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溴代二噁英的分析方法研究进展

化学通报 2020年第12期83卷 1098-1103页

作者：王长印王含锐毕承路周全法江苏理工学院化学与环境工程学院常州213000 常州工学院化工与材料学院常州213032

溴代二噁英(PBDD/Fs)属于潜在的持久性有机污染物,是一种平面三环芳香化合物,具有致畸、致癌、致突变等特性。目前,国际上对PBDD/Fs分析检测的研究是一大热点,但国内对PBDD/Fs的研究却较少。因此,探究PBDD/Fs的分析检测方法,对进一步控... 详细信息

溴代二噁英(PBDD/Fs)属于潜在的持久性有机污染物,是一种平面三环芳香化合物,具有致畸、致癌、致突变等特性。目前,国际上对PBDD/Fs分析检测的研究是一大热点,但国内对PBDD/Fs的研究却较少。因此,探究PBDD/Fs的分析检测方法,对进一步控制PBDD/Fs污染具有重要科学意义。本文介绍了PBDD/Fs的特性及其分析方法,着重探讨了PBDD/Fs的提取、净化、仪器分析以及质量控制这四个方面,通过对PBDD/Fs的研究能够更好地了解我国当前对PBDD/Fs的分析检测能力,为后续开展PBDD/Fs的分析检测提供科学有效的方法参考。

关键词：溴代二噁英分析提取净化质量控制

电子垃圾拆解对台州氯代/溴代二噁英浓度和组成的影响

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生态毒理学报 2016年第2期11卷 330-338页

作者：孙文文周林韩文亮冯加良于志强傅家谟上海大学环境与化学工程学院上海200444 中国科学院广州地球化学研究所广州510640 华侨大学化学工程学院厦门361021

电子垃圾拆解会导致有毒有害污染物向大气的排放,造成环境污染的产生。为了解电子垃圾拆解及废旧金属再生活动对拆解地及邻近地区空气质量的影响,对台州峰江金属再生园区附近及对照区路桥市区大气中（气态和颗粒态）氯代二噁英（PCDD/F... 详细信息

电子垃圾拆解会导致有毒有害污染物向大气的排放,造成环境污染的产生。为了解电子垃圾拆解及废旧金属再生活动对拆解地及邻近地区空气质量的影响,对台州峰江金属再生园区附近及对照区路桥市区大气中（气态和颗粒态）氯代二噁英（PCDD/Fs）、溴代二噁英（PBDD/Fs）的含量、同系物组成及气/固分配规律进行了研究,通过相关性分析探讨了PCDD/Fs和PBDD/Fs的可能来源。结果显示,金属再生园区冬季采样期间17种2,3,7,8-PCDD/Fs和8种2,3,7,8-PBDD/Fs的平均浓度分别为212.2 pg·m-3和17.6 pg·m-3,夏季采样期间的平均浓度分别为84.5 pg·m-3和5.4 pg·m-3,均显著高于对照点。夏季采样期间对照点处于再生园区的下风向,其二噁英浓度高于冬季,说明其受到了金属再生园区的明显影响。基于相关性分析的结果,塑料焚烧是金属再生活动中氯代和溴代二噁英的主要来源。初步的暴露风险评价表明,金属再生园区附近居民每日摄入的二噁英含量远远超过世界卫生组织规定的人体每日耐受量（1～4 pg W-TEQ·kg-1·d-1）。上述研究结果为规范电子垃圾拆解活动提供了基础数据。

关键词：氯代二噁英溴代二噁英电子垃圾拆解台州

针铁矿催化氧化溴酚生成羟基多溴联苯醚和溴代二噁英

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环境化学 2015年第9期34卷 1581-1586页

作者：孙粉玲丁佳锋周时洋林坤德浙江工业大学生物与环境工程学院杭州310032 厦门大学环境与生态学院厦门361102

探究了针铁矿催化转化溴酚(2,4-DBP或2,4,6-TBP)生成羟基化多溴联苯醚(HO-PBDEs)和溴代二噁英(PBDD/Fs)的可能性.结果表明,针铁矿可以在常温和干反应条件下有效地催化转化溴酚化合物生成HO-PBDEs和PBDD/Fs.反应16 d,97.3%的2,4-DBP被针... 详细信息

探究了针铁矿催化转化溴酚(2,4-DBP或2,4,6-TBP)生成羟基化多溴联苯醚(HO-PBDEs)和溴代二噁英(PBDD/Fs)的可能性.结果表明,针铁矿可以在常温和干反应条件下有效地催化转化溴酚化合物生成HO-PBDEs和PBDD/Fs.反应16 d,97.3%的2,4-DBP被针铁矿氧化转化,其中2.4%被转化为2′-OH-BDE-68,2.8%被转化为2,2′-OH-BB-80,0.2%被转化1,3,8-TrBDD,0.4%被转化为2,4,6,8-TeBDF.同样的反应时间内,98.7%的2,4,6-TBP被针铁矿氧化转化,反应产物可能为2′-OH-BDE-121、4′-OH-BDE-121、1,3,6,8-TeBDD和1,3,7,9-TeBDD.根据检测到的产物,提出了针铁矿氧化转化溴酚的可能途径.

关键词：针铁矿羟基多溴联苯醚溴代二噁英耦合反应

废线路板焚烧过程中溴代二噁英的生成量与抑制研究

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废线路板焚烧过程中溴代二噁英的生成量与抑制研究

作者：蒋佳敏江苏理工学院

学位级别：硕士

近年来,随着科技水平的迅速提高,电子产品的使用周期不断缩短,从而使得电子垃圾的产量急剧增大。废线路板作为一种典型的电子垃圾,具有高回收价值、高潜在污染性等特点,如何对废线路板进行有效合理的回收利用是目前学者探究的重要方向... 详细信息

近年来,随着科技水平的迅速提高,电子产品的使用周期不断缩短,从而使得电子垃圾的产量急剧增大。废线路板作为一种典型的电子垃圾,具有高回收价值、高潜在污染性等特点,如何对废线路板进行有效合理的回收利用是目前学者探究的重要方向。焚烧法处理废线路板技术相较于其他技术,如机械物理法、化学法等,具有处理量大、减容减量效果好、贵金属回收率高等优势。但由于废线路板含有大量溴代阻燃剂,在使用焚烧法处理时易产生溴代二噁英(PBDD/Fs)污染问题。本文以此为背景,对废线路板高温焚烧过程当中PBDD/Fs的生成排放特性进行了研究。本文首先利用管式炉,研究了温度、溴代阻燃剂对废线路板高温焚烧过程中PBDD/Fs生成排放特性的影响。结果表明,在800℃-1200℃的温度范围内,PBDD/Fs的含量先增大后减小,在1000℃达到最大值,PBDD/Fs的毒性当量在800℃-1200℃温度范围内持续降低,且在此温度范围内,PBDFs/PBDDs的值始终大于1,产物以PBDFs为主;溴代阻燃剂的添加使得废线路板焚烧烟气中的PBDD/Fs的产生量大幅增大,并促进了低溴代PBDD/Fs的生成,通过数据分析发现,溴代阻燃剂种类会影响PBDD/Fs生成量,添加四溴双酚A时生成的PBDD/Fs量要小于添加十溴联苯醚时生成的PBDD/Fs量。除此之外,本文还使用管式炉探究了钙基添加剂对废线路板高温焚烧过程中PBDD/Fs生成排放特性的影响。结果表明,三种钙基添加剂CaO、CaCO3以及Ca(OH)2均对线路板高温焚烧烟气中PBDD/Fs的生成量有抑制作用,抑制效果强弱为CaO>Ca(OH)>CaCO,分别达到了97%、89%、84%,除CaCO的添加使得PBDD/Fs的毒性当量有所增大外,CaO、Ca(OH)2的添加都降低了PBDD/Fs的毒性当量。

关键词：线路板焚烧温度溴代阻燃剂钙基添加剂溴代二噁英

铁锰氧化物催化转化溴酚生成羟基化多溴联苯醚和溴代二噁英及其机制

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铁锰氧化物催化转化溴酚生成羟基化多溴联苯醚和溴代二噁英及其机...

作者：孙粉玲浙江工业大学

学位级别：硕士

羟基化多溴联苯醚(OH-PBDEs)和溴代二噁英/二苯并呋喃(PBDD/Fs)广泛存在于各种环境介质中,它们是自然界能够生成的持久性新型有机污染物。因此,它们的自然来源备受关注。OH-PBDEs多被认为是多溴联苯醚(PBDEs)生物代谢的产物,而含有溴酚(... 详细信息

羟基化多溴联苯醚(OH-PBDEs)和溴代二噁英/二苯并呋喃(PBDD/Fs)广泛存在于各种环境介质中,它们是自然界能够生成的持久性新型有机污染物。因此,它们的自然来源备受关注。OH-PBDEs多被认为是多溴联苯醚(PBDEs)生物代谢的产物,而含有溴酚(BPs)和PBDEs材料的高温燃烧往往被认为是PBDD/Fs的主要人为来源。虽然已有研究报道BPs在水生环境中可以通过光化学反应和生物体酶的作用生成OH-PBDEs和PBDD/Fs,OH-PBDEs在光照下就能够转换成PBDD/Fs,但是OH-PBDEs和PBDD/Fs在土壤和沉积物等自然界的来源及其形成途径还有待研究。本论文分别采用实验室合成的α-Fe2O3和天然锰砂为代表矿物,研究了铁锰氧化物氧化转化BPs生成OH-PBDEs和PBDD/Fs的过程与机制。主要研究内容与结果如下:(1)采用扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射仪(XRD)和比表面积吸附仪(BET)对合成α-Fe2O3和天然锰砂进行了表征。结果表明,α-Fe2O3纯度达到了98%,天然锰砂的主要矿相为斜方锰矿、赤铁矿和石英;天然锰砂的结构不规则,呈现片状和节状结构,α-Fe2O3的表面也呈圆片状。它们的比表面积分别为37.86m2/g和28.2m2/g。(2)证实了铁锰矿物在常温避光条件下就可以氧化转化bps生成相应oh-pbdes和pbdd/fs。例如,2,4-dbp在铁锰氧化物的作用下生成了自然界中广泛存在的2′-oh-bde-68和2,2′-oh-bb-80,它们在铁锰氧化物的进一步氧化作用下转化成1,3,8-trbdd和2,4,6,8-tebdf;2,4,6-tbp的氧化转化产物主要有4种,通过气相色谱-质谱联用仪的鉴定分析,确定这4种产物可能是2'-oh-bde-121,4'-oh-bde-121,1,3,6,8-tebdd和1,3,7,9-tebdd。(3)根据检测到的产物提出了铁锰氧化物氧化转化bps生成oh-pbdes和pbdd/fs的可能途径。首先,bps吸附在铁锰氧化物的表面,在铁锰氧化物的催化氧化作用下发生表面反应失去一个电子形成溴酚自由基,然后溴酚自由基之间再经过碳氧耦合(c-o)和碳碳耦合(c-c)反应生成相应的oh-pbdes,oh-pbdes进一步发生分子内环化反应生成pbdd/fs。例如2,4-dbp首先被铁锰氧化物氧化形成溴酚自由基,当溴酚自由基与邻位孤电子溴酚自由基发生c-o耦合反应时生成产物2'-oh-bde-68,当两个邻位孤电子溴酚自由基之间发生c-c耦合时生成产物2,2'-oh-bb-80。随后2'-oh-bde-68和2,2'-oh-bb-80可能继续与铁锰氧化物发生类似的反应再次生成自由基,然后发生分子内环化反应生成1,3,8-trbdd和2,4,6,8-tebdf。(4)对2,4-DBP和2,4,6-TBP的部分转化产物进行了定量分析。结果表明,在160min内,有28.3%的2,4-DBP被天然锰砂氧化转化,其中0.9%的2,4-DBP被转化为2'-OH-BDE-68,0.20%的2,4-DBP被转化为2,2'-OH-BB-80,0.1%的2,4-DBP被转化为2,4,6,8-TeBDF和0.05%的2,4-DBP被转化为1,3,8-TrBDD。在16h内,有87.5%的2,4-DBP被合成α-Fe2O3氧化转化,其中1.7%的2,4-DBP被转化为2'-OH-BDE-68,2.6%的2,4-DBP被转化为2,2'-OH-BB-80,0.3%的2,4-DBP被转化为2,4,6,8-TeBDF和0.02%的2,4-DBP被转化为1,3,8-TrBDD。由于铁锰氧化物广泛存在于自然环境,尤其是土壤或沉积物环境中,铁锰氧化物氧化转化BPs可能是自然环境中OH-PBDEs和PBDD/Fs来源的新途径。

关键词：羟基多溴联苯醚溴代二噁英溴酚铁锰氧化物

电子垃圾处理过程中溴代二噁英检测与减排研究

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电子垃圾处理过程中溴代二噁英检测与减排研究

作者：莫世荣江苏理工学院

学位级别：硕士

随着科技的发展,电子产品不断得到更新换代,电子垃圾的产量急剧上升。电子垃圾的不当处理处置方式,导致大量的有毒污染物排放到环境中,其中溴代二噁英（PBDD/Fs）问题尤为突出。因此,开展电子垃圾处理处置过程中PBDD/Fs生成方面的研究... 详细信息

随着科技的发展,电子产品不断得到更新换代,电子垃圾的产量急剧上升。电子垃圾的不当处理处置方式,导致大量的有毒污染物排放到环境中,其中溴代二噁英（PBDD/Fs）问题尤为突出。因此,开展电子垃圾处理处置过程中PBDD/Fs生成方面的研究具有重要意义。本文针对电子垃圾处理和处置引起的PBDD/Fs污染问题,完成了以下三个方面的工作。首先,本文参照PCDD/Fs的标准分析方法及文献报道的方法建立了电子垃圾中PBDD/Fs的分析检测方法。结果表明,仪器检出限范围为0.012pg.064pg,提取内标平均回收率为56%3%,相对标准偏差（RSD）为4.26%0.38%,表明方法的回收率和准确性较好,适用于电子垃圾中PBDD/Fs的分析。其次,由于溴代阻燃剂在电子电器产品中的广泛应用,是生成PBDD/Fs的主要来源。本文通过分别选取电视机塑料外壳、洗衣机塑料外壳、废线路板,应用建立的电子垃圾中PBDD/Fs的分析检测方法对其原生性PBDD/Fs进行检测分析。测得电视机塑料外壳、洗衣机塑料外壳、线路板样品中PBDD/Fs的含量分别为4.58 pg TEQ/g、4.33 pg TEQ/g、4.46 pg TEQ/g。同时对常州翔宇资源再生有限公司进行空气和废气样品的采集及检测分析。测得环境空气样品中K1、K2、K3点毒性当量分别为0.015、0.012、0.010 pg TEQ/m。废气样品中F1、F2、F3、F4点毒性当量分别为0.38、0.23、0.38、0.43 pg TEQ/m。实验所采集的空气样品和废气样品中的PBDD/Fs的浓度水平远低于文献报道的数据,表明规范化的电子垃圾拆解对周边环境的影响很小。最后,本文以管式炉为电子垃圾焚烧装置,进行电子垃圾的焚烧实验,通过对焚烧过程中温度和氧气含量的控制,探究其对PBDD/Fs生成的影响。结果表明:在500～900℃之间焚烧产生的PBDD/Fs随着温度的升高而降低,在500℃时达到最高值2255.78 pg TEQ/g,在900℃时达到最低值597.91 pg TEQ/g。这是由于随着温度的升高,PBDD/Fs不断被分解,因而PBDD/Fs的生成量不断减少。在氧气浓度为10%0%之间焚烧产生的PBDD/Fs随着氧气浓度的增加先增大后减小,在氧气浓度低于30%时,PBDD/Fs的生成量与氧气浓度呈正相关,氧气浓度为30%时PBDD/Fs的生成量达到最大值1300.39 pg TEQ/g;而后随着氧气浓度的增加,PBDD/Fs的生成量逐渐减小,此时氧气主要起提高燃烧效率和氧化生成的PBDD/Fs的作用。因此,为减少PBDD/Fs的生成,焚烧电子垃圾时应在高温、低氧的条件下进行。

关键词：电子垃圾溴代二噁英焚烧温度氧气浓度

电子垃圾处理过程中溴代二噁英污染问题研究进展

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江苏理工学院学报 2018年第2期24卷 1-7页

作者：莫世荣蒋佳敏毕承路周全法江苏理工学院化学与环境工程学院江苏常州213001

电子垃圾中含有大量的黑色金属、有色金属、贵重金属、塑料等可再生资源,被称为城市矿产,但是野蛮的电子垃圾处理模式却会带来严重的环境污染问题。从溴代二噁英污染角度,首先估算了全球及中国由于电子垃圾处理可能产生的二噁英总量,然... 详细信息

电子垃圾中含有大量的黑色金属、有色金属、贵重金属、塑料等可再生资源,被称为城市矿产,但是野蛮的电子垃圾处理模式却会带来严重的环境污染问题。从溴代二噁英污染角度,首先估算了全球及中国由于电子垃圾处理可能产生的二噁英总量,然后对目前国内外电子垃圾处理过程中溴代二噁英污染的来源、生成机理、污染情况及减控措施等方面的研究进展进行了文献总结,最后提出电子垃圾带来的二噁英污染问题的解决方法,以期能为国内相关研究领域提供借鉴。

关键词：电子垃圾溴代阻燃剂溴代二噁英

同位素稀释高分辨气相色谱/高分辨质谱测定溴代二噁英的色谱柱及条件

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同位素稀释高分辨气相色谱/高分辨质谱测定溴代二噁英的色谱柱及...

灰霾天气下北京海淀城区空气中溴代二恶英在不同粒径颗粒物上的分布特征研究

持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会

作者：陈晓莉江伟陈建芳山崎教正刘意成吴昌敏中持依迪亚(北京)环境研究所有限公司

1.引言多溴代二苯并-对-二噁英(PBDDs)与多溴代二苯并呋喃(PBDFs),简称为溴代二噁英(PBDD/Fs),与氯代二噁英(PCDD/Fs)具有相似的物理化学性质及生物毒性。电子废物热解和焚烧时就会产生PBDD/Fs,污染环境,当今PBDD/Fs已成为环境领域研究... 详细信息

1.引言多溴代二苯并-对-二噁英(PBDDs)与多溴代二苯并呋喃(PBDFs),简称为溴代二噁英(PBDD/Fs),与氯代二噁英(PCDD/Fs)具有相似的物理化学性质及生物毒性。电子废物热解和焚烧时就会产生PBDD/Fs,污染环境,当今PBDD/Fs已成为环境领域研究新热点。同位素稀释高分辨气相色谱/高分辨质谱(HRGC/HRMS)测定方法是业内认可的测定PCDD/Fs的方法[1],本文对同位素稀释HRGC/HRMS测定PBDD/Fs作了研究。同位素稀释HRGC/HRMS方法属于内标法,使用化合物相对于内标的相对响应因子(RRF)

关键词：同位素稀释气相色谱质谱分析溴代二噁英色谱柱

来源： cnki会议评论

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北京化工大学学报（自然科学版） 2018年第4期45卷 54-58页

作者：张宪石凤琼王博卉闫宏远河北大学公共卫生学院保定071002 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085

采用大气颗粒物分级采样器在同一地点连续采集灰霾天北京海淀城区空气样品,调研了空气中溴代二恶英(PBDD/Fs)的污染水平和在不同粒径颗粒物上的分布特征。研究结果表明:灰霾天城区空气样品中PBDD/Fs的质量浓度为1 535~6 053 fg/m3;PBDD... 详细信息

采用大气颗粒物分级采样器在同一地点连续采集灰霾天北京海淀城区空气样品,调研了空气中溴代二恶英(PBDD/Fs)的污染水平和在不同粒径颗粒物上的分布特征。研究结果表明:灰霾天城区空气样品中PBDD/Fs的质量浓度为1 535~6 053 fg/m3;PBDD/Fs的浓度随着颗粒物粒径(aerodynamic diameter,dae)的减小而增加,在d_(ae)溴代二苯并呋喃(PBDFs)为主,且其所占比例随颗粒物粒径的增加而减小,然而多溴代二苯并-对-二恶英(PBDDs)在不同粒径颗粒物上的分布差异性却不显著。

关键词：溴代二恶英颗粒物粒径分布空气污染