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材料导报 1995年第6期9卷 55-58页

作者：金绪刚龚克成华南理工大学高分子材料系广州510641

由于具有优异的电活性和光学性能以及可加工性,共轭聚合物有着广泛的并有希望实现的用途。文中总结和展望了共轭聚合物在应用研究方面的发展现状和前景。

关键词：共轭聚合物导电聚合物电活性导电塑料

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醚链取代/桥联聚噻吩的热电及电致变色性能

醚链取代/桥联聚噻吩的热电及电致变色性能

作者：胡永静江西科技师范大学

学位级别：硕士

导电聚合物具有独特的光电性能,且因价格低廉、易加工、色彩丰富等突出的优点而被广泛应用。然而,随着研究的不断深入以及对导电聚合物材料实用性能要求的提高,探索和开发性能优异的新型导电聚合物材料成为摆在科研人员面前的紧迫任务... 详细信息

导电聚合物具有独特的光电性能,且因价格低廉、易加工、色彩丰富等突出的优点而被广泛应用。然而,随着研究的不断深入以及对导电聚合物材料实用性能要求的提高,探索和开发性能优异的新型导电聚合物材料成为摆在科研人员面前的紧迫任务。杂环噻吩上?和?位特殊的活性使其结构具有多样性,并且侧链上基团的引入不仅能够提高聚合物的可溶性,还能够对聚合物进行有目的改性,例如对电学性能的调控,进而拓展导电聚合物在相关领域的实际应用。研究表明,交联网状结构对于聚合物材料的附着力、力学性能、稳定性等方面有显著影响,为市场上需求的高性能电子器件的组装提供了可靠依据。在此,我们选择醚链取代的噻吩衍生物作为前驱体,采用电化学方法制备出新型醚链取代/桥联的聚噻吩,并对聚合物的电化学、热电以及电致变色性能进行测试和分析。具体的研究内容和结论如下:1.通过Williamson和Suzuki偶联反应合成不同长度醚链桥联的噻吩前驱体(T-E-T)和桥联联二噻吩单体(BT-E-BT),并研究了单体在ACN/LiClO体系中的电化学聚合行为和制备聚合物P(BT-E-BT)的光学、电化学和电致变色性能。研究表明,共轭性的增加降低了单体的氧化电位,电化学方法制备的P(BT-E-BT)具有良好的电化学活性和热稳定性,且P(BT-E-BT)薄膜能够实现从蓝绿色到橙红色的色彩变化。进一步的电致变色性能研究表明P(BT-E-BT)薄膜氧化还原过程中切换电压低、响应快,同时聚合物显示出高的光学对比度(45.70%),着色效率最高可以达到372.8 cm C,尤其具有优异的光学稳定性和颜色持久性,体现出电致变色材料潜在的应用价值。2.通过醚链桥联的联二噻吩BT-E5-BT与3,4-二氧乙撑噻吩(EDOT)在中性体系中的电化学共聚得到了自支撑的共聚物薄膜P(BT-E5-BT-co-EDOT)。与均聚物P(BT-E5-BT)相比,共聚物P(BT-E5-BT-co-EDOT)的电导率提高了四个数量级,达到16 S m。光谱电化学研究表明,电化学制备的P(BT-E5-BT-co-EDOT)具有较低的带宽(1.83-1.90 eV),显示出包括绿色、蓝色、紫色和橙红色等丰富的电致变色色彩。P(BT-E5-BT-co-EDOT)在480 nm获得了合理的光学对比度(26%)和良好的着色效率(205.41 cm C)。此项电化学共聚是一种制备自支撑有机电致变色材料的新颖方式,为实际应用提供了理论支撑。3.通过Stille偶联反应合成了醚链桥联噻吩并以EDOT为构筑单元的单体EDT-E5-EDT,对比研究了单体在三种不同的电解液中的电化学行为。EDOT构件的引入促使在中性体系中成功制备出自支撑的聚合物薄膜P(EDT-E5-EDT)。溶剂是聚合物的生长过程中的关键因数,在PC/LiClO体系中制备的聚合物呈现结晶性,热电性能测试结果显示其电导率最高为40 S m,而ACN/LiClO体系中聚合物的Seebeck系数最大达到35.9?V k。P(EDT-E5-EDT)的光学带宽为1.88-1.93 eV,不同的电位作用下,薄膜的颜色可以在橙红色和蓝色之间转变。电致变色性能研究表明,聚合物具有合理的光学对比度(2.36%)、高的着色效率(63.5 cm C)和卓越的光学稳定性。主链上EDOT的引入对于聚合物性能的提高有着至关重要的作用。4.合成了以EDOT为构件、不同长度醚链和烷基为侧链的一系列噻吩衍生物单体,系统地研究了单体在PC/LiClO溶液中的电化学聚合和制备聚合物的结构特征、表面形貌、热力学、光谱电化学和电化学性质。侧链的电子和空间位阻差异导致对应聚合物的热电和光学性能明显不同,其中烷基修饰的聚合物的电导率最为理想,达到了1.3×10 S m,同时显示出较低的光学带宽(1.64 eV)和合理的光学对比度(41%)。光学吸收的差异导致聚合物表现出不同的色彩,醚链修饰的聚合物的电致变色性能较有优势,其着色效率高达361 cm C。由此我们发现,烷基的功能化提高了聚合物的热电及光学性能,而醚链更有利于改善聚合物电致变色性能,烷基和醚链对聚合物性能的调控性使其在热电和电致变色领域具有更吸引人的研究价值。

关键词：聚噻吩 3,4-二氧乙撑噻吩醚链电活性热电电致变色

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玫瑰色考克氏菌胞外电子传递及其增强机制

玫瑰色考克氏菌胞外电子传递及其增强机制

作者：王旭辉西南科技大学

学位级别：硕士

电活性微生物(Electroactive Microorganisms,EAMs)是一类能够将代谢产生的电子由呼吸链传递给胞外电子受体或利用胞外电子进行呼吸代谢的微生物,在重金属的还原方面具有广阔的应用前景。目前报导的EAMs数量仅占自然界的小部分,大多数... 详细信息

电活性微生物(Electroactive Microorganisms,EAMs)是一类能够将代谢产生的电子由呼吸链传递给胞外电子受体或利用胞外电子进行呼吸代谢的微生物,在重金属的还原方面具有广阔的应用前景。目前报导的EAMs数量仅占自然界的小部分,大多数为革兰氏阴性菌,由此导致了EAMs胞外电子传递机制单一的现象。因此,要想挖掘EAMs的多样性,拓宽胞外电子传递途径的广度,还需要将目标着眼于革兰氏阳性菌。但革兰氏阳性菌细胞壁厚且致密,导致电活性特征不明显,对其胞外电子传递途径的深入剖析成为众多研究者的一大挑战。如何提高革兰氏阳性菌胞外电子传递效率,挖掘其在实际应用方面的潜力,也是目前的一大难题。本文以玫瑰色考克氏菌(Kocuria rosea)为研究对象,利用电化学手段对其电活性进行检测,并探索其胞外电子传递方式;通过研究Kocuria rosea在电子穿梭体和表面活性剂的作用下电化学特征的变化,探索增强Kocuria rosea胞外电子传递效率的方法;通过与铀的相互作用,揭示电子传递效率的提高对Kocuria rosea转化铀的影响。主要结果如下:1)电化学结果证明了Kocuria rosea具有电活性特征。循环伏安曲线(CV)和脉冲伏安曲线(DPV)表明Kocuria rosea菌悬液中存在两种氧化还原反应:i)菌体利用细胞壁上的细胞色素C(c-Cyt)与电极进行直接电子传递;ii)利用分泌的核黄素(RF)与电极进行间接电子传递。电流时间(i-t)曲线表明Kocuria rosea在生长过程中会产生响应电流,电流值最高能达到4.4 mA。但相较于其它电活性微生物(EAMs),Kocuria rosea产电能力太弱,电流密度仅能到达0.98 A/m,远低于Geobacter anodireducens(2.1A/m)和Geobacter sulfurreducens KN400(>2.6 A/m)等革兰氏阴性菌。2)探讨了Kocuria rosea的胞外电子传递机制。结果表明,Kocuria rosea可以附着于生物电化学系统(BES)的阴极,在碳纸上大量生长形成致密的生物膜,且生物膜的氧化还原特征随着培养时间的增长逐渐显著。这表明Kocuria rosea可以通过直接接触的方式从阴极获得电子用于自身生长代谢。此外,Kocuria rosea的代谢物也展现了明显的氧化还原特征。三维荧光光谱(EEM)表明,代谢物中的荧光物质可能为还原型辅酶I(NADH)和核黄素(RF),它们均可在呼吸链第一阶段传递电子,其中RF还能介导胞外电子的传递。结合从破碎的细胞中提取的辅酶I(NAD)和辅酶Q(CoQ),进而推测Kocuria rosea的胞外电子传递路径为:NADH→FMN→Fe-S→CoQ。3)研究了电子穿梭体、表面活性剂及顺铂对Kocuria rosea胞外电子传递效率的增强效应。BES结果表明:RF和c-Cyt能够促进Kocuria rosea对阴极电子的利用,加速Kocuria rosea的繁殖速度。添加RF后的BES展现出了更强的氧化还原特性,还原峰峰电流相较于对照组(6.76μA和7.12μA)分别提高了39.1%和22.6%,氧化峰峰电流(9.15μA)较对照组(2.18μA)提高了319.7%。添加c-Cyt后的BES有相反的效果,还原峰峰电流由7.50μA降至2.34μA(约降低68.8%),氧化峰峰电流则由2.78μA降至2.04μA(约降低26.6%)。这表明RF能够增强Kocuria rosea的胞外电子传递,但c-Cyt则减弱了Kocuria rosea与电极之间的电子传递。EEM结果表明:槐糖脂在不影响细胞形态的情况下增强了Kocuria rosea细胞膜的通透性,使分泌的腐植酸的荧光强度较对照组提高了20%。溶菌酶则通过破坏Kocuria rosea的细胞壁增加可溶性微生物副产物(SMP)的分泌。透性化后的Kocuria rosea分泌的胞外物质的电子传递速率较对照组分别提高了7.3%和3.58%,这说明细胞壁膜通透性的增强加快了Kocuria rosea的电子传递速率。顺铂能有效抑制Kocuria rosea的分裂,并使其伸长。普通细菌长度在0.5-1.0μm,在含有顺铂(1 mg/L)的培养体系中,Kocuria rosea表现出最大的伸长效率,长度在8-60 um范围内,细菌数量减少。处理过后的细菌及其胞外产物具有更强的电化学特征。推测Kocuria rosea可能以螺旋或者扭曲方式富集在电极上,能够为其提供更多的黏附空间,从而实现最大的电子转移。4)研究了Kocuria rosea胞外电子传递效率增强对转化铀的影响。其中,电子穿梭体能有效提高Kocuria rosea对U(VI)的转化效率。相比

关键词： Kocuria rosea 电活性胞外电子传递铀

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含苯胺链段聚酰胺酸的合成及性质研究

含苯胺链段聚酰胺酸的合成及性质研究

作者：王树涛吉林大学

学位级别：硕士

本论文从分子设计的角度出发，将苯胺链段引入到聚酰胺酸侧链中，借助于苯胺齐聚物自身的特殊性质，制备出功能性的电活性聚酰胺酸材料。本论文主要由以下三部分构成：（1）设计合成出一种含有苯胺链段的双胺大单体，与刚果红、二苯醚... 详细信息

本论文从分子设计的角度出发，将苯胺链段引入到聚酰胺酸侧链中，借助于苯胺齐聚物自身的特殊性质，制备出功能性的电活性聚酰胺酸材料。本论文主要由以下三部分构成：（1）设计合成出一种含有苯胺链段的双胺大单体，与刚果红、二苯醚四羧酸二酐进行三元共聚合，得到一种含有苯胺链段、偶氮基团、磺酸基团的电活性自掺杂聚酰胺酸，对该聚合物在不同pH溶液中的电致变色性质进行了重点的研究。（2）合成出一种柔性芳香类的双胺单体，与含有苯胺链段的双胺大单体、二苯醚四羧酸二酐进行共缩聚，制备出一种新型电活性聚酰胺酸，利用静电纺丝技术得到此聚酰胺酸的纳米纤维膜，研究了该纳米纤维膜对氨气的检测性质。（3）利用含有苯胺链段的双胺大单体和均苯四甲酸二酐进行二元共聚，得到一种新型的电活性聚酰胺酸，并研究了该聚合物溶液在氧化还原性物质、pH刺激下荧光转换行为以及聚合物膜在电刺激下的荧光转换性质。

关键词：苯胺链段聚酰胺酸电活性电致变色

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苯胺基电致变色聚合物的设计合成及性质研究

苯胺基电致变色聚合物的设计合成及性质研究

作者：尹明莹吉林大学

学位级别：硕士

电致变色是指材料的光学属性(反射率、透过率、吸收率等)在外加电场的作用下发生稳定可逆变化的现象,在外观上表现为颜色和透明度的可逆变化。拥有电致变色性质的材料被称为电致变色材料,电致变色材料在智能窗、信息储存、智能显示等领... 详细信息

电致变色是指材料的光学属性(反射率、透过率、吸收率等)在外加电场的作用下发生稳定可逆变化的现象,在外观上表现为颜色和透明度的可逆变化。拥有电致变色性质的材料被称为电致变色材料,电致变色材料在智能窗、信息储存、智能显示等领域展现出巨大的应用潜能。电致变色聚合物材料由于其响应速度快,易于分子设计等优点受到研究者的广泛关注。其中聚苯胺因其转换电位低、颜色变化丰富等优点而成为电致变色材料的研究热点。但由于聚苯胺中大尺寸共轭结构与大量氢键的存在,使其不溶不熔,加工性差,极大地限制了聚苯胺在电致变色方面的应用。目前,科研工作者利用苯胺齐聚物作为电致变色基元,通过共价键连接方式制备了多种电致变色聚合物,有效地解决了聚苯胺材料的不溶不熔、加工性差等问题。但这类含苯胺齐聚物的电致变色材料在使用过程中仍存在着颜色对比度小,循环稳定性差等问题。为了解决这类问题,由此确立了本论文的研究方向。本论文从分子设计的角度出发,采用调节聚合物结构中的苯胺齐聚物含量及构筑三维网状结构等手段,制备出两类、四种苯胺基电致变色聚合物材料。详细研究各聚合物的电化学活性、氧化还原过程、电致变色性质及各性质与结构的关系等,实现了对聚合物性质的有效调控。本论文的研究工作主要分为以下两部分:首先,以对氨基二苯胺为起点,先后合成苯胺四聚体、电活性双氟大单体、电活性双胺大单体,作为电致变色聚合物合成的基础工作。利用酰胺化反应,合成了全侧链结构和主侧链结构两种结构类型的聚酰胺(酸),并通过后功能化反应控制聚合物分子链中电致变色基元的含量,得到一系列不同苯胺链段含量的电致变色聚合物。这类聚合物具有良好的导电性,在多种有机溶剂中展现了良好的溶解性,同时具有较高的热稳定性,在保持优良的电活性的同时,成功克服了聚苯胺加工性差的缺点。进一步对聚合物的电致变色性质进行深入研究,发现不同含量的苯胺齐聚物电致变色基元能够显著地影响聚合物的电致变色性质,如响应速度、变色效率等,其中对颜色对比度的影响尤为显著。通过分子设计合成了两种带有可交联基团的苯胺基电致变色聚合物。其中,苯胺基可交联聚芳醚是以双氟大单体和烯丙基双酚A为反应单体,生成聚合物之后采用紫外光照交联的方法,形成三维网状结构。三维网状结构能够有效地提高电致变色聚合物的溶剂稳定性、热稳定性及电化学稳定性。降低了电致变色过程中电压对聚合物分子结构的降解作用,从而增强了聚合物电致变色性质的循环稳定性。而电活性聚脲则是在分子链末端修饰可交联的硅氧基团,研究发现,通过水解交联不仅使聚合物形成稳定的三维网状结构,提高电致变色过程中的分子结构上的稳定性,还使聚合物分子链能够与导电玻璃基底产生化学键连接,提高聚合物在基底上的附着力,有效避免了电致变色聚合物在电致变色过程中与导电基底的剥离,进而提高了该材料在电致变色过程中的循环稳定性。

关键词：电致变色苯胺齐聚物电活性设计合成

氨基酸为基础的聚酯酰胺及其嵌段共聚物的合成与性能研究

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氨基酸为基础的聚酯酰胺及其嵌段共聚物的合成与性能研究

作者：宋丽东北师范大学

学位级别：硕士

脂肪族聚酯，例如聚乙交酯﹑聚乳酸﹑聚ε-己内酯和它们的共聚物，都是众所周知的可生物降解聚合物。然而，由于脂肪族聚酯的主链结构单一且难以改变，物理化学性能难以调整，从而限制了聚酯在生物医药领域的进一步应用。聚酯酰胺是一... 详细信息

脂肪族聚酯，例如聚乙交酯﹑聚乳酸﹑聚ε-己内酯和它们的共聚物，都是众所周知的可生物降解聚合物。然而，由于脂肪族聚酯的主链结构单一且难以改变，物理化学性能难以调整，从而限制了聚酯在生物医药领域的进一步应用。聚酯酰胺是一类近期发展起来的新型可生物降解聚合物，它既具有聚酰胺良好的机械性能，热性能和加工性能，又具有脂肪族聚酯的降解性能。本论文以聚酯酰胺为基础，展开了以下几方面工作： 1.通过两步活性溶液缩聚制备了聚酯酰胺（PEA）和苯胺五聚体（AP）的交替多嵌段共聚物。新的合成方法简单易行，不需要分离中间产物。通过调整亲核单体和亲电单体的比例，可以有效地控制聚酯酰胺链段的长度，获得了具有良好机械性能、电活性、可降解性、体内与体外的细胞和组织相容性等特点的新型可生物降解材料。共聚物的化学结构通过核磁和红外得到了确定。紫外可见光谱分析表明了共聚物具有电活性苯胺五聚体链段。热性能和机械性能的研究结果表明新的共聚物在作为组织工程支架材料方面具有潜在的应用价值。我们对共聚物的降解性和生物相容性也进行了研究，证明了共聚物（PEA-b-AP）是可降解的，可以促进RSC96细胞的黏附与增殖。该材料将成为理想的神经导管材料，并具有良好的应用前景。 2.以聚酯酰胺为疏水链段，具有良好相容性的聚乙二醇（mPEG）为亲水链段，通过偶联反应合成一系列具有不同亲/疏水比的新型两亲性嵌段共聚物mPEG-b-PEA-b-mPEG。共聚物的结构和性能通过核磁、红外和凝胶渗透色谱进行了表征。对两亲共聚物在PBS缓冲溶液中的自组装行为进行了研究。胶束的形态通过动态光散射，扫描电镜和透射电镜进行了表征。通过聚合物胶束包覆阿霉素，研究了药物的载药量和包封率。实验结果显示，聚合物胶束的载药量可以达到10.25%。聚合物胶束与自由的阿霉素相比，嵌段共聚物载药减少了药物在血液中的损失。聚合物胶束载药体系体外释放的研究表明，药物的体外释放行为可以通过调整输水链段的长度和释放媒介的pH值来控制。结果表明，基于两亲性嵌段共聚物mPEG-b-PEA-b-mPEG的自组装体系在肿瘤治疗和细胞内靶向传输方面具有潜在的应用。

关键词：电活性可生物降解嵌段共聚物药物释放胶束聚酯酰胺

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胆酸盐敏感——应传感器的研制及应用

传感技术学报 1989年第3期2卷 52-54页

作者：俞宝明李幼荣江苏农学院

胆酸盐的测定一般采用色谱法、分光光度法、量热法等。这些方法有的仪器昂贵,有的操作繁琐。近年来,国内外对胆酸盐液膜电极和PVC膜电极的研制及应用有了报道。惜在电极保存和体内分析方面尚有缺点。今作者利用三辛基甲基胆酸铵为电活性... 详细信息

胆酸盐的测定一般采用色谱法、分光光度法、量热法等。这些方法有的仪器昂贵,有的操作繁琐。近年来,国内外对胆酸盐液膜电极和PVC膜电极的研制及应用有了报道。惜在电极保存和体内分析方面尚有缺点。今作者利用三辛基甲基胆酸铵为电活性物,研制成功了胆酸盐敏感场效应传感器,用来测定药物利胆酸片的含量,结果与分光光度法基本一致。该器件体积小,全固态,适用于少量样品测定,为应用于体内分析奠定了基础,国内外尚未见报道。

关键词：分光光度法胆酸盐样品测定液膜电极敏感场利胆酸辛基电活性胆酸钠分液漏斗

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免疫测定的电分析化学方法

生物化学与生物物理进展 1988年第4期15卷 255-259页

作者：刘杰南通医学院化学教研室

本文对于晚近发展起来的电化学免疫分析技术按免疫电化学传感器和伏安免疫法两大类作了简要的评述。

关键词：微分脉冲极谱免疫电化学传感器免疫法 Ag 阳极溶出伏安法反向溶出伏安法电化学分析电活性离子选择电极离子电极酶免疫传感器电分析化学方法酶标记免疫标记抗原免疫测定免疫技术

硅中由离子注入和化学源预淀积的同时扩散期间砷和硼之间的互作用

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微纳电子技术 1975年第1期 14-24页

作者： Richard B.Fair 胡成烈

砷和硼从预淀积层（化学源或离子注入）作同时扩散,已被用来分别制作微波晶体管的发射区和基区。这类晶体管掺杂分布的数学模拟表明:在预淀积——扩散结构中,砷-硼（化学源）的相继扩散中所发生的扩散互作用效应是不显著的。其结果是,... 详细信息

砷和硼从预淀积层（化学源或离子注入）作同时扩散,已被用来分别制作微波晶体管的发射区和基区。这类晶体管掺杂分布的数学模拟表明:在预淀积——扩散结构中,砷-硼（化学源）的相继扩散中所发生的扩散互作用效应是不显著的。其结果是,由这样的工艺制造的晶体管没有基区迟滞现象,而且其有源基区掺杂浓度要比由以前确立的扩散方程所预计的高些。为了确定互作用效应重要到何种程度,测量了晶体管的掺杂分布,并与计算的分布作了比较。把电场的相互作用、[VsiAs2]络合物形成而引起的空位欠饱和的状况以及离子配偶都包括在内,估计出每一种作用对于硼扩散的重要性是可能的。业已表明,在预淀积——扩散结构中,其电场互作用要比在恒定表面浓度扩散（非耗尽源）中的小2到3倍。更重要的是,在从预淀积层同时扩散砷-硼期间,发生的空位欠饱和是可忽略的。在化学源砷预淀积的情况中,这是由于在预淀积期间（在与硼同时扩散之前）就达到了一个[VsiAs2]络合物的准平衡浓度。在离子注入预淀积砷的情况中,对于剂量≤3×1015厘米-2时,络合物好像是或者在注入期间形成的,或者在退火期间非常迅速地形成的。给出的数据表明,在砷注入——退火结构中,没有非电活性的砷络合物形成,在这个结构中,已接近As+离子的最大溶解度了(在1000℃下或剂量为5～8×1015厘米-2时为3.8×1020厘米-3)。这个结果适合于本研究中所用的砷剂量。由于这个结果在由化学源作扩散的砷掺杂层中没有观察到,为了解释这个异常现象,尚需进一步作研究工作。

关键词：方程式互作用方程基区掺杂络合物配位化合物化学源电活性淀积离子注入离子掺杂

金汞膜电极-流动电解池1.5次微分电分析法对超痕量铬的测定

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环境化学 1986年第6期 74-77页

作者：阮源萍万桢厦门大学化学系

本文以铬(Ⅵ)-乙二胺-亚硝酸盐催化体系为例,首次将1.5次微分电分析法应用于金汞膜电极-流动电解池的催化波研究。利用铬电活性络合物在金汞膜电极上的吸附富集效应提高了催化波的灵敏度,从而可进行超痕量铬的分析。方法简便,宜于连续... 详细信息

本文以铬(Ⅵ)-乙二胺-亚硝酸盐催化体系为例,首次将1.5次微分电分析法应用于金汞膜电极-流动电解池的催化波研究。利用铬电活性络合物在金汞膜电极上的吸附富集效应提高了催化波的灵敏度,从而可进行超痕量铬的分析。方法简便,宜于连续分析天然水样。

关键词：汞膜电极电分析法痕量铬次微分电解池电解槽催化波电活性络合物配位化合物