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卤代烷对甲烷火焰抑制的物理化学作用机理研究

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卤代烷对甲烷火焰抑制的物理化学作用机理研究

作者：任星宇中国科学技术大学

学位级别：硕士

卤代烷抑制剂是一类有着广泛应用前景的哈龙替代灭火剂,但是,相关研究表明,一些卤代烷在贫燃条件下会产生促进燃烧的效果,造成燃烧温度和压力的异常升高。卤代烷抑制剂的灭火机理包括化学阻燃机理和物理阻燃机理,这两种机理的共同作用... 详细信息

卤代烷抑制剂是一类有着广泛应用前景的哈龙替代灭火剂,但是,相关研究表明,一些卤代烷在贫燃条件下会产生促进燃烧的效果,造成燃烧温度和压力的异常升高。卤代烷抑制剂的灭火机理包括化学阻燃机理和物理阻燃机理,这两种机理的共同作用导致了促燃或阻燃的效果。实验中难以实现对物理化学作用的解耦,使用计算机数值模拟的方法,可以有效的将化学作用和物理作用进行分离,对卤代烷的异常促燃现象进行深入分析。本文对反应动力学机理进行改动,实现对全氟己酮(C6F120)和五氟乙烷(C2HF5)化学反应活性的控制,通过人为开启或关闭相关反应,来区分这两种抑制剂对甲烷-空气层流火焰的物理和化学作用。研究表明,根据物理和化学作用之间的关系,可以将反应区域划分为协同效应区和非协同效应区。同时,数值模拟的结果也验证了 C6F12O和C2HF5的燃料效应,在贫燃区域,这两种物质充当燃料,从而增加反应的化学当量比,导致层流火焰速度的增加;在当量比大于1.10(或1.20)时,这两种物质的添加导致富燃效应,从而在物理上和化学上均降低层流火焰速度。初始温度和压力的变化也会导致C6F12O和C2HF5化学效应的变化,温度的升高会导致化学促燃效应的降低,而压力的升高会大幅度增加其化学促燃效果。CF3I是一种可以媲美CF3Br的卤代烷阻燃剂,其优点在于对环境的影响小,不会破坏臭氧层。本文利用对冲火焰实验装置,测量了 CF3I对甲烷-空气层流火焰速度的影响,获取了一系列详细的实验数据,并与模拟值进行了对比,实验值和模拟值吻合良好。和C6F12O和C2HF5不同,CF3I即使在贫燃条件下依然具有良好的阻燃效果,在当量比为0.6时,0.3%的CF3I添加就使得火焰速度降低为原来的52.4%。通过对CF3I的物理和化学效果进行分析发现,CF3I的化学效应在任何情况下均不会引起促燃效果,且随着当量比的增加呈现出先降低后增加的趋势。

关键词：卤代烷抑制剂火焰抑制物理效应化学效应层流火焰速度对冲火焰

三氟甲烷抑制CH_4/O2低压预混平面火焰的实验研究

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科学通报 2005年第16期50卷 1789-1793页

作者：丛北华齐飞廖光煊况凯骞周晓猛中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室合肥230026 中国科学技术大学国家同步辐射实验室合肥230026

利用同步辐射分子束质谱对三氟甲烷抑制下的CH4/O2低压预混平面火焰的燃烧生成组分进行了实验测量,通过选择性探测燃烧自由基与反应中间体,初步研究了三氟甲烷(CF3H)的化学灭火动力学.结果表明,同步辐射分子束质谱方法能够广泛探测到灭... 详细信息

利用同步辐射分子束质谱对三氟甲烷抑制下的CH4/O2低压预混平面火焰的燃烧生成组分进行了实验测量,通过选择性探测燃烧自由基与反应中间体,初步研究了三氟甲烷(CF3H)的化学灭火动力学.结果表明,同步辐射分子束质谱方法能够广泛探测到灭火剂作用下的燃烧生成组分,尤其是反应中间体与自由基.三氟甲烷灭火剂(CF3H)在火焰预热区内完全参与反应,生成了CF3和CF2等含氟中间体,并且CF3将作为主要组分继续参与火焰主反应区内的抑制过程.由三氟甲烷(CF3H)生成的主产物氟化氢(HF),H-F键能远大于H-Br键能,因此十分稳定,不会参与类似的溴化氢(HBr)对燃烧自由基OH和H的清除反应,这是造成三氟甲烷(CF3H)灭火性能低于传统含溴哈龙灭火剂的主要原因.

关键词：三氟甲烷火焰抑制分子束质谱同步辐射光电离预混平面火焰实验测量 CH4 低压 O2 反应中间体

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含磷化合物抑制甲烷火焰的数值分析研究

含磷化合物抑制甲烷火焰的数值分析研究

作者：殷永丰中国科学技术大学

学位级别：硕士

能源问题和环境问题在全球经济飞速发展的今天日益凸显,所以燃烧安全和清洁灭火的研究也越来越受重视。多年来一直使用的卤代烷灭火剂逐渐被禁止生产和使用,在广大学者寻求新型清洁高效灭火介质的研究中,含磷抑制剂由于其高效、低烟、... 详细信息

能源问题和环境问题在全球经济飞速发展的今天日益凸显,所以燃烧安全和清洁灭火的研究也越来越受重视。多年来一直使用的卤代烷灭火剂逐渐被禁止生产和使用,在广大学者寻求新型清洁高效灭火介质的研究中,含磷抑制剂由于其高效、低烟、无毒、无卤等特点,而得到大家的青睐,并被作为最理想的卤代烷替代物而广泛使用,也成为科研工作者们研究的热点。目前,国内外学者对含磷化合物的火焰抑制机理已经展开了大量研究,但是最近的研究发现,在极贫燃环境中含磷抑制剂非但不能抑制火焰的燃烧,反而表现出增强燃烧的作用,这给火灾防治和消防扑救带来巨大的潜在威胁。火焰抑制剂的抑制效果是物理效应和化学效应综合作用的结果,物理效应一般由于吸热冷却和稀释作用而抑制燃烧,并且通常含磷抑制剂的抑制作用中化学抑制作用占主导地位,化学效应通过催化火焰中H和OH的重组来破坏燃烧链式反应,达到灭火效果。那么,在这种极贫燃条件下,含磷抑制剂的这种增强燃烧现象到底来源于哪里,是什么反应在起作用,成为一个值得研究的课题。并且,作为化学火焰抑制剂,我们也一直关注的是它的化学效应和化学反应机理,忽视了含磷抑制剂物理效应的研究,更没有对化学效应的这种两面性展开进一步探究。同时,由于实验的方法不能有效地将物理效应和化学效应进行分离,所以对化学效应进行更深入地研究甚至是解耦显得尤为困难。随着气相化学反应动力学和计算机水平的飞速发展,数值模拟方法结合详细化学反应动力学机理已经能对低维层流火焰的精细结构和燃烧特性进行精确的计算和预测,成为当前燃烧化学常用的一种研究手段。由于湍流燃烧的复杂性,目前主要借助层流燃烧研究化学反应动力学机理和模型。因此,本文采用数值计算结合详细化学反应机理的方法,就含磷抑制剂对甲烷层流预混火焰的抑制效应展开了研究,将含磷抑制剂的物化效应进行了有效分离,并且进一步解耦了含磷抑制剂的化学效应。本文首先运用CHEMKIN PRO软件结合详细的化学反应动力学机理,以DMMP为例,比较研究了含磷抑制剂对贫燃和富燃条件下甲烷-空气火焰的化学抑制过程,发现DMMP对甲烷火焰的抑制作用主要是通过P02和HOPO以及PO2和HOPO2两个催化循环反应来促进燃烧反应区H和OH的重组,并且前者更加高效,所以含磷抑制剂对富燃火焰的灭火效果更好。其次,本文将含磷抑制剂的初级热解产物分为含磷部分和碳氢部分,对极贫燃条件下含磷抑制剂增强燃烧的现象进行研究并作出了合理解释。最后,本文通过人为干涉化学反应链中相关基元反应的化学反应过程,引入惰性物质对含磷抑制剂的物理效应和化学效应进行了有效分离,并且创新性地提出利用热解产物中起主要催化作用的小分子替代初始抑制剂的方法,将含磷化合物的整体化学效应解耦成热解效应和催化效应两部分,进而对各部分效应在不同条件下的相互作用关系进行了对比研究。研究发现:物理效应一直处于火焰抑制区,在抑制剂添加量小于等于2%情况下,当初始当量比小于0.6时,促燃作用在化学效应中占主导地位,这是因为在贫燃环境下,碳氢化合物氧化过程中的活性自由基重组减少了,从而放热反应比化学反应链中的其他反应更加高效。本文所得结论,可以为火焰抑制剂的机理研究和新型复合灭火剂的生产研发及使用提供了理论指导和科学依据。

关键词：含磷抑制剂火焰抑制物化效应层流预混火焰层流火焰速度数值模拟

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DMMP对二甲醚层流预混火焰的影响研究

火灾科学 2017年第2期26卷 68-78页

作者：殷永丰邱榕中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室合肥230026

二甲醚(DME)作为可再生的清洁燃料,因为其优越的性能而越来越受关注,但与此同时其燃烧的安全性却容易被忽视。自蒙特利尔议定书以后,含磷化合物成为抑制碳氢化合物火焰最理想的卤代烷替代物,选取甲基磷酸二甲酯(DMMP)应用于二甲醚火焰,... 详细信息

二甲醚(DME)作为可再生的清洁燃料,因为其优越的性能而越来越受关注,但与此同时其燃烧的安全性却容易被忽视。自蒙特利尔议定书以后,含磷化合物成为抑制碳氢化合物火焰最理想的卤代烷替代物,选取甲基磷酸二甲酯(DMMP)应用于二甲醚火焰,基于分层结构首次构筑了DME/DMMP详细化学反应机理。通过模拟研究发现,DMMP对DME层流预混火焰表现出与碳氢火焰同样明显的抑制作用。进一步进行火焰抑制机理分析,结果显示DMMP对DME层流火焰的抑制主要是因为PO_2和HOPO的循环反应促进了H和OH重组,同时得出DMMP对DME富燃火焰抑制更有效的结论。

关键词：二甲醚含磷化合物层流预混火焰化学反应机理火焰抑制

基于一维湍流模型的湍流扩散火焰数值模拟研究

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基于一维湍流模型的湍流扩散火焰数值模拟研究

作者：卓丽颖中国科学技术大学

学位级别：硕士

火灾是湍流燃烧过程,而实际的湍流燃烧是湍流与复杂化学强烈耦合的非线性过程。湍流与复杂化学之间的耦合导致反应求解方程刚性增大,带来较大的计算量,因此耦合湍流和复杂化学的数值模拟是一项极具挑战的工作。DNS对湍流燃烧的模拟可以... 详细信息

火灾是湍流燃烧过程,而实际的湍流燃烧是湍流与复杂化学强烈耦合的非线性过程。湍流与复杂化学之间的耦合导致反应求解方程刚性增大,带来较大的计算量,因此耦合湍流和复杂化学的数值模拟是一项极具挑战的工作。DNS对湍流燃烧的模拟可以达到Komogrov尺度,并且可以扑捉到湍流中细小的涡团结构及脉动信息,但是由于刚性问题导致的计算量非常庞大,因此模拟复杂化学很难实现,并且耦合复杂化学的层流火焰也不能反映湍流燃烧特性。所以,复杂化学的湍流燃烧模拟需要一个可行且有效的数值模拟平台。一维湍流模型(ODT)模拟不仅能够较高精度的模拟湍流燃烧,而且一维尺度的计算代价也在可承受范围内。本文建立大规模的ODT模型并行平台,模拟和分析甲基磷酸二甲酯(DMMP)对丙烷湍流扩散火焰的抑制效果。本文首先介绍了ODT模型的湍流模拟机制及数值求解方法,应用该模型模拟分析了稀释剂H2O/CO2/N2对合成气火焰燃烧特性的影响,并将计算数据与美国sandia实验室的相关实验数据进行比较分析。在中高雷诺数条件下,详细分析不同稀释剂对合成气火焰结构、温度、NOx化合物生成及熄火、再燃现象的影响。模拟结果显示,稀释剂CO2能够最大程度的降低了合成气火焰的温度,有效减少了NOx的生成并且C02稀释的合成气火焰出现最大程度的熄火现象。其次,由于实现耦合复杂化学的湍流燃烧模拟需要很强的计算能力,因此本文对ODT模型进行并行计算设计。本文对并行计算系统及其算法进行了研究,采用了高性能Linux集群系统及MPI编程平台实现ODT模型的并行化。运用并行化的ODT模型对乙烯燃烧火焰进行模拟,并且将并行模拟结果与David等人的模拟结果相比较,验证并行化ODT模型计算结果的有效性。最后,应用ODT大规模计算平台模拟研究含磷添加剂(DMMP)对丙烷湍流扩散火焰的抑制效果。模拟结果表明,添加灭火剂DMMP之后,丙烷火焰温度明显降低,火焰主要自由基OH和O也随之减少。当DMMP的添加量为300ppm时,丙烷湍流扩散火焰的熄火概率由原来的0.5上升为0.6。并且通过DMMP含磷分解组分的分析发现：HOPO2和HOPO通过PO2迅速的相互转化。研究发现在这些催化反应中,如果火焰自由基H或OH被其他的一些烃基取代,形成甲烷,甲醇或者其他稳定的组分,同样可以导致丙烷火焰的熄火。本文主要贡献在于建立大规模ODT模型计算预测平台。在湍流燃烧中,湍流流动过程和化学反应过程有着强烈的相互关联和相互作用。然而,传统的复杂化学研究都是在层流的基础上而不考虑湍流对化学反应的影响,因此,本文主要考虑湍流与复杂化学耦合作用的条件下模拟分析并讨论I)MMP对丙烷火焰的抑制效果。这也为火灾中熄火、再燃及其他湍流典型现象提供数值模拟研究基础。

关键词：火灾数值模拟一维湍流模型复杂化学含磷添加剂火焰抑制

湍流非预混火焰结构的多维条件矩封闭数值模拟

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湍流非预混火焰结构的多维条件矩封闭数值模拟

作者：胡勇中国科学技术大学

学位级别：硕士

基于多维条件矩封闭方法,本文构筑建立了用于数值模拟火灾中常见的湍流非预混火焰的数值平台。该程序能够在考虑详细化学反应动力学机理下,获得对多维火焰结构的详细数值描述。在该数值平台下,本文对湍流非预混射流火焰进行了数值研究,... 详细信息

基于多维条件矩封闭方法,本文构筑建立了用于数值模拟火灾中常见的湍流非预混火焰的数值平台。该程序能够在考虑详细化学反应动力学机理下,获得对多维火焰结构的详细数值描述。在该数值平台下,本文对湍流非预混射流火焰进行了数值研究,其中有包括对局部熄火、不同的扩散效应、抬举火焰的驻定机理以及含磷灭火剂对火焰结构的抑制效果等问题的不同程度的讨论。对这些湍流燃烧现象的数值研究显示条件矩封闭作为独立新颖的湍流燃烧模型能够很好地反映复杂湍流‐化学间的耦合作用。条件矩封闭和层流小火焰面模型都是属于基于守恒标量一类的湍流燃烧模型,条件矩封闭模型的建立往往需要伴随着对层流小火焰面模型的理解。根据对这两种模型的理论对比分析,以及抛物型条件矩封闭和Lagrangian小火焰面模型在建模上的相似,在具有不同Reynolds数大小及湍流‐化学相互作用特性的标准湍流射流扩散火焰中(H/N, CH/H/N)对这两种模型进行了数值比较分析。考虑到在该类具有抛物型流场特性的射流火焰中,辐射热损失对远场火焰结构的重要影响,两种模型中对条件速度的不同封闭方法造成了对火焰结构的不同预测结果。抬举湍流射流火焰具有更为复杂的热动力学特性,自动点火被认为是其主要的火焰驻定机理。在利用椭圆型条件矩封闭对其进行数值研究中,通过对温度和微量组分(OH, H, O,HO)在当量混合分数等值线和r/D=1.04截面上的轴向分布的分析,尤其是HO的分布特点,表明自动点火对该火焰驻定的重要性,而对该火焰抬举高度附近条件温度控制方程中各物理化学贡献项的分析也进一步证明了自动点火在该火焰驻定区域中的存在。另外结果也表明该火焰结构对不同的化学动力学机理较为敏感,其中Mueller机理相比GRI2.11机理获得了更为合理的计算结果。作为哈龙灭火剂(CFBr)有效的替代品之一,含磷化合物(organophosphorus compounds, OPCs)由于能够有效的降低火焰燃烧速度和温度,而被寄予了很高的希望。利用条件矩封闭模型对含磷灭火剂磷酸三甲酯(TMP)在湍流H/N非预混火焰中的抑制作用的数值研究不仅证明了催化循环HOPO PO在火焰抑制中的重要性,同时还表明抑制剂的不同添加方式对抑制效果具有明显的影响。

关键词：湍流非预混火焰火焰结构条件矩封闭层流小火焰面模型热辐射火焰驻定自动点火含磷化合物火焰抑制

基于路径通量-敏感性分析方法的C_3H_8/DMMP/空气详细化学机理简化(英文)

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燃烧科学与技术 2012年第5期18卷 473-479页

作者：李山岭蒋勇邱榕中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室合肥230026

为系统分析复杂燃烧化学反应动力学机理,查明冗余组分及反应,提高计算效率,构建了详细化学机理分析及简化数值平台.综合运用路径通量分析、敏感性分析、反应速率分析方法,对一个可用于含磷物质对火焰抑制研究的化学机理进行了详细分析,... 详细信息

为系统分析复杂燃烧化学反应动力学机理,查明冗余组分及反应,提高计算效率,构建了详细化学机理分析及简化数值平台.综合运用路径通量分析、敏感性分析、反应速率分析方法,对一个可用于含磷物质对火焰抑制研究的化学机理进行了详细分析,得到了组分及反应的重要度信息,并对该机理进行了简化.构筑的简化机理包含46个组分、183步反应,与包含121个组分、682步反应的详细机理相比,简化机理对C3H8/DMMP/Air预混火焰的计算效率可提高9.47倍,且具有较高的计算精度.

关键词：机理简化路径通量分析敏感性分析含磷化合物火焰抑制

细水雾抑制障碍物遮挡气体池火的缩尺度实验研究

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燃烧科学与技术 2022年第5期28卷 489-497页

作者：刘洋鹏王喜世沈佳杏李国春倪小敏潘传鱼中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室合肥230026 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室杭州310027 浙江大学湖州研究院湖州313000

大型仓库等场所由于存在明显的障碍物空间遮挡情形,一旦发生火灾,障碍物势必会对细水雾灭火效果及其作用机制产生影响.通过搭建1/6缩尺度实验平台,利用平面激光诱导荧光(PLIF)及粒子图像测速(PIV)技术,获取了细水雾与障碍物遮挡火焰相... 详细信息

大型仓库等场所由于存在明显的障碍物空间遮挡情形,一旦发生火灾,障碍物势必会对细水雾灭火效果及其作用机制产生影响.通过搭建1/6缩尺度实验平台,利用平面激光诱导荧光(PLIF)及粒子图像测速(PIV)技术,获取了细水雾与障碍物遮挡火焰相互作用的火焰羟基自由基浓度分布及细水雾流场数据.结果表明,细水雾可以有效熄灭最大有效雾量比大于0.59且火焰功率小于3.93 kW的遮挡火焰.PIV拍摄视场下雾滴最大速度随细水雾施加时间的特征规律,揭示了灭火过程中雾-焰相互竞争的动力学机制.

关键词：细水雾障碍物遮挡火缩尺度实验火焰抑制

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氮气射流抑制氢气喷射火的实验研究

实验力学 2023年第1期38卷 91-100页

作者：吴越於星王伟汪宗成赵艳秋王昌建沈致和李冰合肥工业大学土木与水利工程学院安徽合肥230009 安徽省氢安全国际联合研究中心安徽合肥230009 兖州煤业榆林能化有限公司陕西榆林719099 安全关键工业测控技术教育部工程研究中心安徽合肥230009 大型煤气化及煤基新材料国家工程研究中心山东济南250000

为了探究抑制氢气喷射火的有效方法,并揭示氮气射流对氢气喷射火焰的影响规律,开展了一系列氮气作用下氢气喷射火实验。采用喷嘴直径为3mm、滞止压力为10atm的氮气射流,并改变氮气喷射高度和水平喷射距离,对氢气喷射火进行抑制。选择2... 详细信息

为了探究抑制氢气喷射火的有效方法,并揭示氮气射流对氢气喷射火焰的影响规律,开展了一系列氮气作用下氢气喷射火实验。采用喷嘴直径为3mm、滞止压力为10atm的氮气射流,并改变氮气喷射高度和水平喷射距离,对氢气喷射火进行抑制。选择2种典型的氢喷射火,分别为喷嘴直径为3mm、滞止压力为0.1atm的过膨胀亚音速火焰和喷嘴直径为1mm、滞止压力为8atm的欠膨胀超音速火焰。实验结果表明,在氮气射流作用下火焰发生偏转,氢气喷射火长度衰减率随氮气喷射高度增大而减小。当氮气作用于火焰根部时,能有效地扑灭氢气喷射火。随氮气喷射距离增加,氢喷射火长度衰减率减小。另外,欠膨胀超音速氢气喷射火存在火焰抬升现象,氮气更易使喷射火熄灭,且在较大的水平喷射距离下仍能使火焰熄灭;过膨胀亚音速氢气喷射火由于抬升高度不明显,氮气射流灭火效果较差,仅能够在较小的水平喷射距离下使火焰熄灭。

关键词：氢气安全氢气喷射火焰火焰抑制氮气射流