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固相合成法制备甲苯甲醇烷基化的ZSM-5@silicalite-1核壳分子筛催化剂

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高校化学工程学报 2022年第2期36卷 193-201页

作者：龙奕华刘闯武晓珂杨艳伟王正宝浙江省化工高效制造技术重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027

以ZSM-5晶体为核,将二氧化硅(SiO_(2))、四丙基溴化铵(TPABr)和氟化铵(NH4F)固体研磨成粉作为原料,采用固相合成法制备ZSM-5@silicalite-1核壳分子筛催化剂;并借助X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(T... 详细信息

以ZSM-5晶体为核,将二氧化硅(SiO_(2))、四丙基溴化铵(TPABr)和氟化铵(NH4F)固体研磨成粉作为原料,采用固相合成法制备ZSM-5@silicalite-1核壳分子筛催化剂;并借助X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)和2,6-二叔丁基吡啶吸附红外光谱(DTBPy-IR)等手段,对核壳分子筛催化剂的结构进行表征,考察其对甲苯甲醇烷基化反应的催化性能。结果表明,通过固相合成法,ZSM-5核晶体外表面外延生长出了全硅MFI型分子筛(silicalite-1)壳层,且该核壳催化剂表现出较高的对二甲苯(PX)选择性。还考察了核晶体尺寸对核壳结构催化剂的影响。研究发现,随着核晶体尺寸的增大,核壳分子筛的甲苯转化率下降、PX选择性上升。作为对比,采用传统水热合成法(液相合成法)制备了核壳分子筛,考察了核晶体尺寸的影响。研究发现,随核晶体尺寸增大,水热合成法制备的核壳分子筛的甲苯转化率呈现先减后增的趋势,PX选择性则相反。由此得出,固相合成法对于较大核晶体的壳层生长具有更好的适用性,表现出广阔的应用前景。

关键词： MFI型分子筛核壳结构甲苯甲醇烷基化对二甲苯固相合成法核晶体尺寸

MFI型核壳分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的催化性能

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石油学报（石油加工） 2011年第5期27卷 812-816页

作者：王政陈娟王林马清祥赵天生宁夏能源化工重点实验室省部共建天然气转化国家重点实验室培育基地宁夏银川750021 宁夏大学化学化工学院宁夏银川750021 神华宁夏煤业集团煤化工公司宁夏银川750011

以类苯环形HZSM-5分子筛为核,通过动态水热法在其上外延生长一层纯硅Silicalite-1壳层,合成了HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛催化剂,对其进行了XRD、SEM、NH3-TPD和Py-IR表征,并在连续流动固定床反应器中进行甲苯甲基化合成对二甲苯催... 详细信息

以类苯环形HZSM-5分子筛为核,通过动态水热法在其上外延生长一层纯硅Silicalite-1壳层,合成了HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛催化剂,对其进行了XRD、SEM、NH3-TPD和Py-IR表征,并在连续流动固定床反应器中进行甲苯甲基化合成对二甲苯催化反应评价其催化活性。结果表明,合成的是以HZSM-5为核、Silicalite-1为壳的核壳分子筛,Silicalite-1壳层的覆盖度为86%;与纯ZSM-5相比,复合分子筛的酸性明显减弱,且酸量减少。HZSM-5/Silicalite-1复合分子筛对甲苯甲基化合成对二甲苯反应表现出了高的催化活性和较高的对位选择性,在甲苯的转化率为28.1%时,对二甲苯选择性达到74.3%。

关键词： ZSM-5 Silicalite-1 核壳分子筛甲苯甲醇烷基化

不同硅铝比微米级HZSM-5分子筛的合成及催化甲苯甲醇烷基化反应性能

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矿业科学学报 2023年第6期8卷 847-855页

作者：潘旭黄鑫王瑞壮张海永韦慧许德平刘意中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 北京低碳清洁能源研究院北京102209

HZSM-5分子筛是甲苯甲醇烷基化制对二甲苯技术中常用的催化剂之一。本研究在引入晶种调节HZSM-5分子筛形貌的同时,改变分子筛合成前驱体溶液硅铝比调控分子筛酸性位,采用一步法直接制备孔结构和酸性质均适宜的微米级HZSM-5催化剂。通过... 详细信息

HZSM-5分子筛是甲苯甲醇烷基化制对二甲苯技术中常用的催化剂之一。本研究在引入晶种调节HZSM-5分子筛形貌的同时,改变分子筛合成前驱体溶液硅铝比调控分子筛酸性位,采用一步法直接制备孔结构和酸性质均适宜的微米级HZSM-5催化剂。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜、NH3程序升温脱附、吡啶红外等手段对HZSM-5分子筛的物相组成、孔结构参数、微观形貌、酸性质进行表征分析,考察了其在甲苯甲醇烷基化制对二甲苯反应中的催化性能,探讨了孔结构和酸性质对催化性能的影响。结果表明:在水热晶化方法中,合成溶液中的晶种和铝含量对分子筛的酸性质和形貌结构有显著的影响,其中5μm晶粒的HZSM-5(150)分子筛催化剂因具有更长的扩散路径和更适宜的酸性位,在甲苯甲醇烷基化评价反应中表现出60%的对二甲苯选择性和11%的甲苯转化率。通过对HZSM-5分子筛的孔道和酸性位的精细调节有效提高了对二甲苯选择性,为择形催化剂的设计提供新的方法和思路。

关键词：硅铝比甲苯甲醇烷基化 HZSM-5 形貌结构对二甲苯

水对3Si-5P-3Mg-ZSM-5催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应性能的影响

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石油炼制与化工 2021年第1期52卷 66-71页

作者：赵岩马新会任冬梅夏云生郭新闻渤海大学化学与材料工程学院辽宁锦州121013 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室

复合改性3Si-5P-3Mg-ZSM-5催化剂用于甲苯甲醇烷基化制备对二甲苯(PX),在进料过程中引入一定比例的水蒸气,考察水蒸气用量对催化剂反应活性、PX选择性和稳定性的影响,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱等... 详细信息

复合改性3Si-5P-3Mg-ZSM-5催化剂用于甲苯甲醇烷基化制备对二甲苯(PX),在进料过程中引入一定比例的水蒸气,考察水蒸气用量对催化剂反应活性、PX选择性和稳定性的影响,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱等表征手段对3Si-5P-3Mg-ZSM-5催化剂的新剂和7次再生剂进行分析。结果表明:在甲苯甲醇烷基化反应过程中,适量通水可提高该反应的甲苯转化率、PX选择性和催化剂抗积炭性能,这是由于水的通入降低了催化剂表面和微孔内强酸中心数量,抑制了二甲苯异构化和积炭前体生成的速率;在n(H2O)/n(甲苯+甲醇)为10∶1、反应时间为50h的条件下,甲苯转化率可维持在23%左右,PX选择性可达74%。对3Si-5P-3Mg-ZSM-5催化剂的再生剂反应性能评价表明,积炭是导致催化剂活性下降的主要原因,通水并未对催化剂的骨架结构和活性组分有严重破坏作用,且反复再生后的催化剂反应性能均可恢复到新鲜催化剂的水平。

关键词：甲苯甲醇烷基化对二甲苯 ZSM-5分子筛水

改性介微孔ZSM-5分子筛催化剂制备及催化甲苯甲醇烷基化反应性能

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无机盐工业 2020年第9期52卷 96-99页

作者：侯章贵朱倩倩李孝国李永恒常洋张安峰郭新闻中海油炼油化工科学研究院北京102209 中国石化扬子石油化工有限公司大连理工大学

将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓... 详细信息

将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓度为1.0 mol/L、处理时间为30 min得到的介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应的活性较高。对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进一步采用铂进行改性,将制备的催化剂用于甲苯甲醇烷基化反应,在460℃条件下连续反应505 h,甲苯转化率保持在10.9%,二甲苯中对二甲苯的选择性保持在96%以上。研究结果表明,五氧化二磷、铂改性的介微孔ZSM-5分子筛催化剂具有优异的甲苯甲醇烷基化反应性能。

关键词：碱处理介微孔ZSM-5 分子筛甲苯甲醇烷基化

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甲苯甲醇烷基化制对二甲苯技术经济分析

天然气化工(C1化学与化工) 1984年第3期 53-61页

作者：赵淑萱西南化工研究院开发室

一、前言对二甲苯是聚酯纤维的基础原料,也是重要的化工原料。随着聚酯纤维的迅速发展,对二甲苯的需要量日益增长。对二甲苯主要存在于裂解汽油及催化重整生成油中,但含量都不高,在裂解汽油中只占4.2%,催化重整生成油中占7.5%。工业上... 详细信息

一、前言对二甲苯是聚酯纤维的基础原料,也是重要的化工原料。随着聚酯纤维的迅速发展,对二甲苯的需要量日益增长。对二甲苯主要存在于裂解汽油及催化重整生成油中,但含量都不高,在裂解汽油中只占4.2%,催化重整生成油中占7.5%。工业上采用甲苯、C9芳烃及混合二甲

关键词：对二甲苯混合二甲苯甲苯甲醇烷基化消耗定额经济定额上海石化大连化物所分子筛催化剂沸石催化剂天然气化工有机化工二甲苯塔甲苯歧化

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甲苯甲醇烷基化模拟优化

计算机与应用化学 2016年第3期33卷 269-272页

作者：杨和山唐晓宁张彬尚书勇郭一婧昆明理工大学化学工程学院云南昆明650500 昆明理工大学理学院云南昆明650500 宜宾学院化学与化工学院四川宜宾644000

面对国内对二甲苯生产人文环境持续恶化,但市场需求量不断上升。故以清洁、绿色的工艺扩大对二甲苯产能是市场导向的结果。本文基于反应动力学方程,建立Aspen Plus流程,从敏感性分析得出最佳反应温度为460℃、压力为0.5 MPa。以部分反... 详细信息

面对国内对二甲苯生产人文环境持续恶化,但市场需求量不断上升。故以清洁、绿色的工艺扩大对二甲苯产能是市场导向的结果。本文基于反应动力学方程,建立Aspen Plus流程,从敏感性分析得出最佳反应温度为460℃、压力为0.5 MPa。以部分反应物甲醇作为冷激进入第二个及以后串联的反应器,有利于提高甲苯转化率,对二甲苯选择性;经对比分析,4个反应器串联在理论上可实现经济最优。最后,运用夹点技术对换热网络进行设计优化,实现热公用工程节约34.04%,冷公用工程节约32.27%。本文为甲苯甲醇烷基化工艺实现工业化提供数据支撑,从而缓解我国的对二甲苯供不应求大量依赖进口的现状。

关键词：甲苯甲醇烷基化对二甲苯夹点技术 Aspen Plus

Pentasil型分子筛的形貌调控及催化甲苯甲醇烷基化反应性能

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Pentasil型分子筛的形貌调控及催化甲苯甲醇烷基化反应性能

作者：吴宏宇大连理工大学

学位级别：硕士

由五元环基本结构单元构成的Pentasil型分子筛(ZSM-5和ZSM-11)具有较高的热稳定性、抗失活性、高酸性活性、阳离子交换能力、有序的孔道结构以及独特的骨架结构,因而被广泛应用于炼油、石化等行业。本论文研究了Pentasil型分子筛的形貌... 详细信息

由五元环基本结构单元构成的Pentasil型分子筛(ZSM-5和ZSM-11)具有较高的热稳定性、抗失活性、高酸性活性、阳离子交换能力、有序的孔道结构以及独特的骨架结构,因而被广泛应用于炼油、石化等行业。本论文研究了Pentasil型分子筛的形貌调控及其催化甲苯/甲醇烷基化反应性能。得到的主要结果如下:通过在合成过程中加入氯化钠,合成出颗粒直径约为20μm的球形团聚体ZSM-5分子筛,构成该团聚体的小颗粒是尺寸为3μm的立方体。由于其具有较大的晶间孔,因此对于甲苯/甲醇烷基化反应,具有更强的容碳能力,表现出更优异的稳定性。在不同模板剂水热体系中,研究了硅铝比对所合成ZSM-5形貌及催化性能的影响。当以正丁胺作为模板剂时,随着硅铝比的增加,ZSM-5团聚体尺寸变化不明显,但构成团聚体的小颗粒尺寸逐渐增大;且ZSM-5上的酸量逐渐减少,使甲苯/甲醇烷基化反应中甲苯转化率逐渐降低,对二甲苯选择性逐渐提高。当以四丙基溴化铵为模板剂时,随着硅铝比的增加,ZSM-5团聚体及构成团聚体的小颗粒尺寸均明显减小。研究了浸渍改性和硅蒸气处理对ZSM-11分子筛催化甲苯/甲醇烷基化反应性能的影响。研究发现浸渍改性对对二甲苯选择性的提高作用有限,对二甲苯选择性最高可以达到69%(12%SiO、12%MgO改性)。通过硅蒸气处理可以得到S-1/HZSM-11复合结构分子筛。经过三次处理,S-1/HZSM-11上对二甲苯选择性可以达到75%,同时甲苯转化率可以达到33%,均优于在H型ZSM-5的性能。

关键词： Pentasil 分子筛形貌 ZSM-5 ZSM-11 甲苯甲醇烷基化

IM-5分子筛的合成及其催化甲苯甲醇烷基化反应的研究

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IM-5分子筛的合成及其催化甲苯甲醇烷基化反应的研究

作者：王萃天津大学

学位级别：硕士

对二甲苯,作为一种重要的有机化工基础原料,在工业上的需求日益增长。随着石油资源的日益枯竭,由传统的石脑油路线生产对二甲苯的工艺已经很难满足生产的需求。以产能过剩的甲苯和价廉易得的甲醇作为原料,经过烷基化反应制备高附加值的... 详细信息

对二甲苯,作为一种重要的有机化工基础原料,在工业上的需求日益增长。随着石油资源的日益枯竭,由传统的石脑油路线生产对二甲苯的工艺已经很难满足生产的需求。以产能过剩的甲苯和价廉易得的甲醇作为原料,经过烷基化反应制备高附加值的对二甲苯成为近年来备受关注的对二甲苯生产路线。ZSM-5分子筛是催化甲苯甲醇烷基化反应的主要催化剂,然而,传统的ZSM-5分子筛催化活性差,甲苯单程转化率低,且催化寿命短。因此,开发适合于甲苯甲醇烷基化生产工艺的高催化活性、高对位选择性、高反应稳定性的催化剂是目前该技术开发的关键。IM-5作为一种新颖的具有IMF拓扑结构的分子筛,孔道结构与ZSM-5分子筛相似,对于催化甲苯甲醇烷基化反应有潜在应用价值。目前,文献报道的IM-5分子筛的合成均以1,5-双(N-甲基吡咯烷)戊烷溴盐(MPPBr)作为模板剂,该模板剂价格昂贵且合成步骤繁琐。本文围绕提高IM-5分子筛在甲苯甲醇烷基化中的反应寿命为核心,制备了磷改性的IM-5分子筛;采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助的晶种法合成了小晶粒IM-5分子筛;对所合成的样品进行多种表征,并且对其在甲苯甲醇烷基化反应中的催化性能进行了评价。1.使用磷酸通过等体积浸渍的方法制备不同磷负载量的IM-5分子筛,结果表明,负载磷不会影响分子筛的形貌和粒径,但是负载过量的磷会导致样品的结晶度降低,比表面积和介孔体积减小,堵塞分子筛孔道。随着磷负载量的增加,分子筛的强酸量和弱酸量都在逐渐减少,但B/L酸比例呈现先降低后增加的趋势。磷负载量为0.5 wt.%的催化剂B/L比值最小,低密度的B/L酸性位点抑制了副反应的发生,延缓了积碳生成速率,烷基化反应的催化寿命最长。2.使用传统水热晶化法制备的焙烧后的Na型IM-5分子筛作为晶种,优化得到晶种法合成IM-5的最佳配比,最低晶种加入量Seed/Si O摩尔比为0.04,最低模板剂加入量MPPBr/Si O摩尔比为0.05,模板剂加入量减少为传统水热晶化法的三分之一,但是样品的反应稳定性下降。在此基础上,在合成过程中添加CTAB作为晶体生长抑制剂制备了小晶粒IM-5分子筛。结果表明,添加CTAB后样品的晶粒尺寸显著减小,分子筛晶粒的减小导致外表面积增大,强酸量和弱酸量增加,扩散路径缩短,减弱了积碳生成速率,在甲苯甲醇烷基化反应中表现良好的催化性能。最佳CTAB/Si O的摩尔比为0.01。

关键词： IM-5 甲苯甲醇烷基化磷改性晶种 CTAB