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甲硫醇、甲醇在金属表面上的分解反应性能比较研究

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高等学校化学学报 1998年第3期19卷 438-441页

作者：夏文生汪海有万惠霖张乾二厦门大学化学系

用键级守恒－Ｍｏｒｓｅ势法比较了ＣＨ３ＳＨ、ＣＨ３ＯＨ在Ｎｉ（１１１）、Ｐｔ（１１１）和Ｃｕ（１１１）面上的热分解反应性能．结果表明，由Ｎｉ至Ｐｔ再至Ｃｕ，ＣＨ３ＳＨ中Ｃ—Ｓ键断裂几率降低，而Ｓ—Ｈ键裂相对几率增加，... 详细信息

用键级守恒－Ｍｏｒｓｅ势法比较了ＣＨ３ＳＨ、ＣＨ３ＯＨ在Ｎｉ（１１１）、Ｐｔ（１１１）和Ｃｕ（１１１）面上的热分解反应性能．结果表明，由Ｎｉ至Ｐｔ再至Ｃｕ，ＣＨ３ＳＨ中Ｃ—Ｓ键断裂几率降低，而Ｓ—Ｈ键裂相对几率增加，而在Ｃｕ上仅发生Ｓ—Ｈ键裂．ＣＨ３ＯＨ在Ｎｉ上易解离为ＣＨ３和ＣＨ３Ｏ—，在Ｐｔ、Ｃｕ上则较难解离．按Ｎｉ、Ｐｔ、Ｃｕ的顺序，ＣＨ３Ｓ—选择性断裂Ｃ—Ｓ键的几率增加，而ＣＨ３Ｏ—则选择性断裂Ｃ—Ｈ键的几率增加．ＣＨ３ＸＨ、ＣＨ３Ｘ—（Ｘ＝Ｏ，Ｓ）解离活化能垒依Ｎｉ、Ｐｔ、Ｃｕ的顺序增加，ＣＨ３ＯＨ在Ｎｉ上最终解离为ＣＯ，而在Ｃｕ上则解离为Ｈ２ＣＯ．

关键词：甲醇甲硫醇解离金属表面分解

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两级滴滤去除硫化氢和甲硫醇混合恶臭气体

中国环境科学 2003年第6期23卷 618-621页

作者：刘波姜安玺程养学李政李碧清哈尔滨工业大学市政环境工程学院黑龙江哈尔滨150090

把氧化硫硫杆菌(***)、排硫硫杆菌(***)组成的自养菌群和黄单胞菌(Xanthomonas)为主的异养菌群分别接种在两个生物滴滤反应器中,将其依次串联净化处理硫化氢(H22S)、甲硫醇(MT)混合臭气.一级反应器(A*)的复合自养菌在酸性环境下对负荷为... 详细信息

把氧化硫硫杆菌(***)、排硫硫杆菌(***)组成的自养菌群和黄单胞菌(Xanthomonas)为主的异养菌群分别接种在两个生物滴滤反应器中,将其依次串联净化处理硫化氢(H22S)、甲硫醇(MT)混合臭气.一级反应器(A*)的复合自养菌在酸性环境下对负荷为7～8g/(m3·h)的H2S平均去除率可达94%,且不受混合气体中MT含量的影响.二级反应器(B#)适于中性环境,对负荷为4～5g/(m3·h)的MT平均去除率为83%.若H2S在混合气体中浓度过高,经A#处理后的浓度仍高于50mg/m3,可导致后反应器酸化,使MT脱臭效率显著下降.

关键词：硫化氢甲硫醇生物滴滤反应器黄单胞菌排硫硫杆菌氧化硫硫杆菌

焙烧温度对甲硫醇催化剂K_2WO_4/Al_2O_3结构和性能的影响

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催化学报 2012年第2期33卷 317-322页

作者：张元华陈世萍袁成龙方维平杨意泉厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系福建厦门361005 厦门大学化学化工学院化学系醇醚酯清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

研究了焙烧温度对溶胶-凝胶法制备的甲硫醇催化剂K2WO4/Al2O3的表面结构和催化性能的影响.表征结果显示,K2WO4在Al2O3上分散得较好,在450和550oC焙烧的催化剂颗粒大小均匀,无明显团聚现象.随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积减小,表... 详细信息

研究了焙烧温度对溶胶-凝胶法制备的甲硫醇催化剂K2WO4/Al2O3的表面结构和催化性能的影响.表征结果显示,K2WO4在Al2O3上分散得较好,在450和550oC焙烧的催化剂颗粒大小均匀,无明显团聚现象.随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积减小,表面钨物种与Al2O3的相互作用减弱,与碱物种的相互作用增强,酸碱强度降低.K2WO4/Al2O3表面不含质子酸.催化剂活性与其比表面积及表面的共轭酸碱对密切相关.评价结果表明,在550oC焙烧而制得的催化剂活性最高.

关键词：钨酸钾氧化铝负载型催化剂甲硫醇甲醇硫化氢

热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇K2MoO4-NiO/SiO2催化剂结构及性能的影响

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催化学报 2010年第2期31卷 242-247页

作者：王琪郝影娟陈爱平杨意泉合肥工业大学化学工程学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室安徽合肥230009 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

在不同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的K2MoO4-NiO/SiO2催化剂进行热处理,并采用X射线衍射、热重-差示扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和电子自旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征,同时考察了催化剂催化高硫化氢合成气一... 详细信息

在不同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的K2MoO4-NiO/SiO2催化剂进行热处理,并采用X射线衍射、热重-差示扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和电子自旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征,同时考察了催化剂催化高硫化氢合成气一步法制甲硫醇的性能.结果表明,由于催化剂中所含柠檬酸氧化放热,空气中焙烧的催化剂发生严重烧结.随着焙烧温度的升高,八面体配位的Mo(Oh)逐渐向四面体配位的Mo(Td)转变,导致催化剂的还原能力降低,配位不饱和Mo(CO吸附位)减少,因而CO转化率降低.甲硫醇的生成与Mo–S–K相密切相关,而MoS2晶相表面主要生成烃类.与氮气中焙烧的催化剂相比,空气中焙烧的催化剂表面的MoS2相较多,而Mo–S–K相较少,因此具有更高的烃类选择性和更低的甲硫醇选择性.

关键词：钼镍基催化剂焙烧一步合成法硫化氢合成气甲硫醇

MoS_2催化剂活性位形成及甲硫醇脱硫机理的研究

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高校化学工程学报 2018年第4期32卷 956-962页

作者：魏淑贤李阳葛少辉张田郭琛鲁效庆中国石油大学(华东)理学院山东青岛266580 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

钼基硫化物作为高效的加氢脱硫催化剂,目前被广泛应用于原油催化脱硫。研究采用密度泛函理论(DFT),对MoS_2三角形团簇边缘不饱和活性位(CUS)的形成及甲硫醇的催化脱硫过程进行了理论研究。结果表明,活性位形成过程中,氢气首先倾向于在... 详细信息

钼基硫化物作为高效的加氢脱硫催化剂,目前被广泛应用于原油催化脱硫。研究采用密度泛函理论(DFT),对MoS_2三角形团簇边缘不饱和活性位(CUS)的形成及甲硫醇的催化脱硫过程进行了理论研究。结果表明,活性位形成过程中,氢气首先倾向于在表面发生异裂,随后结合S原子形成硫化氢并脱附形成CUS。甲硫醇倾向于吸附在CUS的桥位,并同时断裂S-H和C-S键形成甲烷,完成脱硫。形成甲烷的基元步骤为整个脱硫反应的速率控制步骤。而氢气氛围下,共吸附H原子使得甲硫醇的吸附能下降,但却能够有效降低脱硫过程中速控步的能垒。

关键词：二硫化钼甲硫醇脱硫不饱和活性位密度泛函理论

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高硫化氢合成气制甲硫醇新型钼基催化剂研究

化学学报 2004年第23期62卷 2297-2302页

作者：王琪陈爱平谢春芳郑泉兴方维平袁友珠张鸿斌杨意泉厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

研究了一系列负载型钼基催化剂催化含高硫化氢合成气制甲硫醇的性能 ,用XPS和ESR对其进行表征 .活性测试显示 ,钾促进的钼基催化剂催化的反应产物中甲硫醇成为主导产物 .几种钼基催化剂合成甲硫醇的活性大小顺序 :K2 MoO4/CoO/SiO2 >K2 ... 详细信息

研究了一系列负载型钼基催化剂催化含高硫化氢合成气制甲硫醇的性能 ,用XPS和ESR对其进行表征 .活性测试显示 ,钾促进的钼基催化剂催化的反应产物中甲硫醇成为主导产物 .几种钼基催化剂合成甲硫醇的活性大小顺序 :K2 MoO4/CoO/SiO2 >K2 MoO4/SiO2 >MoO3 /K2 CO3 /SiO2 >K2 MoS4/SiO2 >MoS2 /K2 CO3 /SiO2 .ESR表征显示 ,反应后的催化剂可以检测到“oxo Mo(V)”和“thio Mo(V)”物种 .XPS表征显示反应后催化剂中的Mo包含着Mo4+ ,Mo5+ 和Mo6+ ,S包含着S2 -,(S—S) 2 -和S6+ 三种价态 .添加CoO后 ,“oxo Mo(V)”含量减少 ,而“thio Mo(V)”含量增加 ,(S—S) 2 -物种的生成得到抑制 ,S2 -物种的量增多 .(Mo4+ +Mo5+ ) /Mo6+ 峰强度比为 0 75以及S2 -/(S—S) 2 -接近 1有利于甲硫醇的生成 .本文提出甲硫醇的合成与“Mo S K”

关键词：甲硫醇催化剂合成气高硫表征负载型新型含量 ESR 活性测试

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甲硫醇降解菌群筛选及其降解特性研究

环境科学学报 2017年第7期37卷 2572-2578页

作者：叶杰旭诸葛蕾蔡武陈东之陈建孟浙江工业大学环境学院杭州310032

从处理甲硫醚(DMS)和丙硫醇(PT)混合废气的生物滴滤塔中富集出一组能够有效降解甲硫醇(MT)的混合菌群,并对其特性进行了系列研究.结果表明,该混合菌群能有效降解MT,菌群较为适宜的生长和降解条件为30℃、p H=7.0,在该条件下能将初始浓度... 详细信息

从处理甲硫醚(DMS)和丙硫醇(PT)混合废气的生物滴滤塔中富集出一组能够有效降解甲硫醇(MT)的混合菌群,并对其特性进行了系列研究.结果表明,该混合菌群能有效降解MT,菌群较为适宜的生长和降解条件为30℃、p H=7.0,在该条件下能将初始浓度为20 mg·L^(-1)的MT在70 h内降解完全.添加酵母膏(YE)后,MT降解速率进一步提高,降解所需时间缩短10 h.利用高通量测序技术分析混合菌群的群落结构,发现其中优势菌属为Pseudomonas sp.、Thiobacillus sp.和Acinetobacter sp.,所占比例分别为33.78%、21.91%和17.01%.中间产物检测结果表明,混合菌群降解MT的过程中产生了甲醛、H_2S、二甲基二硫醚(DMDS)等物质,推断MT的降解途径可能有如下2条:(1)MT在MT氧化酶作用下形成甲醛和H2S,随后氧化为SO_4^(2-);(2)MT依次转化为DMDS、DMS、二甲基亚砜(DMSO)和二甲基砜(DMSO_2),最后经甲基磺酸(MSA)可生成SO_4^(2-).

关键词：甲硫醇混合菌群降解特性降解途径

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负载铜的活性炭用于低浓度甲硫醇的吸附

无机化学学报 2016年第6期32卷 1026-1032页

作者：刘海弟李伟曼马翔陈运法中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190

采用浸渍法制备了负载铜的木质活性炭样品,研究了负载量、灼烧温度对材料吸附低浓度甲硫醇的性能影响,研究发现负载量和灼烧温度均对材料性能有显著作用,其中最佳的灼烧温度为300℃,最佳负载量为0.7 mmol·g^(-1),采用低温氮吸附方法、... 详细信息

采用浸渍法制备了负载铜的木质活性炭样品,研究了负载量、灼烧温度对材料吸附低浓度甲硫醇的性能影响,研究发现负载量和灼烧温度均对材料性能有显著作用,其中最佳的灼烧温度为300℃,最佳负载量为0.7 mmol·g^(-1),采用低温氮吸附方法、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱法(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电镜(HRTEM)等方法对样品进行了表征和分析,从分析结果可知,材料的吸附性能和材料比表面、样品中Cu的价态及分散状况均存在一定关系。经过优化的样品对低浓度甲硫醇表现出了良好的吸附性能,其穿透时间比空白活性炭样品提高6倍以上。

关键词：甲硫醇吸附活性炭恶臭铜掺杂

过渡金属改性的ZSM-5催化剂应用于甲硫醚转化制甲硫醇（英文）

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物理化学学报 2014年第6期30卷 1148-1154页

作者：陈世萍王伟明刘迎伟魏育才袁成龙方维平杨意泉厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系福建厦门361005 厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005

负载过渡金属的ZSM-5催化剂用于催化甲硫醚(DMS)转化成甲硫醇(MT)的反应.实验结果表明,催化剂的甲硫醚转化率提高和甲硫醇选择性降低的趋势一样,都是以下顺序:Co/ZSM-5>Mo/ZSM-5>Ni/ZSM-5>W/ZSM-5.表征结果表明,由于过渡金属阳离子(W6+... 详细信息

负载过渡金属的ZSM-5催化剂用于催化甲硫醚(DMS)转化成甲硫醇(MT)的反应.实验结果表明,催化剂的甲硫醚转化率提高和甲硫醇选择性降低的趋势一样,都是以下顺序:Co/ZSM-5>Mo/ZSM-5>Ni/ZSM-5>W/ZSM-5.表征结果表明,由于过渡金属阳离子(W6+、Ni2+、Co3+、Mo6+)比Al3+活泼,而改性过程中W6+、Ni2+、Co3+、Mo6+分别代替了部分Al3+,使得改性催化剂对DMS和MT的化学吸附作用更强.过渡金属的引入使得ZSM-5总酸度增强,提高了C―S键的裂解能力,从而改进了催化转化DMS的能力.研究结果发现,在转化DMS的过程中,金属活性位和酸性位之间通过强的协同效应起作用.

关键词： ZSM-5 过渡金属甲硫醚甲硫醇