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煤炭学报 2017年第5期42卷 1230-1235页

作者：夏大平兰建义陈曦苏现波河南理工大学能源科学与工程学院河南焦作454000 河南理工大学资源环境学院河南焦作454000 中原经济区煤层气协同创新中心河南焦作454000

为研究煤中微量元素及其赋存状态对煤层生物甲烷产出过程的影响,以变质程度相近的A煤和B煤为研究对象,在环境条件和菌种源相同的情况下进行生物产气实验,对反应前后的煤中微量元素及其赋存形态进行分析,以探究发酵底物本源微量元素的影... 详细信息

为研究煤中微量元素及其赋存状态对煤层生物甲烷产出过程的影响,以变质程度相近的A煤和B煤为研究对象,在环境条件和菌种源相同的情况下进行生物产气实验,对反应前后的煤中微量元素及其赋存形态进行分析,以探究发酵底物本源微量元素的影响机理。结果表明:(1)A煤产气量为248 m L,比B矿产气量多出了26.5%。A煤中有益微量元素Fe,Co,Ni,Zn,Mo,Mn等含量比B矿的多。(2)在生物产气后,煤中微量元素都有不同程度地减少,A矿的Fe,Mn,Cr的量,B矿的Fe,Mn,Mo减少明显,两矿的Ni,Co,Zn也有不同程度的减少,说明煤中的微量元素都参与了反应。(3)产气较多的A原煤中腐植酸结合态含量较多,而腐殖酸结合态是能够被产甲烷菌利用的形态。(4)反应前后A煤中微元赋存状态表明,腐植酸结合态和可交换态微元有所增加,大分子有机结合态含量减少,说明微元赋存状态明显改变。煤中微量元素的含量和赋存状态在生物产气后的变化能为生物产气机理提供更好的参考。

关键词：煤层生物甲烷煤中微量元素赋存状态

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煤层生物甲烷产生和氧化过程及其微生物学特征研究

煤层生物甲烷产生和氧化过程及其微生物学特征研究

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作者：来守超中国农业科学院

学位级别：硕士

煤层气是煤化过程中由地质作用或微生物降解作用产生的非常规天然气;中国煤层气储量为3.0-3.7×10m,其中生物成因煤层气占比15-30%。煤炭富含碳氢化合物,生物可降解性低,同时碳氢化合物厌氧降解过程需要多种微生物类群参与,导致煤炭降... 详细信息

煤层气是煤化过程中由地质作用或微生物降解作用产生的非常规天然气;中国煤层气储量为3.0-3.7×10m,其中生物成因煤层气占比15-30%。煤炭富含碳氢化合物,生物可降解性低,同时碳氢化合物厌氧降解过程需要多种微生物类群参与,导致煤炭降解微生物研究进展缓慢;甲烷氧化菌广泛存在煤层,针对煤层甲烷氧化的研究仍然很少。二连盆地和海拉尔盆地的煤层气已被证实含生物成因煤层气,生物成因煤层气可能持续产生。本文通过高通量测序检测二连盆地和海拉尔地区原位煤层水微生物,结合煤炭、乙丙丁酸、产甲烷前体物模拟降解实验,揭示煤层水代谢功能和煤炭降解过程中关键微生物类群,最后进行煤层水甲烷厌氧氧化的验证实验,获取主要实验结论如下:(1)二连盆地和海拉尔盆地原始煤层水中,优势古菌都是氢营养的产甲烷古菌Methanobacterium(相对丰度6.6-98.2%),平均相对丰度达61.6%,煤层水的优势细菌是好氧甲烷氧化菌Methylomonas或/和Methylobacter(相对丰度6.0-38.1%),平均相对丰度20.3%。(2)煤炭驯化的油泥沙菌群降解褐煤(R=0.3%)和烟煤(R=1.5%),不能降解无烟煤(Ro=3.0%);35℃和55℃培养352天后,2 g褐煤分别产生甲烷103.89±20.92μmol和50.91±32.94μmol,2 g烟煤分别产生甲烷35.60±22.73μmol/g和81.33±30.64μmol。微生物群落结构特征与培养温度显著相关,煤炭成熟度仅对中温菌群结构造成显著影响。35℃培养体系优势古菌为Methanosaeta(相对丰度16.2-36.1%)和Methanosarcina(相对丰度25.5-41.1%),优势细菌为Clostridium XI(相对丰度7.8-70.4%)和Enterobacteriaceae(相对丰度9.03-31.1%);55℃培养体系总的优势古菌是Methanothermobacter(相对丰度72.5-82.8%),优势细菌是Clostridia(相对丰度5.1-34.9%)、Thermoanaerobacteraceae(相对丰度5.3-13.4%)。(3)二连盆地和海拉尔地区煤层水微生物具备代谢乙丙丁酸产生甲烷的能力,代谢乙丙丁酸的最大比产甲烷速率分别为0.14-0.29天、0.08-0.13天和0.19-0.42天。富集培养后,古菌的群落结构与煤层水来源显著相关,二连盆地的样品中优势古菌为Methanosarcina(相对丰度7.9-51.25%)、Methanocalculus(相对丰度13.53-63.43%),海拉尔的样品的优势古菌为Methanosarcina(相对丰度29.7-66.5%)和Methanobacterium(相对丰度24.28-57.36%);而细菌群落结构与底物种类显著相关,Desulfovibrio(相对丰度35.0-39.2%)、Syntrophobacter(相对丰度38.13-75.45%)和Syntrophomonas(相对丰度4.16-21.13%)分别在以乙酸、丙酸和丁酸降解产甲烷体系中显著富集,可能在三种挥发性脂肪酸代谢中发挥重要作用。(4)二连盆地煤层水的产甲烷途径代谢底物类型显著相关。添加醇类化合物和氢气/二氧化碳、甲酸处理组的优势古菌是氢营养产甲烷古菌Methanobacterium或/和Methanocorpusculum(相对丰度4.9-91.7%),平均相对丰度是80.6%;甲基类化合物处理组优势古菌存在显著差异,二甲胺、甲醇、甲醇/氢气处理组中优势古菌是Methanolobus(相对丰度15.7-32.9%),二甲基硫处理组中的优势古菌是Methanomethylovorans(相对丰度35.2%)。(5)原始煤层水微生物具备厌氧氧化甲烷能力,硝酸盐和硫酸盐为电子受体条件下,代谢速率为0.068±0.013μmol·day·ml和0.077±0.040μmol·day·ml。相对于空白对照组,硝酸盐处理组中Bacteroidetes(相对丰度20.8%)、Ectothiorhodospiraceae(相对丰度27.5%)和Rhodobacter(相对丰度13.1%)显著富集,硫酸盐处理组中Clostridiales XI(相对丰度15.2%)、Bacteroidales(相对丰度8.8%)和Desulfarculus(相对丰度6.9%)被显著富集。

关键词：煤层生物甲烷高通量测序挥发性脂肪酸产甲烷途径甲烷厌氧氧化

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煤层气生物工程研究进展

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煤炭科学技术 2020年第6期48卷 1-30页

作者：苏现波夏大平赵伟仲伏海蛟郭红光何环鲍园李丹魏国琴河南理工大学非常规天然气研究院河南焦作454000 中国地质大学(武汉)资源学院湖北武汉430074 中原经济区煤层(页岩)气协同创新中心河南焦作454000 河南理工大学能源科学与工程学院河南焦作454000 河南理工大学资源环境学院河南焦作454000 太原理工大学矿业工程学院山西太原030024 中国矿业大学化工学院江苏徐州221116 西安科技大学地质与环境学院陕西西安710054 山西晋城无烟煤矿业集团有限责任公司煤与煤层气共采国家重点试验室山西晋城048012

煤层气生物工程是将营养液或经过驯化、改良的菌种注入地下煤层或通过地面发酵产气的方式,把煤的部分有机组分转化为甲烷,实现微生物强化煤层气产出的一种特殊发酵工程。该工程作为多学科交叉的新兴边缘学科,涉及到能源、环境和新材料... 详细信息

煤层气生物工程是将营养液或经过驯化、改良的菌种注入地下煤层或通过地面发酵产气的方式,把煤的部分有机组分转化为甲烷,实现微生物强化煤层气产出的一种特殊发酵工程。该工程作为多学科交叉的新兴边缘学科,涉及到能源、环境和新材料三大领域,具有多重效益,越来越受到关注,详细总结了国内外煤层气生物工程10余年的发展历程,首先从煤层(水)的生物多样性、厌氧发酵系统产气机制和控制因素等方面系统分析了煤层气生物工程的微生物学基础;以研究厌氧发酵系统中气固液菌为核心,整合其他学科的研究方法,初步形成了煤层气生物工程自身的研究方法,最后提出了煤层气生物工程的实施方案及发展趋势。生物多样性为煤层生物甲烷的生成提供了菌种来源,根据发酵系统中气固液菌的变化规律将发酵过程区分为4个阶段,系统中的底物和环境因子控制了微生物群落结构,影响了生物甲烷的产量,甲烷的成因区分为乙酸营养型、氢营养型、甲基营养型3种,这一认识初步构成了煤层气生物工程的理论基础。分子生物学、地球化学与煤化学等的结合为该学科的发展提供了方法支撑。地面发酵池产气工程除了获取生物甲烷这一洁净能源外,还可以与褐煤提质、高硫煤微生物脱硫和新材料合成相结合,使得经济效益最大化;地下煤层气生物工程以其增气、增解、增透作用可大幅度提升煤层气井的产量,并获取液相有机物,同时可以实现二氧化碳的甲烷化,二氧化碳矿化对采空区可起到固化作用,减排效果显著。煤层气生物工程以其理论性、方法性和实用性正在成为一个全新的领域,将有力推进中国煤层气大规模商业化开发进程。

关键词：煤层气生物工程煤层生物甲烷厌氧发酵微生物强化煤层气产出二氧化碳减排新材料

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基于导电材料与微生物电解池的煤中低温厌氧发酵产甲烷菌群驯化研究

基于导电材料与微生物电解池的煤中低温厌氧发酵产甲烷菌群驯化研...

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作者：周艺璇河南理工大学

学位级别：硕士

我国煤层气开发已经历40余年,累计施工煤层气井22000余口,但商业达产率不足三分之一,这些低产井中相当一部分位于我国煤层气开发的有利区块,因此迫切需要探索一套行之有效的增产技术。煤层气生物工程以其对煤层气的增产和碳减排双重作... 详细信息

我国煤层气开发已经历40余年,累计施工煤层气井22000余口,但商业达产率不足三分之一,这些低产井中相当一部分位于我国煤层气开发的有利区块,因此迫切需要探索一套行之有效的增产技术。煤层气生物工程以其对煤层气的增产和碳减排双重作用逐渐受到人们的重视。目前中国的煤层气开发多集中在1000 m以浅,相当一部分储层温度集中在15℃-30℃,如果采用微生物压裂液去增产,这一温度区间会导致菌群活性低、代谢慢、产气量低的现象。为此,本文在中低温条件下运用添加导电材料(生物炭、氧化石墨烯、纳米黄铁矿和纳米磁铁矿)和外加电场这两种方法分别对厌氧发酵菌群进行传代驯化来提升甲烷产量。通过对比驯化前后厌氧发酵系统中生物甲烷产量、中间关键液相产物、微生物群落结构以及煤表面官能团的变化等,探讨两种不同方法对中低温条件下产甲烷菌群的代谢强化机制,以满足煤层气生物工程的增产作用,取得如下认识:(1)在中低温(15℃-30℃)条件下添加导电材料和外加电场驯化均增强了煤厌氧发酵系统中产甲烷菌群的活性,提高了菌群对煤的降解能力,煤中聚合物或单体化合物掉落进入发酵液被分解形成醇类和脂肪酸,这些代谢产物被进一步降解形成产甲烷菌所需的简单化合物,进而产生甲烷。(2)添加氧化石墨烯驯化刺激了电活性产甲烷菌群的富集,尤其是在种间直接电子传递中发挥主要作用的地杆菌属(Geobacter)和甲烷八叠球菌属(Methanosarcina)丰度明显提高,Geobacter氧化有机物产生的电子通过电子连接装置氧化石墨烯转移到Methanosarcina中用于消耗乙酸/CO产生CH。(3)添加纳米黄铁矿对产甲烷菌群进行驯化后,使得一些和Geobacter相关的基因例如pil A、omc S的表达上调。CO还原甲烷合成路径代谢酶的编码基因相对丰度在三种路径中富集程度最高;在相应的古菌群落结构中Methanosarcina丰度大幅度提高,经过驯化诱导富集更多的Methanosarcina还原CO合成甲烷。(4)经过外加电场驯化后,水解过程中的糖酵解和单糖代谢途径显著增强,在多环芳香化合物的代谢途径中,参与苯甲酸代谢的相关基因的丰度显著增强,使得发酵过程中苯甲酸转化率较高。经过外加电场驯化增强了甲烷代谢功能,参与乙酸发酵和共同途径的功能基因以及涉及CO还原辅酶合成的基因丰度显著升高。其中氢营养型产甲烷路径代谢酶的编码基因相对丰度在三种路径中富集程度最高,厌氧发酵系统中主要进行氢营养型产甲烷。随着系统的运行,能够参与DIET的菌种(Geobacter和Methanosarcina)相对丰度大幅提高,参与从提供电子的细菌到接收电子的产甲烷菌间电子传递的编码蛋白质的基因相对丰度也大幅提升,在经过外加电场驯化后微生物间的DIET增强,促进了生物甲烷的产出。本文图47幅,表14个,参考文献121篇。

关键词：煤层生物甲烷中低温厌氧发酵菌群驯化导电材料微生物电解池代谢机制

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生物煤层气同位素分馏机理实验研究

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作者：李丹河南理工大学

学位级别：硕士

煤作为重要的有机物被人们熟知,内部赋存的煤层气是一种非常珍贵的清洁能源。煤层甲烷的碳氢同位素组成是判别其成因类型和富集规律的主要参数,也是反映其演化历史的手段之一。本研究利用煤层本源菌,通过富集培养进行煤制生物甲烷实验,... 详细信息

煤作为重要的有机物被人们熟知,内部赋存的煤层气是一种非常珍贵的清洁能源。煤层甲烷的碳氢同位素组成是判别其成因类型和富集规律的主要参数,也是反映其演化历史的手段之一。本研究利用煤层本源菌,通过富集培养进行煤制生物甲烷实验,模拟地下水流对气体的分馏效应,进行不同压力点的煤的吸附分馏实验,对生物甲烷生成、气体的动态溶解过程和煤的吸附作用产生的碳氢同位素分馏机理进行系统地探讨。结果表明:(1)实验室产生的气体中,甲烷碳同位素值(δC)在-58.2‰～-22‰之间,氢同位素值(δD)在-432‰～-246‰之间,二氧化碳的碳同位素值(δC)在-21.6‰～-16.6‰之间;结合液相产物和菌群演替规律发现乙酸发酵型甲烷的碳、氢同位素值最轻,氢营养型甲烷的碳、氢同位素值最重,甲基发酵型甲烷的碳、氢同位素值位于二者之间。导致这种分馏结果的主因是动力学同位素分馏效应,受分子键能和反应的吉布斯自由能的控制。(2)甲烷和二氧化碳在动态水流的作用下产生不同程度的分馏结果,二氧化碳的同位素分馏程度最强,甲烷通过间隙溶解的方式进入水中,产生的分馏程度较小,溶解分馏的主要原因是轻重同位素之间的极性差异,较重同位素分子极性更强,更容易进入溶液中,同时受气体溶解度的控制,δC降低;二氧化碳通过间隙溶解和水合作用进入溶液,受溶液酸碱度的影响,发生同位素平衡交换作用下的二次分馏,使δC逐渐降低。(3)在吸附解吸的过程中,甲烷和二氧化碳会产生不同程度的分馏作用,主要原因是重同位素的吸附势大于轻同位素,使煤表面吸附态气体的同位素偏重,降低甲烷和二氧化碳的碳同位素值。因此,微生物作用的分馏是基础,水流的溶解和煤的吸附作用强化了这种分馏效应,逐步降低甲烷和二氧化碳的碳同位素值。地质历史时期生物气在其产生之后的运移聚集过程中发生一系列复杂的分馏作用,不同的运移聚集历史会发生不同程度的分馏效应,造成了自然界煤层生物甲烷碳氢同位素组成的复杂性。研究煤制生物甲烷过程中碳、氢同位素的分馏规律不仅是对现行判识标准的补充和完善,同时也进一步丰富了煤的发酵产气机理,是一项有待深入探索的领域。本文揭示的生物气生成阶段分馏机理和分馏结果,已经显示出其复杂性。

关键词：煤层生物甲烷同位素分馏机理溶解分馏吸附分馏动力学同位素分馏效应平衡交换作用吸附势

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