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催化学报 2015年第7期36卷 943-951页

作者：马先斌冯媛媛李扬韩运石鹿国萍杨海芳孔德生曲阜师范大学化学与化工学院山东省生命有机分析重点实验室山东曲阜273165

钯基纳米材料是甲酸电氧化反应的优良催化剂.本工作制备了两个系列钯基催化剂,并考察了聚苯胺对钯上甲酸电氧化反应的助催化作用.一种是以聚苯胺为基底,在其表面电沉积钯纳米粒子,制得n PANI/Pd催化剂(n表示聚合苯胺的循环数);另一种是... 详细信息

钯基纳米材料是甲酸电氧化反应的优良催化剂.本工作制备了两个系列钯基催化剂,并考察了聚苯胺对钯上甲酸电氧化反应的助催化作用.一种是以聚苯胺为基底,在其表面电沉积钯纳米粒子,制得n PANI/Pd催化剂(n表示聚合苯胺的循环数);另一种是直接在商业Pd/C催化剂表面电聚合苯胺,制得Pd/C/n PANI催化剂.结果显示,聚苯胺单独存在时对甲酸电氧化反应没有催化活性,但其可对钯上甲酸电氧化反应呈现明显的促进作用,且促进作用与聚苯胺的厚度(聚合循环数)密切相关.在两个系列催化剂中,15PANI/Pd和Pd/C/20PANI显示出最高的催化性能.15PANI/Pd中钯的质量比催化活性是纯钯催化剂的7.5倍;Pd/C/20PANI中钯的质量比催化活性和本征催化活性分别是商业Pd/C催化剂的2.3和3.3倍.钯催化性能的提升与聚苯胺和钯纳米粒子间的电子效应有关.

关键词：钯聚苯胺电催化甲酸电氧化反应

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直接甲酸燃料电池碳化钨载钯阳极催化剂的研究

直接甲酸燃料电池碳化钨载钯阳极催化剂的研究

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作者：谢洋洋大连理工大学

学位级别：硕士

直接甲酸燃料电池(Direct formic acid fuel cell, DFAFC)具有甲酸渗透率低、无毒、不易燃、运输和存储方便等优点,适用于微型电源、便携式电源等领域,近年来受到广泛关注。然而阳极甲酸电氧化反应(Formic acid electrooxidation reacti... 详细信息

直接甲酸燃料电池(Direct formic acid fuel cell, DFAFC)具有甲酸渗透率低、无毒、不易燃、运输和存储方便等优点,适用于微型电源、便携式电源等领域,近年来受到广泛关注。然而阳极甲酸电氧化反应(Formic acid electrooxidation reaction, FAOR)催化剂的活性与稳定性差阻碍了DFAFC商业化的进程。碳化钨(WC)具有独特的类Pt特性,酸性介质中稳定性良好,高比表面积、高稳定性WC将有可能利于提升催化剂活性和稳定性。针对高温碳化法制备WC易团聚、比表面积低的问题,本论文设计制备了两类高比表面积WC基载钯催化剂,通过现代谱学显微技术表征了催化剂物性,借助电化学方法评价了其对FAOR的催化活性和稳定性,主要结论如下：(1)采用模板-热解法制备了高分散Pd/WCx-T (x是指不同粒径的Si02微球模板)系列电催化剂。将不同粒径的Si02微球模板与碳源、钨源直接混合,通过高温热解制得高比表面积WCX-T,其中WCso-900比表面积404.37m2g1,高于商业化Vulcan XC-72 (250 m2 g-1);采用浸渍还原法制得Pd/WCx-T系列催化剂,20% Pd/WCio-900催化剂Pd纳米粒子均匀分布于WC10-900表面;其催化FAOR的活性大小为847.25 mA mg-1,是20% Pd/C (113.72 mA mg-1)的7.45倍;(2)以高比表面积、高导电性的石墨烯为基底,利用高温热解-模板法在其表面担载WC制备了石墨烯-碳化钨(GW)复合载体,通过浸渍还原法合成了Pd/GWy (y是指GW复合载体中WC质量分数)系列催化剂。Pd/GW20催化剂Pd纳米粒子粒径为5-9nm,均匀分散于GW复合载体表面Pd/GW2o催化剂催化FAOR的活性大小为811.5 mA mg-1,高于Pd/G (703.5 mA mg1);电位在0.1 V(vs. Ag/AgCl)下进行1800sI-t测试,Pd/GW20催化剂电流密度衰减53.4%,小于Pd/G(衰减67%);Pd/GW20催化剂电化学活性面积(ECSA)减小10%左右,小于Pd/G(减小20%-300%),表明Pd/GW20催化剂具有良好稳定性。

关键词：直接甲酸燃料电池甲酸电氧化反应碳化钨钯石墨烯

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Pt-Au催化剂的制备及有机小分子氧化性能研究

Pt-Au催化剂的制备及有机小分子氧化性能研究

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作者：郑金红厦门大学

学位级别：硕士

随着清洁低碳能源的崛起以及电动汽车的日益发展和普及,发展可持续的电化学能源技术得到了很大的推广。大量的研究聚焦到了以有机小分子(如甲醇、甲酸和乙醇等)替代氢气作为电池的阳极燃料。Pt基催化剂因其高活性和高稳定性而被广泛地... 详细信息

随着清洁低碳能源的崛起以及电动汽车的日益发展和普及,发展可持续的电化学能源技术得到了很大的推广。大量的研究聚焦到了以有机小分子(如甲醇、甲酸和乙醇等)替代氢气作为电池的阳极燃料。Pt基催化剂因其高活性和高稳定性而被广泛地应用于乙醇氧化反应(EOR)。电催化反应对催化剂的表面结构和电子结构非常敏感,如金属的d带重心,催化剂的表面组成。然而,从实验技术上评估d带重心仍然是一个挑战。在此,以负载在XC-72碳材料上的PtiAu1纳米材料(Pt1Au1/C)为典型例子,研究Pt1Au1/C的表面Pt-d带重心移动和EOR机理。我们提出了一种原位傅里叶变换红外光谱(FTIRS)-CO探针策略来评估表面Pt-d带重心的移动。此外,变温原位傅立叶变换红外光谱和核磁共振(NMR)技术显示,Pt1Au1/C不同表面位点上的EOR的限制速率步骤高度依赖于电位。我们获得了中间物种的吸附构型以及OH物种覆盖度对Pt1Au1/C和商业Pt/C的影响。更重要的是,我们开发了一种通用的循环伏安法(CV)分峰拟合方法来研究Pt基电催化剂的二氧化碳选择性。对于甲酸电氧化反应(FAOR)而言,由于CO与Pt位点之间强烈的相互作用,导致出现Pt催化剂被“毒化”的现象而损失性能。因此,避免产生CO中间体可以促进能量转化效率。大量研究表明,Pt-Au催化剂由于表面Au原子的存在会打破连续的Pt位点,这使得甲酸(HCOOH)分子无法在Pt位点的协助下连续断裂C-H和C-OH键以形成CO中间体。这被俗称为Pt-Au催化剂的“几何效应”。尽管表面组成对FAOR有着显著的影响,但Au原子对邻近Pt原子的电子调控作用也有待阐述。在这里,我们制备了一系列不同组成的Pt-Au催化剂,利用原位红外-CO探针分子研究催化剂表面电子效应,并探索了具有高活性和反应选择性的最佳Pt-Au组成。我们发现,随着表面Au原子的比例增加,表面Pt的d带重心上移程度增加。在孤立的Pt位点(Pt5Au95)上,反应活性(103 mA cm-2,0.24V)极大的提升,并且没有CO中间体产生。

关键词： Pt-Au催化剂乙醇电氧化反应温度控制电化学原位红外光谱甲酸电氧化反应 d带重心

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