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低共熔溶剂抑制煤自燃的机理

煤炭学报 2024年第4期49卷 1917-1930页

作者：戚绪尧王涛张兰君胡杰辛海会梁忠秋中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 江苏海洋大学环境与化学工程学院江苏连云港222005 中煤科工集团沈阳研究院有限公司辽宁沈阳110000

化学阻化是防治煤自燃的重要手段之一,提出了一种基于低共熔溶剂(DES)的类离子液体阻化方法。首先,采用加热法制备并筛选了7种室温低共熔溶剂,分析了不同DES处理后煤样的官能团及热力学特性变化规律,在此基础上采用密度泛函理论分析了DE... 详细信息

化学阻化是防治煤自燃的重要手段之一,提出了一种基于低共熔溶剂(DES)的类离子液体阻化方法。首先,采用加热法制备并筛选了7种室温低共熔溶剂,分析了不同DES处理后煤样的官能团及热力学特性变化规律,在此基础上采用密度泛函理论分析了DES中氢键强度对煤理化性质的改性差异,推导了低共熔溶剂的阻化机制及其最佳氢键强度。研究结果表明:DES处理后煤中氢键网络被破坏重排,脂肪烃与芳香烃相对丰度增加了10%~37%,脂肪族支链结构参数降低了9.38%~20.65%,含氧官能团(C=O和C—O)相对丰度下降了22.88%~56.94%,游离的小分子化合物和矿物质被溶出。DES处理后煤的蒸发脱附阶段质量损失和吸氧增重阶段的吸氧量减小,低温氧化阶段和热分解阶段放热量降低,减小幅度分别为8.94%~77.51%和5.40%~26.20%。氢键受体(HBD)作用点位电负性越强,与氢键供体(HBA)形成的DES团簇氢键强度越大。DES中氢键强度与煤中氢键网络破坏程度呈正相关关系,与吸氧增重阶段的吸氧量和低温氧化放热量及矿物质脱除率呈局部相关性。DES通过溶解煤中活性成分削弱煤的低温氧化强度。并通过促进氢键重排,将低热稳定性氢键转换为热稳定性更高的环状氢键四聚体和OH—N氢键,以此提高煤的断键吸热量。但过高的氢键强度将会抑制活性侧链的脱除和溶解,因此抑制煤自燃的低共熔溶剂的最佳氢键强度应控制在69.45~160.00 kJ/mol。

关键词：低共熔溶剂煤自燃量子化学计算氢键

采空区复合灾害环境下含瓦斯煤自燃特征研究进展

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煤炭学报 2024年第6期49卷 2711-2727页

作者：田富超贾东旭陈明义梁运涛朱红青张同浩中煤科工集团沈阳研究院有限公司煤矿灾害防控全国重点实验室辽宁沈抚示范区113122 煤炭科学研究总院北京100013 石家庄铁道大学安全工程与应急管理学院河北石家庄050043 中国矿业大学(北京)应急管理与安全工程学院北京100083

采空区瓦斯与煤自燃复合灾害日趋成为制约矿井安全生产的主要灾害模式,煤自燃作为瓦斯燃烧、爆炸等灾害事故的“点火源”,无疑是防范煤矿采空区复合灾害的关键。目前关于采空区遗煤残余瓦斯(吸附态为主)与风流瓦斯(游离态)对煤自燃影响... 详细信息

采空区瓦斯与煤自燃复合灾害日趋成为制约矿井安全生产的主要灾害模式,煤自燃作为瓦斯燃烧、爆炸等灾害事故的“点火源”,无疑是防范煤矿采空区复合灾害的关键。目前关于采空区遗煤残余瓦斯(吸附态为主)与风流瓦斯(游离态)对煤自燃影响机理的认识还不够深入,为此探究了含瓦斯条件下煤自燃相关研究的最新进展。现阶段针对含瓦斯风流/气氛下煤自燃特性的研究内容较为丰富,但吸附态瓦斯影响条件下的煤自燃特性实验平台及相关研究成果较匮乏。研究表明,游离瓦斯易引起煤低温氧化气体产物出现明显的“滞后效应”,同时煤体放热强度减弱、活化能整体增大,这反映出氧化气氛中的瓦斯对煤自燃具有抑制作用;相应地,煤自燃过程中的官能团、自由基及煤微晶结构等微观特征参数均会随瓦斯体积分数呈现规律性演变。进一步,考虑到遗煤内部残余瓦斯与风流瓦斯的赋存状态差异,探究了瓦斯对煤自燃过程的影响机理,包括CH4对O_(2)的驱替稀释作用、CH_(4)与O_(2)的竞争吸附解吸引起的置换效应,以及高温环境下的O_(2)分子化学吸附和煤氧复合效应作用。基于此,提出了采空区遗煤在吸附态瓦斯影响下的自燃过程特性、含瓦斯煤自燃流–固–热–化多场耦合特征、含瓦斯煤自燃监测预警理论应用等亟待突破的瓶颈问题。

关键词：煤自燃复合灾害环境微观特征多场耦合遗煤残余瓦斯热动力灾害

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深部开采高温热液侵蚀煤自燃特性

煤炭学报 2024年第4期49卷 1906-1916页

作者：潘荣锟胡代民贾海林晁江坤沈何迪刘伟河南理工大学安全科学与工程学院河南焦作454000 煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454000 河南省瓦斯地质与瓦斯治理重点实验室——省部共建国家重点实验室培育基地河南焦作454000

深部开采过程中,矿井水温度显著高于浅部煤层,高温热液侵蚀作用影响着煤体物化特征,进而对其自然发火特性产生影响。为研究深部开采热液侵蚀作用下的煤自然发火特性及其影响机制,通过低场核磁共振、分子动力学模拟、力学测试及C600微量... 详细信息

深部开采过程中,矿井水温度显著高于浅部煤层,高温热液侵蚀作用影响着煤体物化特征,进而对其自然发火特性产生影响。为研究深部开采热液侵蚀作用下的煤自然发火特性及其影响机制,通过低场核磁共振、分子动力学模拟、力学测试及C600微量热实验,分析了热液侵蚀作用对煤体孔隙度、孔径分布、力学强度、氧化热特征参数的影响规律,并结合相关性分析,定量描述了各个参数间的相关度。研究结果表明:热液侵蚀煤体受热应力和溶胀作用的双重影响,内部孔隙结构发生显著变化,热液温度与煤体总孔隙度之间存在显著正相关关系,相关系数为0.97;随着热液温度的升高,煤体总孔隙度由0.24%增长至1.35%,微孔占比由69%以上降至60%以下,中孔、大孔占比增大;煤体孔隙大小显著影响着氧气的扩散系数,随着煤体孔隙宽度的线性增加,氧气扩散系数呈指数增加;受高温热液侵蚀作用影响,煤体孔隙发育以及部分有机质的溶解显著降低了煤体的力学强度,从原煤到80℃热液侵蚀煤体,其抗压强度均值由23 MPa降低至11.6 MPa,降低了50%;相较于原煤,热液侵蚀煤体的放热强度更高,放热量更大,TH40、TH50、TH60、TH70、TH80放热量分别增加了12.61%、16.63%、17.32%、19.36%和25.02%,热液温度与煤氧化放热量间相关系数为0.92。高温热液侵蚀作用显著影响着煤的孔隙度及氧化过程,随着热液温度升高,煤体孔隙度增大,力学强度减弱,氧化过程耗氧量及氧化速率加快,放热量增加。高温热液侵蚀煤具有更高的自燃危险性,且热液温度越高,风险越大。

关键词：煤自燃深部开采热液侵蚀孔隙氧化

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抗氧化剂硫辛酸抑制煤自燃效果及机理研究

中国矿业大学学报 2024年第3期53卷 534-545页

作者：高飞蒲锌格贾喆辽宁工程技术大学安全科学与工程学院辽宁工程技术大学矿山热动力灾害与防治教育部重点实验室

为了研究抗氧化剂硫辛酸（LA）对煤氧化自燃的阻化作用，采用程序升温试验探究LA对煤自燃倾向的影响并对比LA与氯盐阻化剂的阻化效果；通过电子自旋共振能谱（ESR）和傅里叶红外光谱（FTIR）等方法分析加入LA前后煤中的自由基类型、浓... 详细信息

为了研究抗氧化剂硫辛酸（LA）对煤氧化自燃的阻化作用，采用程序升温试验探究LA对煤自燃倾向的影响并对比LA与氯盐阻化剂的阻化效果；通过电子自旋共振能谱（ESR）和傅里叶红外光谱（FTIR）等方法分析加入LA前后煤中的自由基类型、浓度及表面官能团的变化.试验结果表明：不同质量分数的LA（1%,2%,3%和4%）均可以抑制煤的自燃进程，经过质量分数为3%的LA处理后煤样的CO释放浓度和耗氧量均最小且阻化效果要明显优于相同质量分数下的物理阻化剂CaCl2和MgCl2;煤样经LA和MgCl2处理后，煤氧化过程中自由基类型、反应活性及相对浓度均低于原煤，2种阻化剂均可抑制煤氧化过程中-CH3和-CH2-的反应，减少-C=O和-OH的生成.但无论从阻化的效果，还是阻化的温度范围来说，LA的抑制效果始终强于MgCl2,并且2种阻化剂的作用机理不同.MgCl2是在80℃之前通过隔氧保湿作用阻化煤氧化反应的，LA是通过降低反应中自由基的类型及相对浓度，从根本上抑制自由基链式反应的引发及进行.根据试验结果推断：氧化型ALA和还原型DHLA均可作为氢供体，不断消耗煤氧化过程中的羟基自由基和过氧自由基，中和游离的碳自由基和碳氧自由基，从而降低整个链式反应过程中自由基的浓度和反应活性，阻断煤氧复合反应的发生.

关键词：煤自燃硫辛酸电子自旋共振能谱傅里叶红外光谱

采空区煤自燃高温点识别与探测技术研究与展望

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煤炭学报 2024年第2期49卷 885-901页

作者：邓军王津睿任帅京王彩萍屈高阳马砺西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 陕西省煤火灾害防治重点实验室陕西西安710054

我国因采煤活动造成的采空区总量大、范围广,针对采空区煤自燃高温点的有效识别与探测是煤矿安全生产的重要保障。从采空区煤自燃发生过程、高温点的形成运移特点概述了采空区高温点的生成演化特性,为采空区煤自燃高温点的有效识别与探... 详细信息

我国因采煤活动造成的采空区总量大、范围广,针对采空区煤自燃高温点的有效识别与探测是煤矿安全生产的重要保障。从采空区煤自燃发生过程、高温点的形成运移特点概述了采空区高温点的生成演化特性,为采空区煤自燃高温点的有效识别与探测提供基础理论支撑。围绕地下直探技术、地表及空天探测技术的基本原理、研究进展以及现场实际应用效果,从可靠性、稳定性等方面进行多元比较,剖析现有煤自燃高温点识别探测技术的适用性。针对探测中存在的实际难点,拓展分析了矿井声波温度信息探测、基于量子技术的热源探测、毫米雷达波探测技术等新兴技术的研究现状和应用潜力,进一步推动采空区隐蔽火源精细化探测技术发展创新。通过对现有技术的综合性研判及新兴技术的前瞻性思考,展望了煤自燃隐蔽火源探测技术的未来发展趋势,结合当前物探技术和多元信息融合理论的发展趋势,提出了采空区高温点动态运移智能可视化系统构想,从“空-天-地-孔”的综合化分时分区多维探测模式应用、“特征获取-场景仿真规划-动态决策”逐级时空演化数字孪生模型两方面阐述了矿井开采全生命周期平台建设的现实意义。通过该构想的逐步实施,为实现采空区隐蔽火源的高效识别预测和矿井智能化建设提供新的决策思路。

关键词：识别探测煤自燃高温点采空区数字孪生矿井

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过渡金属离子促进煤自燃机理的量子化学计算

煤炭学报 2024年第5期49卷 2347-2359页

作者：王福生孙玮张渝张朝阳高东卓建坤华北理工大学矿业工程学院河北唐山063210 华北理工大学河北省矿业开发与安全技术重点实验室河北唐山063210 清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084

为研究低温氧化条件下典型过渡金属离子对煤自燃的影响,对褐煤(HM)、气煤(QM)、肥煤(FM)进行过渡金属离子的测定,选取过渡金属离子中含量较多且氧化性较强的Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅲ)和Cu(Ⅱ)为研究对象。采用量子化学计算方法,分析了电荷分布、... 详细信息

为研究低温氧化条件下典型过渡金属离子对煤自燃的影响,对褐煤(HM)、气煤(QM)、肥煤(FM)进行过渡金属离子的测定,选取过渡金属离子中含量较多且氧化性较强的Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅲ)和Cu(Ⅱ)为研究对象。采用量子化学计算方法,分析了电荷分布、前线轨道和拉普拉斯键级,证明了活性位点的存在。探究了有无过渡金属离子情况下,Ar—CH_(2)—CH_(3)到Ar—CO—CH_(3)的2种反应历程进行模型优化、过渡态计算和IRC验证,得到热力学相关参数。计算结果表明,无过渡金属离子参与的反应决速步的活化能垒为164.18 kJ/mol,有过渡金属离子反应决速步活化能垒为158.72 kJ/mol,过渡金属离子对总反应速度影响效果不显著。Fe(Ⅲ)、Mn(Ⅲ)和Cu(Ⅱ)参与下,反应的总放热量分别为1535.52、1834.97、365.93 kJ/mol,其数值均大于氧气分子氧化脂肪烃所放出的热量(319.93 kJ/mol),氧化脂肪烃中C—H的自由能垒分别为42.79、4.30、117.29 kJ/mol,其值都小于氧气分子氧化C—H反应的活化能值(146.38 kJ/mol),过渡金属离子对C—H氧化能力从高到低的顺序为Mn(Ⅲ)、Fe(Ⅲ)和Cu(Ⅱ),反应过程中伴随着·OH和H_(+)的生成,在后续反应中,会进一步与煤结构发生反应,加快煤自燃过程;为验证模拟结果的准确性,采用程序升温气相色谱联用仪对4种不同煤样的CO气体产物出现的时间和体积分数进行测定,发现4种煤样出现CO气体产物的温度点相近,添加锰离子的煤样在90℃时产生了CO,其余3种煤样在100℃出现CO气体产物,CO气体产物体积分数从大到小的顺序为Mn(Ⅲ)、Fe(Ⅲ)、Cu(Ⅱ)和原煤样,这与计算得到的结果相一致,随着温度的升高,Mn(Ⅲ)对于提高CO生成速率效果逐渐减弱,铁离子和铜离子催化煤自燃效果逐渐显著,实验结果与模拟结果具有一定的相关性,相比于氧气分子,煤中过渡金属离子更容易与C—H发生氧化反应,不仅使自由基链式反应更早发生,还增加了反应的放热量和·OH和H_(+)的生成量,从而促进煤自燃。

关键词：过渡金属离子煤自燃量子化学活化能自由能

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煤自燃过程中声波效应及前兆特征研究进展

煤炭科学技术 2024年

作者：孔彪钟建辉陆伟胡相明高李阳庄则栋孙晓磊时林超山东科技大学安全与环境工程学院安徽理工大学安全科学与工程学院

基于声波技术感知煤自燃温度的方法具有应用场景广、实时连续性强等优势，但煤自燃过程中声波信号的前兆特征还未有揭示，进行煤自燃过程中声波效应和前兆特征的研究，为声波法探测预警煤自燃提供理论基础。文章首先理论分析煤岩热损伤... 详细信息

基于声波技术感知煤自燃温度的方法具有应用场景广、实时连续性强等优势，但煤自燃过程中声波信号的前兆特征还未有揭示，进行煤自燃过程中声波效应和前兆特征的研究，为声波法探测预警煤自燃提供理论基础。文章首先理论分析煤岩热损伤破裂演化过程、声波传输特征，在此基础上建立了3种尺寸煤自燃声波信息测试系统，测试了煤升温及燃烧过程中次声波、声发射及声波声速信息，利用线性拟合、多重分形理论、傅里叶变换等方法，围绕声波信号的时序特征、与温度相关性、空间特征、非线性特征及频谱等方面进行分析，揭示煤自燃过程中声波信号前兆特征规律。结果表明：煤自燃过程中，随着温度升高，次声波声压值阵发性增长，声发射信号的振铃计数、能量值及声波声速与温度正相关；煤自燃前期次声波信号、声波声时变化更为明显，声发射信号在100 ℃之后的增大变化更显著；声波信号具有空间特征，随着热源距离增加，振铃计数、能量发生降低变化，温度升高不同距离下的声速值均不断增加，声速-温度拟合方程R2均超过0.9；煤升温过程中次声波、声发射信号具有多重分形特征并与煤自燃热破裂具有较好对应性；此外，煤升温过程中次声波主频发生迁移、主频幅值不断增加。最后对煤田高温异常区进行声发射测试，温度异常区域声发射信号变化明显，上述研究为利用声波技术进行煤自燃探测预警提供指导。

关键词：煤自燃次声波声发射时空演化频域特征

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煤自燃热失重特征规律及关键官能团研究

中国安全生产科学技术 2024年第2期20卷 118-124页

作者：李亚清欧霖峰李星孙鑫鑫西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054 西安科技大学陕西煤炭火灾防治重点实验室陕西西安710054

为了研究煤自燃过程中对失重起重要作用的关键官能团,以3种不同变质程度煤样为研究对象,根据TG热重实验和傅里叶变换红外实验,研究煤自燃热失重过程的特征温度和官能团变化规律,基于频率比模型法和灰色关联度分析煤自燃失重量与官能团... 详细信息

为了研究煤自燃过程中对失重起重要作用的关键官能团,以3种不同变质程度煤样为研究对象,根据TG热重实验和傅里叶变换红外实验,研究煤自燃热失重过程的特征温度和官能团变化规律,基于频率比模型法和灰色关联度分析煤自燃失重量与官能团间的相关性,并探讨不同变质程度煤自燃热失重过程的关键官能团。研究结果表明:随煤变质程度加深,热失重曲线后移,从褐煤到无烟煤,热失重特征温度分别增加22%,37%;随温度增加,官能团含量突变温度点与特征温度相近,羟基在150℃之前呈指数式下降后趋于稳定,脂肪烃、含氧官能团和芳香烃在燃点温度之后线性下降;影响不同变质程度煤自燃热失重的关键官能团不一致,C C是影响褐煤的热失重关键官能团,而甲基是影响烟煤、无烟煤的热失重关键官能团。研究结果可为煤自燃热失重过程关键官能团的确定提供重要参考。

关键词：煤自燃热失重特征相关性关键官能团频率比模型

煤自燃环境磷氮系抑爆剂抑制多元可燃气体爆炸机制研究

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消防科学与技术 2024年第3期43卷 398-404页

作者：张术琳文拙鲁义杨明瑞湖南科技大学资源环境与安全工程学院湖南湘潭411201 应急管理部天津消防研究所天津300381

利用CHEMKIN软件,建立了磷氮系抑爆剂磷酸二氢铵(ABC)、三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)抑制甲烷/乙烯/氢气多元可燃气体爆炸化学反应动力学模型,并进行数值模拟计算。模型包含多元可燃气体燃烧的化学反应动力学模型和磷氮系抑爆剂热分解的化学... 详细信息

利用CHEMKIN软件,建立了磷氮系抑爆剂磷酸二氢铵(ABC)、三聚氰胺氰尿酸盐(MCA)抑制甲烷/乙烯/氢气多元可燃气体爆炸化学反应动力学模型,并进行数值模拟计算。模型包含多元可燃气体燃烧的化学反应动力学模型和磷氮系抑爆剂热分解的化学反应动力学模型,共61种组分和259步基元反应。根据模拟计算得到多元可燃气体各关键组分摩尔分数变化、反应平衡时温度变化、氢自由基和羟基自由基摩尔分数变化、温度敏感性系数变化等数据,探究关键抑爆组分并对其反应路径进行分析,揭示抑爆剂的抑爆机制。结果表明,ABC和MCA均对多元可燃气体有较好的抑爆效果,且抑爆效果随ABC和MCA比例的增加而增强,ABC抑爆效果优于MCA。两种抑爆剂皆可通过促进H基和OH基结合,生成更加稳定的H_(2)O从而达到抑爆效果,其中ABC的主要抑爆机制为HOPO和PO_(2)形成2HOPO⇔PO_(2)抑制循环,消耗大量H基与OH基生成更稳定的H2O,切断链式反应从而抑爆;MCA的主要抑爆机制为HNCO消耗H基和OH基生成H_(2)O,切断链式反应从而抑爆。

关键词：煤自燃多元可燃气体爆炸磷氮系抑爆剂