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甲醇水蒸气重整制氢的高效碳纳米管改性Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂

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化学学报 2004年第21期62卷 2191-2194页

作者：张新荣姚成漳王路存曹勇戴维林范康年吴东孙予罕复旦大学化学系上海市分子催化与功能材料重点实验室上海200433 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

以碳纳米管为助剂,制备用于甲醇水蒸气重整制氢的新型高效Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并与传统Cu/ZnO/Al2O3催化剂在相同条件下的催化性能进行了比较.结果表明,添加适量碳纳米管可显著提高催化剂的低温催化活性和选择性,在大幅度提高产氢速率... 详细信息

以碳纳米管为助剂,制备用于甲醇水蒸气重整制氢的新型高效Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并与传统Cu/ZnO/Al2O3催化剂在相同条件下的催化性能进行了比较.结果表明,添加适量碳纳米管可显著提高催化剂的低温催化活性和选择性,在大幅度提高产氢速率的同时有效降低了重整产气中CO的含量.SEM和XRD分析证实适量碳纳米管的添加有效促进了Cu/ZnO/Al2O3催化剂结构特性的改善,有利于活性铜物种的分散,从而显著提高了催化剂的低温催化性能.

关键词：碳纳米管制备甲醇水蒸气重整制氢 Cu/ZnO/Al2O3催化剂氧化锌氧化铝铜

甲醇水蒸气重整制氢CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂的制备与性能

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工业催化 2022年第1期30卷 56-62页

作者：吕祎壮张冰姿许征兵肖罡朱逸凡何国强中国计量大学材料与化学学院浙江杭州310018 广西大学资源环境与材料学院广西南宁530004 杭州职业技术学院生态健康学院浙江杭州310018 江西应用科技学院智能制造工程学院江西南昌330100 杭州科技职业技术学院智能制造学院浙江杭州311402

采用共沉淀法制备一系列不同质量比的CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂,用泡沫镍作为载体,研究其对甲醇重整制氢性能的影响。采用SEM和XRD等对催化剂进行检测表征,利用自制的平板式制氢反应器对催化剂性能进行检测。结果表明,催化剂在(230~270... 详细信息

采用共沉淀法制备一系列不同质量比的CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂,用泡沫镍作为载体,研究其对甲醇重整制氢性能的影响。采用SEM和XRD等对催化剂进行检测表征,利用自制的平板式制氢反应器对催化剂性能进行检测。结果表明,催化剂在(230~270)℃表现出良好的催化性能。在一定的质量比范围内,随着CuO含量的增高,甲醇重整制氢性能得到改善。在水醇物质的量比1.5∶1、反应温度250℃、反应物流量3 mL·min^(-1)和m(CuO)∶m(ZnO)∶m(Al_(2)O_(3))=9∶9∶2条件下,CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂性能最好,甲醇转化率为82.4%。

关键词：催化剂工程甲醇水蒸气重整制氢共沉淀法 CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂泡沫镍

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小型甲醇水蒸气重整制氢系统性能测试平台及其实验研究

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石油化工 2021年第9期50卷 922-926页

作者：邓笔财宋忠尚杜忠选李启玉杨振威王林涛中国船舶重工集团公司第七一一研究所上海201108 上海齐耀动力技术有限公司上海201203

以1 m^(3)/h(标准状态下,下同)制氢量的甲醇水蒸气重整制氢系统为研究对象,提出了重整制氢工艺流程及系统设计;采用Aspen Plus流程模拟软件建立甲醇水蒸汽重整制氢热力学模型,并对不同工况下的制氢量和气体组分进行数值模拟;同时研制了... 详细信息

以1 m^(3)/h(标准状态下,下同)制氢量的甲醇水蒸气重整制氢系统为研究对象,提出了重整制氢工艺流程及系统设计;采用Aspen Plus流程模拟软件建立甲醇水蒸汽重整制氢热力学模型,并对不同工况下的制氢量和气体组分进行数值模拟;同时研制了一套甲醇水蒸气重整制氢系统性能测试平台,并在不同的水醇比、压力及温度等变工况下进行实验研究。实验结果表明,在2.44 MPa、235℃和250℃工况下甲醇转化率达96.75%以上,制氢量达1.7 m^(3)/h,此时甲醇消耗量为5.3 kg,H2产出量约为1.0 kg,验证了搭建系统性能的优异性;对比模拟、实验及文献结果,H2质量流量的模拟和实验结果最大误差为7.41%,CO和CO_(2)质量流量、甲醇转化率及CO选择性等误差均小于1%,模拟及实验结果偏差较小;实验测试制氢量、甲醇转化率和CO浓度增幅与文献结果具有良好的一致性,验证了甲醇水蒸气重整制氢测试平台的可靠性和准确性。

关键词：甲醇水蒸气重整制氢性能测试平台实验研究甲醇转化率制氢量氢燃料电池

黄铜矿制备铜基催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究

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武汉科技大学学报 2023年第1期46卷 40-46页

作者：祝淑芳沈洋胡童鲁礼林武汉科技大学资源与环境工程学院湖北武汉430081 武汉科技大学冶金矿产资源高效利用与造块湖北省重点实验室湖北武汉430081 武汉科技大学煤转化与新型炭材料湖北省重点实验室湖北武汉430081

以黄铜矿为原料,采用高温焙烧处理制备铜基催化剂用于催化甲醇水蒸气重整制氢反应,借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜、H_(2)程序升温还原、甲醇水蒸气重整制氢试验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪等对所制催化剂进行表征... 详细信息

以黄铜矿为原料,采用高温焙烧处理制备铜基催化剂用于催化甲醇水蒸气重整制氢反应,借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜、H_(2)程序升温还原、甲醇水蒸气重整制氢试验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱仪等对所制催化剂进行表征。结果表明,改变焙烧温度可调节铜基催化剂中铜位点的配位结构,黄铜矿在800℃下焙烧所得催化剂的催化性能最佳。

关键词：黄铜矿铜基催化剂甲醇水蒸气重整制氢制氢效率催化性能

Pr和Sm改性的镍基和铜基催化剂在甲醇水蒸气重整制氢中的研究

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Pr和Sm改性的镍基和铜基催化剂在甲醇水蒸气重整制氢中的研究

作者：雷艳秋昆明理工大学

学位级别：硕士

甲醇是最简单的醇类,来源广泛,含氢量高,含硫量低(<5ppm)。因为甲醇不含C-C键,所以在甲醇水蒸气重整制氢(SMR)过程中所需反应温度低(200-350℃),产生的副产物少。甲醇水蒸气重整制氢能够为燃料电池提供高纯度低CO的氢气,被认为是极具应... 详细信息

甲醇是最简单的醇类,来源广泛,含氢量高,含硫量低(甲醇不含C-C键,所以在甲醇水蒸气重整制氢(SMR)过程中所需反应温度低(200-350℃),产生的副产物少。甲醇水蒸气重整制氢能够为燃料电池提供高纯度低CO的氢气,被认为是极具应用前景的制氢技术。Ni能促进C-C键、O-H键和C-H键的断裂因此被应用于甲醇水蒸气重整制氢当中,但Ni基催化剂的催化反应需要的反应温度较高。Cu基催化剂因其高活性和对氢气的高选择性而被广泛的应用于甲醇水蒸气重整制氢,但是Cu的金属稳定性低,极易烧结致使催化剂失活,因此,选取Ni和Cu改性。本论文研究了稀土金属Pr和Sm负载到Ni基和Cu基催化剂当中对甲醇水蒸气重整制氢催化性能的影响,着重考察了稀土负载量对催化剂性能的影响,并且通过XRD、H2-TPR、XPS、Raman、TGA、O2-TPO、TEM和HAADF/STEM等表征手段深入研究了稀土金属对催化剂结构特性的影响与催化活性之间的相互关系。主要研究结果如下:(1)探究了 Pr负载到Ni/Al2O3催化剂上对催化活性的影响。采用等体积浸渍法制备了不同Pr负载量的Ni/Al2O3催化剂,结果表明,Pr负载量低于12.5%时,催化剂的在甲醇水蒸气重整制氢中催化活性得到提高,Pr的最佳负载量为10%;Pr使得Ni/Al203催化剂当中NiO从NiAl204中脱离,催化剂还原后形成了Pr6O11@Ni/NiO超级结构,得到更多的活性金属Ni,提高了催化剂的催化性能;Ni/Al2O3催化剂在本试验条件中仅有少量活性炭形成,Pr的存在可以减少催化剂表面的活性炭并且提高催化剂的催化稳定性。(2)考察了 Sm的添加对Cu/Al203催化剂催化活性的影响。将Sm负载到Cu/A1203催化剂中,催化剂在甲醇水蒸气重整制氢中的催化活性随Sm负载量增加而降低;Sm的添加抑制了 Cu/Al2O3中CuO的还原,不利于CuO的形成;Sm使得Cu在催化剂表面形成团聚,使得其颗粒增大,减少了 Cu的总表面积,使得催化剂催化活性显著降低。(3)研究了 Sm负载量与Ni/Al203催化剂催化活性的关系。Sm的负载量在5-10%之间时,催化活性随Sm负载量增加而提升,最佳负载量为10%;Sm与Pr一样,也能够使NiO从NiAl204中脱离,但是稀土金属负载量达到12.5%以上时,负载Sm的Ni/Al203催化剂催化性能低于负载相同含量Pr的Ni/Al203催化剂;浸渍时间为12h时所得催化剂催化性能高于浸渍时间为Oh和24h的催化剂,干燥时间为24h时,催化剂性能高于干燥时间为4h的催化剂。

关键词：甲醇水蒸气重整制氢 Ni基催化剂 Cu基催化剂 Pr Sm

Cu/Ni基催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究

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Cu/Ni基催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的研究

作者：陈明旭昆明理工大学

学位级别：硕士

在醇类制氢的课题中,甲醇由于缺少牢固的C=C键,因此甲醇水蒸气重整制氢能够在相对较低的温度区间(200℃-400℃)进行反应,另外,由于甲醇含碳量较少,制氢反应中产生的含碳副产物的产量也相对较低;其次,在催化剂方面,Cu、Ni基催化剂反应活... 详细信息

在醇类制氢的课题中,甲醇由于缺少牢固的C=C键,因此甲醇水蒸气重整制氢能够在相对较低的温度区间(200℃-400℃)进行反应,另外,由于甲醇含碳量较少,制氢反应中产生的含碳副产物的产量也相对较低;其次,在催化剂方面,Cu、Ni基催化剂反应活性强,价格低廉,是催化甲醇水蒸气重整制氢的常见催化剂。本研究主要围绕了Cu、Ni基催化剂的前驱体对反应活性的影响;以及水醇比、载体、活性金属对Cu-Ni双金属催化剂反应活性的影响。并采用XRD、BET、H-TPR、NH-TPD、Raman的表征手段,对反应活性的结果进行了解释和推测;总体结果如下:(1)采用硝酸铜、氯化铜、硫酸铜作为Cu前驱体,利用浸渍法合成了一系列Cu/AlO催化剂;反应活性的高低顺序如下:硝酸铜>氯化铜>硫酸铜;导致其活性不同的原因主要为硝酸铜通过煅烧失去了前驱体阴离子,另外两种Cu前驱体没有失去前驱体阴离子;氯化铜和硫酸铜具有较强的酸性,这种酸性抑制了甲醇重整制氢反应的进行;随后对采用硝酸铜作为前躯体的Cu/AlO催化剂进行了稳定型测试,催化剂连续运行26h,并最终因积碳失活。(2)采用硝酸镍、醋酸镍、氯化镍、硫酸镍作为Ni前驱体,利用利用浸渍法合成了一系列Ni/AlO催化剂;反应活性的高低顺序如下:硝酸镍>醋酸镍>氯化镍>硫酸镍;与Cu前驱体研究的结果相似,煅烧后未被去除的SO对形成的催化剂的催化性能产生了不利影响;其次,Cl在制备过程中对催化剂的催化性能产生了不利影响,相反AC在制备过程中提升了催化剂的催化性能;随后对采用硝酸镍作为前躯体的Ni/AlO催化剂进行了稳定型测试,催化剂能完全转化甲醇24h,并随后因积碳,导致转化率下降,并最终运行30h。(3)在探究了最佳Cu、Ni前驱体的基础上,利用共浸渍法合成了Cu-Ni双金属催化剂。探究了水醇比、载体、不同活性金属组分对催化剂反应活性的影响;首先,研究结果表明3:1是最佳的水醇比。其次讨论了γ-AlO和SiO两种载体的优劣;结果表明采用SiO的Cu-Ni-Si催化剂转化CHOH的能力更强,但是采用γ-AlO的Cu-Ni-Al的产氢能力更强,考虑本研究的主要目的在于产氢,因此γ-AlO是最佳的载体。最后,探究了Cu、Ni、Co合成的Cu-Ni-Al、Ni-Co-Al、Cu-Co-Al、Cu-Ni-Co-Al的活性优劣;反应活性高低顺序如下:Cu-Ni-Al>Ni-Co-Al>Cu-Ni-Co-Al>Cu-Co-Al;也即含有Cu-Ni合金的Cu-Ni-Al催化产氢的能力高于其余含Co的合金催化剂,这是由于甲醇重整制氢反应温度(200℃-400℃)较低,含Co催化剂需要更高的温度才能发挥其全部催化效果。

关键词：甲醇水蒸气重整制氢 Cu基催化剂 Ni基催化剂 Cu-Ni双金属催化剂

SiC多孔陶瓷负载CuO/ZnO/CeO2/ZrO2催化剂及其甲醇水蒸气重整制氢研究

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SiC多孔陶瓷负载CuO/ZnO/CeO2/ZrO2催化剂及其甲醇水蒸气重整制氢...

作者：周慧湖南大学

学位级别：硕士

质子交换膜燃料电池(PEMFC)因具有启动快速、高质量功率密度和高反应效率等优点,在交通运输领域中具有良好的应用前景。但PEMFC采用高纯氢气为燃料,导致燃料成本高,且同时带来输氢、储氢及供氢的安全性问题和高额的氢燃料基础建设成本... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)因具有启动快速、高质量功率密度和高反应效率等优点,在交通运输领域中具有良好的应用前景。但PEMFC采用高纯氢气为燃料,导致燃料成本高,且同时带来输氢、储氢及供氢的安全性问题和高额的氢燃料基础建设成本。基于多孔载体的甲醇水蒸气催化重整制氢技术,有望通过实现氢气的即时制备而解决氢能源储存和运输的安全性问题,是一种极具发展潜力的制氢技术。具有化学稳定性好、耐腐蚀、机械强度高、导热性能好等优势的Si C多孔陶瓷,是甲醇水蒸气重整高温环境下理想的催化剂载体。Cu基催化剂是甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应体系中应用最广泛的催化剂体系,具有催化活性高和成本低的特点,但其在长期反应过程中存在不稳定且难以抑制CO产生的不足。因此,本文以Si C多孔陶瓷为催化剂载体和重整制氢反应微通道,在Cu基催化剂基础上引入ZnO、CeO和ZrO组分并通过对比不同制备方法形成CuO/ZnO/CeO/ZrO催化剂,通过多孔陶瓷与CuO/ZnO/CeO/ZrO催化剂耦合开展甲醇水蒸气重整制氢研究。主要的研究内容和结果如下:(1)系统研究了共沉淀法的沉淀剂浓度对催化剂的粒径、形貌、物相组成、还原性及比表面积的影响,在较低的沉淀剂浓度下获得了粒径小、分布均匀、还原温度低的CuO/ZnO/CeO/ZrO催化剂。基于共沉淀法获得的CuO/ZnO/CeO/ZrO-Si C催化反应器通过MSR制氢平台测试表明其积碳量少,催化稳定性好。在优化的反应条件下(反应温度为280℃,反应物供给速率为5m L/h),气体产物中H含量为73.16%,CO含量为1.96%。(2)对比了溶液燃烧法的制备温度对催化剂粒径、形貌、物相组成的影响,在较低的制备温度下获得了粒径小,分布均匀的CuO/ZnO/CeO/ZrO催化剂。通过溶液燃烧法在Si C陶瓷上制备并负载了与共沉淀法相同组分的CuO/ZnO/CeO/ZrO催化剂,结果表明溶液燃烧法获得的催化剂粒径比共沉淀法更小、分布更均匀。通过MSR制氢平台测试表明溶液燃烧法制备的催化剂具有更低的积碳和更好的催化稳定性,在优化的反应条件下(反应温度为280℃,反应物供给速率为5m L/h),H含量为73.98%,CO含量为1.60%。(3)进一步通过反相微乳液法制备了相同组成的CuO/ZnO/CeO/ZrO催化剂,催化剂的粒径和分布均匀性得到进一步优化。在优化的制氢反应条件下(反应温度为280℃,反应物供给速率为5m L/h),H含量提高到75%,CO含量降低至0.24%,催化反应160h后,甲醇转化率仍高达98%。

关键词：碳化硅多孔陶瓷共沉淀法溶液燃烧法反相微乳液甲醇水蒸气重整制氢

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铜基甲醇水蒸气重整制氢催化剂活性研究

山东化工 2015年第15期44卷 23-25页

作者：严会成许云波李华波李文静刘阳王灵翼四川蜀泰化工科技有限公司四川大英629300

通过模拟工业列管反应装置,考察了三种不同Cu基催化剂在不同反应温度、反应压力、液空速对甲醇水蒸气重整制氢的影响。对比试验结果表明:在相同的反应条件下,四川蜀泰化工科技有限公司生产的Cu基催化剂具有更加优异的催化活性。

关键词： Cu基催化剂甲醇水蒸气重整制氢催化活性

微型反应器甲醇水蒸气重整制氢性能以及动力学分析

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中国新技术新产品 2022年第23期 58-60页

作者：谢小明尹爱华梁雄凌磊康彦怀兰州裕隆气体股份有限公司甘肃兰州730060

基于微型反应器的甲醇水蒸气重整制氢技术具有较高的实用价值,典型的应用场景为燃料电池,但高效的微型反应器设计成为制约该技术的难点。为了探索微型反应器与甲醇水蒸气重整制氢反应的关系,结合此类反应的动力学模型,该文设计了一种含... 详细信息

基于微型反应器的甲醇水蒸气重整制氢技术具有较高的实用价值,典型的应用场景为燃料电池,但高效的微型反应器设计成为制约该技术的难点。为了探索微型反应器与甲醇水蒸气重整制氢反应的关系,结合此类反应的动力学模型,该文设计了一种含有蛇形通道的微型反应器,以水醇比为1.3∶1的甲醇溶液进行试验,借助气相色谱仪检测反应产物。试验结果显示:在微型反应器中,该化学反应的产氢率与反应温度、水醇比呈正相关,与液体空速呈负相关。另外,反应器的通道尺寸对产氢率和甲醇转化率也具有显著的影响,应适当提高通道的长高比。

关键词：微型反应器甲醇水蒸气重整制氢性能研究动力学