检索结果-南通市图书馆

作者：徐振凯浙江理工大学

学位级别：硕士

TEMPO由于其有着稳定性高、毒性小、催化速度快、选择性高等优点,被被广泛的用于醇的选择性氧化领域。但其本身成本较高,为了降低它的使用成本,常通过将TEMPO负载于一些非均相的载体上,以使得TEMPO可以循环利用以降低成本。非均相载体... 详细信息

TEMPO由于其有着稳定性高、毒性小、催化速度快、选择性高等优点,被被广泛的用于醇的选择性氧化领域。但其本身成本较高,为了降低它的使用成本,常通过将TEMPO负载于一些非均相的载体上,以使得TEMPO可以循环利用以降低成本。非均相载体在回收利用时十分方便快捷,这也是大家广泛使用它来进行回收利用的原因。但这些类型的非均相载体在体系中会影响催化剂的分散性,使得反应的有效碰撞几率降低从而这使得TEMPO的催化效率大幅度的下降。而采用相应的可溶性载体可以在很大程度上解决这个问题,但可溶性载体的回收又有着不小的问题。并且TEMPO催化的反应体系大多为水和DCM双相体系,对环境的污染较大。温敏聚合物是一类性质能随温度变化而发生突变的聚合物,主要分为LCST型和UCST型两种。其中LCST型表现为:当外界温度低于其转变温度LCST时,聚合物表现为亲水性,在水中能够形成均相体系,而当外界温度上升高于其转变温度LCST时,聚合物便表现出疏水性,在水中形成非均相体系;而UCST型则恰好相反。这使得以温敏聚合物为载体的催化剂可以兼具均相催化剂的高效性以及非均相催化剂的易回收性。本文通过RAFT聚合法控制温敏单体的聚合得到了分子量分布窄的温敏聚合物载体,并通过调控聚合物中不同单体的比例得到理想LCST的聚合物载体,后通过”click”化学法负载TEMPO。探究了其对醇的选择性氧化性能,并通过NMR、GPC、EPR、UV-Vis、GC-MS等方式表征了催化剂、其催化效果和回收效果。发现所制备的催化剂有着优异的催化性能,不论底物时芳香醇还是脂肪醇,并且保持着高选择性(99%左右);有着非常好的催化效果的同时(Tof:80h-1),它重复利用六次对催化效果没有任何影响,每次回收循环利用时催化剂损失仅3.70%。而为了使反应更为高效和绿色,我们将所制备的双亲性温敏聚合物作为表面活化剂,制备了胶束型纳米反应器,并通过表征发现其粒径约在530 nm左右。后在水相对其催化性能进行研究。发现其同样有着优异的催化性能,并对结构更加复杂、空间位阻更大的醇类也能在20 min内完全选择性氧化。同时它的催化速率Tof值提升至960 h-1,而催化剂的用量下降了 50.0%。此类催化剂重复使用至第七次效果才略有下降(从99%下降至92%),每次重复利用损失仅为4.30%。除此之外,为了进一步的提高TEMPO的利用率以及纳米反应器的稳定性,本文还以温敏聚合物为主体,制备了自组装型纳米反应器和单分子纳米反应器。发现自组装型纳米反应器在水相中对于反应有着更加优异的效果,其将反应时间缩短至5 min左右,Tof值提升至9600 h-1,催化剂用量降低至初始的10%,并且拥有比胶束型更为均匀的粒径分布;而单分子纳米反应器在水相中有着十分迅速的催化速度,其将反应时间缩短至1 min之内,Tof值上升至3.84×105 h-1,相比非均相催化剂提升了 300至数万倍。而催化剂使用量仅为初始的2.5%。并且拥有着更好的稳定性,在浓度变化60倍的情况下其粒径无大幅度改变。同时这两种类型的催化剂也都有着优异的可重复利用性。

关键词： TEMPO 温敏聚合物纳米反应器醇的选择性氧化水相催化

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温敏聚合物温敏性能研究综述

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浙江纺织服装职业技术学院学报 2010年第1期9卷 17-21页

作者：赵宝艳王瑄吴超浙江纺织服装职业技术学院浙江宁波315211

温敏聚合物由于其溶解度对温度的敏感性而引起了广泛的关注,但不同的使用环境需要不同的临界溶解温度,为了适应其应用的需要,开发了不同的调节临界溶解温度的方法。本文综述了温敏聚合物温敏性能的调节方法及其在不同领域的国内外研究现... 详细信息

温敏聚合物由于其溶解度对温度的敏感性而引起了广泛的关注,但不同的使用环境需要不同的临界溶解温度,为了适应其应用的需要,开发了不同的调节临界溶解温度的方法。本文综述了温敏聚合物温敏性能的调节方法及其在不同领域的国内外研究现状,并提出了其今后的研究方向。

关键词：温敏聚合物调节临界溶解温度

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温敏聚合物研究现状与进展综述

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浙江纺织服装职业技术学院学报 2009年第2期8卷 26-31页

作者：赵宝艳王瑄吴超浙江纺织服装职业技术学院浙江宁波315211

温敏聚合物由于其溶解度对温度的敏感性而引起了极大的关注。综述了温敏聚合物的分类及其在不同领域的国内外研究现状,并提出了其今后的研究方向。

关键词：温敏聚合物溶解度临界溶解温度

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温敏聚合物负载钯催化剂的制备及其催化性能

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浙江理工大学学报（自然科学版） 2019年第3期41卷 333-340页

作者：张硕华来玉周磊徐振凯陈涛王际平浙江理工大学先进纺织材料与制备技术教育部重点实验室杭州310018 浙江理工大学教育部生态染整工程技术研究中心杭州310018 浙江理工大学国家纺织与日用化学国际科技合作基地杭州310018

以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)和4-乙烯基三苯基膦(DPPS)为单体,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,通过溶液自由基聚合制备温敏聚合物P(NIPAAm-co-DPPS);然后将醋酸钯引入到P(NIPAAm-co-DPPS),并加入NaBH_4还原,可得到温敏聚合物负载钯催化剂P(... 详细信息

以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)和4-乙烯基三苯基膦(DPPS)为单体,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,通过溶液自由基聚合制备温敏聚合物P(NIPAAm-co-DPPS);然后将醋酸钯引入到P(NIPAAm-co-DPPS),并加入NaBH_4还原,可得到温敏聚合物负载钯催化剂P(NIPAAm-co-DPPS)Pd(0)。通过调控NIPAAm与DPPS的摩尔投料比,可得到一系列不同转变温度的温敏聚合物;利用~1H NMR、^(31)P NMR、GPC对温敏聚合物的结构进行表征,利用^(31)P NMR、XRD和TEM对所得催化剂进行表征,并通过TG对Pd含量进行分析;以水相中对硝基苯酚(4-NP)的还原为模型反应,研究温度、催化剂用量以及循环使用次数对催化性能的影响。结果表明:P(NIPAAm-co-DPPS)Pd(0)中Pd纳米粒子具有良好的分散性且含量为2.8 wt%;当温度低于其转变温度时该催化剂具有较高的催化活性,转化率较高,且在循环使用10次后,转化率仍保持在98%,而当温度高于其转变温度时转化率显著降低。

关键词：自由基聚合温敏聚合物负载型Pd催化剂对硝基苯酚还原

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温敏聚合物负载金属酞菁的制备及性能

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浙江理工大学学报（自然科学版） 2008年第2期25卷 127-131页

作者：刘凡吕汪洋冯桂华徐敏虹陈文兴浙江理工大学先进纺织材料与制备技术教育部重点实验室杭州310018

对氨基锌酞菁进行改性,并将其接枝到聚N-异丙基丙烯酰胺分子链上,制得一种新型的温敏性锌酞菁聚合物。与小分子氨基锌酞菁相比,所合成的锌酞菁聚合物能溶解于大多数有机溶剂和水,而且在水溶液中表现出良好的温敏性,其低临界溶解温度为3... 详细信息

对氨基锌酞菁进行改性,并将其接枝到聚N-异丙基丙烯酰胺分子链上,制得一种新型的温敏性锌酞菁聚合物。与小分子氨基锌酞菁相比,所合成的锌酞菁聚合物能溶解于大多数有机溶剂和水,而且在水溶液中表现出良好的温敏性,其低临界溶解温度为34.1℃。因此,该聚合物负载锌酞菁作为一种新型的催化剂有望实现均相催化,异相分离。

关键词：锌酞菁温敏聚合物接枝低临界溶解温度

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