对粉体的微观形貌和尺寸无明显影响。

关键词：水热法 W合金粉末 ZrO_(2)晶型形貌相转变

区熔法制备金属硫化物Ag_(2)S及其热电性能研究

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无机材料学报 2022年第1期37卷 101-106页

作者：金敏白旭东张如林周丽娜李荣斌上海电机学院材料学院上海201306 上海理工大学材料科学与工程学院上海200093

金属硫化物Ag_(2)S具有优异的物理化学性能,在催化、传感及光电子等领域具有广阔的应用空间。本工作利用一种区熔技术制备了尺寸为ϕ18 mm×50 mm的Ag_(2)S并对其潜在热电性能进行了研究。Ag_(2)S在450 K以下具有标准的α-Ag_(2)S单斜P2... 详细信息

金属硫化物Ag_(2)S具有优异的物理化学性能,在催化、传感及光电子等领域具有广阔的应用空间。本工作利用一种区熔技术制备了尺寸为ϕ18 mm×50 mm的Ag_(2)S并对其潜在热电性能进行了研究。Ag_(2)S在450 K以下具有标准的α-Ag_(2)S单斜P21/c结构,450 K以上发生相变成为立方β-Ag_(2)S相。Ag_(2)S在300~650 K范围始终具有负的Seebeck系数而呈现n型半导体特征,这主要是因为材料中存在Ag间隙离子而提供了多余电子。Ag_(2)S的Seebeck系数在室温下约为-1200μV·K^(-1),440 K时降为-680μV·K^(-1),当转变为β-Ag_(2)S后则大幅降至~-100μV·K^(-1)。α-Ag_(2)S的电导率几乎为零,然而在刚发生β-Ag_(2)S相变(450 K)时,电导率突然增加至~40000.5 S·m^(-1),而后随着温度持续升高,其值在650 K降低为33256.2 S·m^(-1)。霍尔测试表明Ag_(2)S的载流子浓度nH在相变时可从~10^(17) cm^(-3)迅速增加到~10^(18) cm^(-3)量级。α-Ag_(2)S和β-Ag_(2)S的总热导率κ几乎是常数,分别为~0.20和~0.45 W·m^(-1)·K^(-1)。最终Ag_(2)S在580 K获得最大ZT值0.57,说明它是一种很有发展潜力的中温热电材料。

关键词： Ag_(2)S 区熔热电材料相转变

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硫氰酸钠水溶液体系的聚丙烯腈溶液凝固行为

高分子材料科学与工程 2023年第9期39卷 104-110页

作者：邓卓寅于鑫赵德明周铮钰徐樑华李常清北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029 北京化工大学碳纤维及功能高分子教育部重点实验室北京100029 威海市产品质量标准计量检验研究院山东威海264299

硫氰酸钠(NaSCN)溶剂路线是国外制备高性能聚丙烯腈(PAN)基碳纤维原丝成熟的纺丝工艺路线,该技术在国内碳纤维领域尚处于发展阶段。文中采用流变仪、红外光谱研究了PAN在不同质量分数NaSCN水溶液中形成的聚合物溶液的流变性能和PAN大分... 详细信息

硫氰酸钠(NaSCN)溶剂路线是国外制备高性能聚丙烯腈(PAN)基碳纤维原丝成熟的纺丝工艺路线,该技术在国内碳纤维领域尚处于发展阶段。文中采用流变仪、红外光谱研究了PAN在不同质量分数NaSCN水溶液中形成的聚合物溶液的流变性能和PAN大分子状态;溶液中NaSCN质量分数的提高,PAN溶液的黏度先减小后增大,在51%NaSCN溶液中PAN溶液的黏度最低、,用光学显微镜和X射线衍射研究了NaSCN水溶液为溶剂的PAN溶液凝固行为。研究发现,51%NaSCN溶液中,PAN大分子以最舒展状态存在,PAN分子链的31螺旋构象更多,这与溶液中硫氰酸根主要以异硫氰酸根(—N=C=S)存在有关,PAN的氰基与异硫氰酸根的—N=C形成桥键结构。随着聚合物溶液中NaSCN质量分数增加,凝固剂水在PAN溶液中的扩散速率增加,PAN溶液凝固结晶程度先增大后减小,在质量分数为51%的NaSCN水溶液中,PAN的凝固结晶规整度更优异,这与PAN以解缠伸展状态存在相关,由于流动活化能更低,PAN溶液更易发生相转变。

关键词：聚丙烯腈溶液硫氰酸钠水溶液舒展状态凝固相转变扩散

多相可控的超分子多孔吸附剂对污染物的吸附和分离功能的探索

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高分子学报 2022年第11期53卷 1372-1378页

作者：许锐梁振杰方雅俊张丽玮黄哲钢聚合物复合材料及功能材料教育部重点实验室中山大学化学学院广州510006

快速吸附和有效分离是去除污染物的关键技术.其中,均相吸附剂能与吸附质充分碰撞,在快速吸附方面具备一定优势,但难以从介质中有效去除.非均相吸附剂容易从体系中分离,但与污染物的作用力较弱,容易引起二次污染.为此,基于V形两亲性嵌段... 详细信息

快速吸附和有效分离是去除污染物的关键技术.其中,均相吸附剂能与吸附质充分碰撞,在快速吸附方面具备一定优势,但难以从介质中有效去除.非均相吸附剂容易从体系中分离,但与污染物的作用力较弱,容易引起二次污染.为此,基于V形两亲性嵌段共聚物的动态组装,构筑了可以实现均相和非均相吸附功能的超分子多孔吸附剂.120°折叠的芳香性嵌段通过自组装形成疏水性空腔捕获有机污染物,骨架外围的聚乙二醇嵌段具有良好的亲水效应,可助溶多孔吸附剂,使多孔材料具有均相吸附的特征,60 min内实现对双酚A和炔雌醇的高效吸附,其吸附容量分别达到126.5和95.4 mg/g.受到聚乙二醇的最低临界溶解温度(LCST)效应影响,升温使均相吸附剂转化为非均相吸附剂,促使多孔材料和水相的分离,易于从水体中去除.基于超分子多孔吸附剂的温度响应行为,在室温下对水污染物进行高效吸附,通过升温实现了与水环境的有效分离,多次吸附—解吸循环实验表明移除效率能够维持在84%以上.这种结合均相吸附和非均相吸附优势的构筑方法,为净化水体提供了一种新的方案.

关键词：超分子自组装相转变多孔材料吸附

简便合成相可调的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶及相转变过程的原位研究

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物理学报 2024年第9期73卷 223-235页

作者：陈雪莲申岩冰袁芝聪李恺瑞潘喜强西安石油大学材料科学与工程学院西安710065 西安石油大学化学与化工学院西安710065

通过改变四正辛基溴化铵(TOABr)用量和Cs/Pb摩尔比,在室温下采用一步单溶剂法成功制备出单斜相CsPbBr_(3)和六方相Cs_(4)PbBr_(6)两种相结构可调的钙钛矿纳米晶.研究发现,当TOABr浓度较低时(Cs/Pb/Br=1∶1∶4),体系中主要生成了单斜相的... 详细信息

通过改变四正辛基溴化铵(TOABr)用量和Cs/Pb摩尔比,在室温下采用一步单溶剂法成功制备出单斜相CsPbBr_(3)和六方相Cs_(4)PbBr_(6)两种相结构可调的钙钛矿纳米晶.研究发现,当TOABr浓度较低时(Cs/Pb/Br=1∶1∶4),体系中主要生成了单斜相的CsPbBr_(3)纳米立方块,该立方块主要经历了快速成核、尺寸分布聚焦生长和Ostwald熟化生长3个阶段,最终尺寸为(11.8±1.6)nm.随着TOABr用量的增加,Br^(-)与Pb^(2+)结合形成[PbBr_(3)]^(-)和少量的[PbBr_(4)]^(2-)络合物,两种络合物相互竞争.在成核期和生长早期体系中[PbBr_(3)]^(-)占主导,因而形成大量的CsPbBr_(3)纳米晶,随着反应的进行,体系中过量的Br^(-)会与纳米晶中的Pb相互作用,导致CsPbBr_(3)纳米晶部分转变为具有六边形形状的Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶,同时[PbBr_(4)]^(2-)络合物的存在使得Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶继续长大,最终形成以CsPbBr_(3)为发光中心的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶.只有当TOABr用量为0.32 mmol时所得的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶其光学性能和稳定性表现最佳.在此浓度下改变Cs/Pb摩尔比只影响CsPbBr_(3)纳米晶和Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶在体系中的相对含量,当Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶含量较高时其荧光强度和稳定性相对较差.该工作对低温可控合成高效稳定的铯铅卤钙钛矿纳米晶提供一定思路.

关键词： CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶原位研究相转变形成动力学

Mg-Al-Zn三元金属间化合物对采用Al/Zn/Cu/Zn复合中间层的MB8/2024超声辅助钎焊接头的增强作用

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2023年第4期33卷 1015-1028页

作者：李婕石磊李一楠周韬帅于子京张鸿昌彭子龙苗树文高建国苏昭方青岛理工大学机械与汽车工程学院青岛266000 浙江亚通焊材有限公司杭州310000 山东经典重工集团有限公司济宁272100

研究采用Al/Zn/Cu/Zn复合中间层的MB8/2024超声辅助钎焊接头的显微组织演变规律。结果表明,在MB8母材与铜箔之间添加铝箔可实现这两者界面上的金属间化合物由Al_(3)Mg_(2)向AlMg_(4)Zn_(11)的转变。这个转变增强接头的力学性能,并且在... 详细信息

研究采用Al/Zn/Cu/Zn复合中间层的MB8/2024超声辅助钎焊接头的显微组织演变规律。结果表明,在MB8母材与铜箔之间添加铝箔可实现这两者界面上的金属间化合物由Al_(3)Mg_(2)向AlMg_(4)Zn_(11)的转变。这个转变增强接头的力学性能,并且在超声作用22 s时获得最高剪切强度为85.26 MPa的接头。热力学分析表明,Al_(3)Mg_(2)和AlMg_(4)Zn_(11)的吉布斯自由能分别为-31.94 kJ/mol和-38.65 kJ/mol,这为该转变提供热力学基础。由于空化效应的影响,首次在超声辅助钎焊中发现Mg32(Al,Zn)_(49)准晶。

关键词： Al/Zn/Cu/Zn复合中间层超声辅助钎焊金属间化合物相转变力学性能准晶

马来松香酸和纳米氧化铝颗粒协同稳定具有pH响应性的Pickering乳液

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化学学报 2022年第6期80卷 765-771页

作者：贺续发贾康乐余龙飞刘明杰郑小珊李欢玲辛锦兰黄淋佳广东工业大学轻工化工学院广州510006 广东省科学院化工研究所广东省工业表面活性剂重点实验室广州510665

使用有机颗粒稳定Pickering乳液受到越来越多的关注,润湿性可调的有机颗粒且结合纳米无机颗粒协同稳定不同类型的Pickering乳液却鲜有报道.系统研究了基于具有多羧酸基团的松香基衍生物马来松香(MPA)与纳米Al_(2)O_(3)颗粒在不同pH条件... 详细信息

使用有机颗粒稳定Pickering乳液受到越来越多的关注,润湿性可调的有机颗粒且结合纳米无机颗粒协同稳定不同类型的Pickering乳液却鲜有报道.系统研究了基于具有多羧酸基团的松香基衍生物马来松香(MPA)与纳米Al_(2)O_(3)颗粒在不同pH条件下形成的乳液类型及相关机理.研究发现,在单一MPA颗粒体系条件下,pH可以诱导乳液的类型由W/OPickering乳液到O/WPickering乳液,到最后O/W乳液的转变,MPA的亲水性随着pH升高而增强是该乳液转变的原因.当纳米Al_(2)O_(3)颗粒加入到MPA中后,吸附在MPA颗粒上的亲水性Al_(2)O_(3)导致MPA颗粒亲水性增加,从而可以使W/O Pickering乳液转变为O/W Pickering乳液(pH=1).当pH=6时,MPA分子与纳米Al_(2)O_(3)颗粒同时具有较强的亲水性且分别无法形成稳定的乳液,但两者的混合体系可以形成稳定的W/OPickering乳液,这是因为MPA分子与纳米Al_(2)O_(3)颗粒可以在水溶液中形成疏水性较强的络合物.另外,研究了MPA浓度及油相体积分数对乳液外观及粒径的影响,发现随着MPA浓度增加Pickering乳液的粒径逐渐减小,增加油相的体积分数会引起粒径的增大.最后,利用Zeta电势、颗粒在油水界面吸附率、接触角及表/界面张力研究了稳定Pickering乳液的稳定机理,在油水界面上吸附的类似盔甲状颗粒层及颗粒层之间形成的网状结构是乳液液滴保持稳定的原因.为Pickering乳液的绿色化制备提供了一种新的途径,将在化妆品、医药及新材料等领域得到重要应用.

关键词：马来松香 Pickering乳液纳米Al_(2)O_(3)颗粒相转变协同稳定