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水系混合超级电容器先进电极材料与器件研究进展

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Science China Materials 2022年第1期65卷 10-31页

作者：桂秋月巴德良栗林坡刘文燚李园园刘金平 State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China School of Optical and Electronic Information Huazhong University of Science and TechnologyWuhan 430074China State Center for International Cooperation on Designer Low-carbon&Environmental Materials School of Materials Science and EngineeringZhengzhou UniversityZhengzhou 450001China

使用有毒、易燃有机电解液的传统电化学储能器件存在较大的安全隐患.相比之下,新型水系混合超级电容器(AHSCs)具有更高的安全性和环境友好性.AHSCs作为水系电池和水系超级电容器之间的桥梁,能够结合电池电极高的比容量和电容电极大功率... 详细信息

使用有毒、易燃有机电解液的传统电化学储能器件存在较大的安全隐患.相比之下,新型水系混合超级电容器(AHSCs)具有更高的安全性和环境友好性.AHSCs作为水系电池和水系超级电容器之间的桥梁,能够结合电池电极高的比容量和电容电极大功率和长寿命的优点,有望与电池系统结合使用或者完全替代电池系统.在过去的几十年中,研究者致力于开发先进的电极材料和设计结构新颖的水系混合电容器.然而,全电池搭配时电池型电极和电容型电极存在容量和动力学不匹配的问题.本文从电池电极、电容电极和新型电解质的概念设计三个方面综述了AHSCs的研究进展,讨论了具有“双离子”储能机制和非极性特性的多功能AHSCs,并进一步阐述了多价AHSCs(特别是锌离子AHSCs)的最新进展及有待解决的关键问题.最后,本文总结了AHSCs面临的挑战,并对未来构筑更高功率密度和多功能AHSCs器件的发展方向作出了展望.

关键词：混合超级电容器电池电极有机电解液混合电容器电池系统全电池高功率密度环境友好性

（Ni,Co）S正极微结构设计提高超级电容器的容量与倍率性能

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（Ni,Co）S正极微结构设计提高超级电容器的容量与倍率性能

作者：卫康陕西理工大学

学位级别：硕士

超级电容器具有着低成本和安全高效的特点,是易于广泛应用的电化学储能装置之一。用于超级电容器的硫化镍易于取得,拥有独特性质有利于降低制造成本和提升整体性能。针对硫化镍在充放电过程中易发生体积膨胀,破坏整体结构导致器件的容... 详细信息

超级电容器具有着低成本和安全高效的特点,是易于广泛应用的电化学储能装置之一。用于超级电容器的硫化镍易于取得,拥有独特性质有利于降低制造成本和提升整体性能。针对硫化镍在充放电过程中易发生体积膨胀,破坏整体结构导致器件的容量和倍率性能变差的问题。本文以硫化镍为研究对象,从控制微结构的角度入手,来提升超级电容器的整体性能,具体研究如下:（1）针对过去硫化镍超级电容器存在的制备复杂、耗能高的问题,提出了共沉淀耦合水热结晶的方法,获得了三维网状结构的NiS/Ni（OH）。通过微结构表征和电化学测试对材料特性进行研究,三维网状结构为氧化还原反应提供了活性位点和大量的中孔,这使得电解液更易与活性材料反应,从而大大提升了电极材料的比容量。在电流密度为1A·g时,比电容为1685 F·g,当电流密度升至5 A·g时,比电容保持为最高比电容的34.71%。并将NiS/Ni（OH）作为正极与活性炭共同组装成的扣式电池也具有着优异的电化学性能,在802 W·kg时,实现了31 Wh·kg的能量密度。（2）基于NiS/Ni（OH）应用于超级电容器时仍存在倍率性的提升空间的现状,对结构进行了进一步的设计优化,提出借助溶剂热法,利用异相成核的特点在NiS/Ni（OH）表面生长Co S得到了Co S@NiS/Ni（OH）纳米微球。对纳米微球进行了微结构表征和电化学测试,发现复合纳米微球在电流密度1 A·g时,比电容可达1922F·g,并且在电流密度20 A·g,仍能够保持最高比电容的65%。并将Co S@NiS/Ni（OH）作为正极与活性炭共同组装成扣式电池时,最大能量密度为40 Wh·kg,最大功率密度为16 k W·kg。与NiS/Ni（OH）相比,Co S@NiS/Ni（OH）不仅比电容大大提升,而且倍率性得到了明显的改善。同时组装的超级电容器的能量密度和功率密度也得到了一定的改善,改善出现可能归因于纳米微球的粗糙表面提供了大量的活性位点,以及不同离子间的协同效应和稳定的晶体结构使得电极材料在充放电过程中不易被破坏,从而使得材料的倍率性能得到了很大的提升。

关键词：混合超级电容器硫化镍倍率能量密度功率密度

碳亚微球电极材料的制备及混合超级电容器性能研究

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碳亚微球电极材料的制备及混合超级电容器性能研究

作者：马东威江苏大学

学位级别：硕士

随着气候变化日益严峻,国家“双碳”政策的实施,减少石油等化石燃料的消耗是各个行业必须面临的问题。开发可持续能源被认为是解决问题的有效策略。由于超级电容器具有瞬间的电荷存储和输出,较高的能量密度以及优秀的长循环寿命,受到了... 详细信息

随着气候变化日益严峻,国家“双碳”政策的实施,减少石油等化石燃料的消耗是各个行业必须面临的问题。开发可持续能源被认为是解决问题的有效策略。由于超级电容器具有瞬间的电荷存储和输出,较高的能量密度以及优秀的长循环寿命,受到了人们广泛的关注。随着人们对超级电容器性能要求越来越高,开发性能更为优异、能量密度更高的混合型超级电容器成为当今研究的重点。作为混合型超级电容器的重要组成部分,电极材料对混合型超级电容器的性能起着极其重要的作用。在本论文中,我们采用聚合反应以及后续的煅烧处理制备了均匀分散的N、S共掺杂亚微球结构的多孔碳材料(NSC)。以NSC为基底,在其表面负载一系列功能纳米材料,包括NiP超薄纳米片,FeO纳米粒子以及磷酸根修饰的CoS纳米粒子。同时,以NSC及其复合材料为电极,构筑了NSC//NSC、NSC/NiP//NSC、P-NSC/CoS//NSC/FeO超级电容器器件,并系统的研究了各种电极及器件的电化学性能,主要研究内容如下:1.采用一种简便的两步法合成出N、S共掺杂的多孔碳亚微球(NSC)。由于NSC亚微球表面丰富的杂原子掺杂以及大量的亚纳米孔(电容,并且10000次循环后比电容未发生衰减。我们以NSC为电极,构筑了对称型超级电容器,并且研究了其在碱性和中性电解质下的电化学性能。在6 M KOH电解质中,NSC//NSC器件在443.3 W kg的功率密度下能量密度达到8.3 Wh kg。以1 M NaSO为电解质,NSC//NSC在功率密度为674.1 W kg时具有高达20.9 Wh kg的优异能量密度。这项研究表明,NSC亚微米球为对称型超级电容器的构筑提供了可行的思路。2.以NSC亚微球为基底,采用一步溶剂热法在其表面原位生长碱式碳酸镍(NCH)纳米片,再通过热磷化进一步处理使其转化为NSC/NiP复合材料。获得的NSC/NiP复合材料具有较高的电化学性能,在1 A g的电流密度下拥有819C g的电化学容量,在10 A g电流密度下10000次循环后电化学容量保持率为83.2%。此外,我们以NSC亚微球为负极,NSC/NiP复合材料为正极组装了NSC/NiP//NSC混合超级电容器器件。该器件在757 W kg的功率密度下具有51.3 Wh kg的最大能量密度。并且在5 A g电流密度下10000次循环后,电容保持率为82.4%。由此说明NSC/NiP复合材料在混合超级电容器领域具有一定的应用前景。3.采用一步溶剂热法在NSC亚微球表面生长CoS纳米粒子,经热磷化处理获得了NSC负载的磷酸根修饰CoS纳米粒子(P-NSC/CoS)复合材料。研究表明,磷酸根修饰可显著提高NSC/CoS复合材料的电化学性能。作为超级电容器正极材料,P-NSC/CoS复合材料在1 A g的电流密度下具有436.5 C g的电化学容量,在10000次循环后容量保持率为91.5%。此外,以NSC亚微球为载体,通过一步溶剂热法以及后续的退火处理制备了NSC负载的FeO纳米粒子(NSC/FeO)复合材料,FeO纳米粒子的粒径仅为几纳米。作为超级电容器负极材料,NSC/FeO复合材料1 A g时具有433 F g的单位比电容,且在10000次循环后电容保持率为初始的100.6%。最为重要的是,以P-NSC/CoS复合材料为正极,NSC/FeO为负极,构筑的混合超级电容器在873.6 W kg时具有64.3Wh kg的优异能量密度,充放电循环10000次电容保持率为94.2%。由此可见,获得的NSC/FeO、P-NSC/CoS复合材料在能源存储领域具有潜在的应用价值。

关键词：碳亚微球杂原子掺杂复合材料混合超级电容器能量密度

纤维状锌离子混合超级电容器正极材料制备及其性能研究

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纤维状锌离子混合超级电容器正极材料制备及其性能研究

作者：邓燕桂林理工大学

学位级别：硕士

纤维状超级电容器(FSC)因其高功率密度、长循环寿命等优势而备受关注,但存在能量密度偏低的问题,本论文针对其目前存在的不足,基于混合电容器可兼具高能量密度和高功率密度的设计思路,通过赝电容材料增强的纤维状柔性电极,并将其组装成... 详细信息

纤维状超级电容器(FSC)因其高功率密度、长循环寿命等优势而备受关注,但存在能量密度偏低的问题,本论文针对其目前存在的不足,基于混合电容器可兼具高能量密度和高功率密度的设计思路,通过赝电容材料增强的纤维状柔性电极,并将其组装成为准固态柔性纤维状锌离子混合电容器(QFFZIHSC)。实验中分别选用柔性碳纤维绳(CFY)和不锈钢纱线(SSY)为集流体,采用电化学沉积法和水热法在集流体表面制备导电聚合和金属氧化物等赝电容材料,对制备获得的电极和器件进行结构和性能分析。论文主要内容如下:(1)采用水热法制备LiVO·1.8HO(CFY@LiVO·1.8HO)包覆碳纤维绳电极,研究了水热时间对电极形貌和电化学性能的影响。结果表明,水热时间6 h时,获得的电极LHV-6具有最佳的电化学性能。以LHV-6电极为正极,表面电化学沉积了Zn的碳纤维绳为负极(CFY@Zn),聚丙烯酰胺/Zn SO(PAM/Zn SO)凝胶为电解质,组装为QFFZIHSC,该电容器工作电压达1.5 V,最高比容量2.20 m Ah/cm,最大能量密度为1.65 m Wh/cm,1000次充/放电循环后电容保持率为85.9%,2000次弯折后电容保持率为84.5%。(2)采用电化学沉积法制备不锈钢纱线@聚吡咯(SSY@PPy)电极,研究了电化学沉积时间对PPy电极形貌和电化学性能的影响。结果表明,在1.5 V恒压下沉积时间为70 min,获得的SSY@PPy-70电极的电化学性能最佳。以SSY@PPy-70电极为正极,Zn丝作为负极,明胶/Zn SO凝胶作为电解质组装成QFFZIHSC。该电容器工作电压达1.8 V,最高比容量为43 m Ah/g,最大能量密度为38.7 Wh/kg,1000次充/放电循环后仍具有83%的电容保持率,在1000次弯折后仍具有88.4%的电容保持率。(3)采用两步电化学沉积法制备出被聚4-氨基苯酚(PPAP)和聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)包覆的碳纤维绳电极(CFY@PEDOT@PPAP),研究不同沉积时间的PEDOT与对电极电化学性能的影响。结果表明,PEDOT沉积时间为16min时,获得的CFY@PEDOT@PPAP-16电极具有最佳的电化学性能。以CFY@PEDOT@PPAP-16为正极,CFY@Zn为负极,PAM/Zn SO凝胶作为电解质,组装成QFFZIHSC。该电容器工作电压达1.8 V,最大比容量为222.9 m Ah/g,最大能量密度为180.5 Wh/kg,3000次充/放电循环后具有54%的电容保持率,1000次弯折循环仍有60.4%的电容保持率。

关键词：锌离子混合超级电容器导电聚合物赝电容

过渡金属硫化物基混合超级电容器电极材料的制备及电化学性能研究

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过渡金属硫化物基混合超级电容器电极材料的制备及电化学性能研究

作者：李珊珊山东大学

学位级别：硕士

全球能源转型与低碳化发展对储能技术提出了更高的要求,开发安全、稳定、高效的新型能源储存设备势在必行。由电池型电极和电容型电极匹配而成的混合超级电容器具备比电池更高的功率密度、比超级电容器更高的能量密度,以及长循环寿命、... 详细信息

全球能源转型与低碳化发展对储能技术提出了更高的要求,开发安全、稳定、高效的新型能源储存设备势在必行。由电池型电极和电容型电极匹配而成的混合超级电容器具备比电池更高的功率密度、比超级电容器更高的能量密度,以及长循环寿命、高安全性和低成本等多方面优势,是最具发展潜力的电化学储能装置之一。然而,较低的能量密度阻碍了混合超级电容器的商业化进程。过渡金属硫化物具有高理论比容量、高氧化还原活性、多样化的结构和较高的导电性,用于混合超级电容器电池型电极能够有效提升器件的能量密度。然而,过渡金属硫化物在电化学反应中的体积效应和缓慢的动力学导致器件的循环稳定性和倍率性能较差。本文通过优化成分、调控结构和构筑复合材料等策略改善了过渡金属硫化物的电化学性能,探究了材料的成分、结构、形貌与电化学性能之间的关系,分析了电极的储能机理,评估了由过渡金属硫化物基正极和还原氧化石墨烯基负极组成的混合超级电容器的电化学性能。主要研究内容如下:（1）通过两步温和的室温反应制备了生长在泡沫镍上的NiCo-MOF@PBA纳米片前驱体,经过煅烧和水热硫化得到三明治状Co-Ni3S2纳米片阵列。三明治状结构赋予Co-Ni3S2电极更高的比表面积、更丰富的离子扩散通道和更强的结构稳定性,Co掺杂提高了电极的电化学活性,无粘结剂的原位生长方式增强了电极的机械稳定性。巧妙的设计使Co-Ni3S2电极具有卓越的倍率性能和高的比容量（电流密度为1 A g-1,比容量为1102 C g-1）,扩散控制与表面控制在储能过程中的贡献相当。Co-Ni3S2//RGO混合超级电容器具有卓越的电化学性能,实现了 66.1 Wh kg-1的最大能量密度、100.1%的容量保持率（循环10000圈）和98.8%的库伦效率。（2）通过室温共沉淀法、阳离子交换刻蚀、高温碳化及退火硫化合成了负载超薄碳纳米片和NiS2/CoS2纳米颗粒的碳纳米笼复合材料。多维纳米结构和多级孔道特征促进了电极的电化学反应活性和电荷转移速率,三维N/S共掺杂碳纳米笼基体增强了电极的导电性和结构稳定性,NiS2/CoS2异质结构纳米颗粒丰富了电极的氧化还原反应。NiS2/CoS2@C电极具有优异的电化学性能,在1 Ag-1的电流密度下,电极的比容量高达1373 C g-1,循环10000圈后比容量保持初始容量的100%以上,其储能过程以扩散控制为主。NiS2/CoS2@C//RGO混合超级电容器实现了超高的能量密度（63.3 Whkg-1）、功率密度（16 kW kg-1）和循环稳定性（13000圈,容量保持率98%）。本文通过优化制备工艺得到了形貌、结构可控的过渡金属硫化物基电极材料,论证了过渡金属硫化物作为高性能电极材料的可行性,为高能量密度混合超级电容器的开发提供了有效途径。

关键词：混合超级电容器能量密度过渡金属硫化物电极材料多维纳米结构电化学性能

基于ZnxMnO2-CNTs材料的混合超级电容器及其光储一体化研究

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基于ZnxMnO2-CNTs材料的混合超级电容器及其光储一体化研究

作者：任丹红天津理工大学

学位级别：硕士

由于生活水平的日益提高,人们开始对能源使用有更高的要求,太阳能逐渐成为最受欢迎的新能源。然而,由于光伏发电具备的不确定因素较多,必须额外增加储能设备,才能够使得光伏储能一体化系统工作稳定。混合超级电容器性能优越,且能量存储... 详细信息

由于生活水平的日益提高,人们开始对能源使用有更高的要求,太阳能逐渐成为最受欢迎的新能源。然而,由于光伏发电具备的不确定因素较多,必须额外增加储能设备,才能够使得光伏储能一体化系统工作稳定。混合超级电容器性能优越,且能量存储能力出众。因此,本文针对混合超级电容器的材料、性能展开研究,并搭建了光伏储能一体化系统。除此之外,还对光伏太阳能电池板的性能、充电电路模块以及具体的应用模块展开研究。本文首先从电极材料出发,通过水热法制备ZnMnO,将其与CNTs进行混合,构建了具备纠缠形态、导电性良好且电化学结构稳定的新型阴极材料ZnMnO-CNTs。经过与阳极材料活性炭的容量匹配,配置出功率密度高达1800W kg,能量密度达30.4Wh kg的混合超级电容器储能器件,经过6000次循环后,比容量仍可高达97.5%。之后,为了研究光伏储能一体化系统中太阳能电池的等效模型和输出特性,本文利用MATLAB/Simulink仿真软件对其进行模型仿真,并了解到太阳能光伏电池的输出特性会受到光照强度和温度变化的影响。然后根据该工作特点,以及混合超级电容器储能器件的充电方式,搭建了光伏储能一体化系统。该系统中的光伏太阳能电池不仅能够直接为LED应用模块供能,同时还能为储能器件模块进行充电,以备LED应用模块在光线强度较弱的情况下也可实现照明功能。

关键词：光伏储能发电混合超级电容器太阳能光伏电池 ZnxMnO2-CNTs

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混合超级电容器用锂离子电池材料的进展

电池 2007年第5期37卷 404-406页

作者：周邵云李新海王志兴郭华军中南大学冶金科学与工程学院湖南长沙410083

综述了锂离子电池正极材料(LiCoO2,LiMn2O4)、负极材料(石墨,Li4Ti5O12,TiO2)和电解质锂盐(LiPF6,LiBF4,LiClO4)用于混合超级电容器领域的研究进展。

关键词：混合超级电容器锂离子电池正极材料负极材料锂盐

NiS/Ni_(3)S_(2)@NiWO_(4)纳米阵列用于构造能量密度创新高的全固态混合超级电容器

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Science China Materials 2021年第4期64卷 852-860页

作者：陈方帅崔晓亚刘畅崔柏桦窦树明许洁刘丝靓张鸿邓意达陈亚楠胡文彬 School of Materials Science and Engineering Key Laboratory of Advanced Ceramics and Machining Technology of Ministry of EducationTianjin Key Laboratory of Composite and Functional MaterialsTianjin UniversityTianjin 300072China Center for Programmable Materials School of Materials Science and EngineeringNanyang Technological UniversitySingapore 639798Singapore Joint School of National University of Singapore and Tianjin University International Campus of Tianjin UniversityFuzhou 350207China

混合型纳米电极材料的合理设计及合成对于其不同的应用具有重要意义,尤其是对于可用于下一代电动汽车和电子设备供电的高效纳米结构超级电容器(SCs)储能器件.本文报道了一种简便可控合成核-壳Ni_(3)S_(2)@NiWO_(4)纳米阵列的方法,并将... 详细信息

混合型纳米电极材料的合理设计及合成对于其不同的应用具有重要意义,尤其是对于可用于下一代电动汽车和电子设备供电的高效纳米结构超级电容器(SCs)储能器件.本文报道了一种简便可控合成核-壳Ni_(3)S_(2)@NiWO_(4)纳米阵列的方法,并将其用于混合超级电容器的独立电极.在5 mA cm^(-2)的条件下,所制备的Ni_(3)S_(2)@NiWO_(4)独立电极表现出高达2032μA h cm^(-2)的面积容量;即使电流密度增至50 mA cm^(-2),其容量保留率仍为63.6%.更重要的是,在功率密度为3.128 mW cm^(-2)时,该Ni_(3)S_(2)@NiWO_(4)纳米阵列混合超级电容器仍表现出1.283 mW h cm^(-2)的最大能量密度;而在能量密度为0.753 mW h cm^(-2)时,该超级电容器表现出的最大功率密度为41.105 mW cm^(-2).此外,该混合超级电容器在连续10,000次循环后仍能保持89.6%的原始容量,从而进一步证明其优异的稳定性.本研究为合理设计各种核壳金属纳米结构提供了便捷途径,有助于促进其在高性能储能器件领域的广泛应用.

关键词：混合超级电容器储能器件纳米电极材料能量密度纳米阵列设备供电金属纳米结构电动汽车

纳米Fe_3O_4-活性炭混合超级电容器电化学性能的研究

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无机材料学报 2008年第6期23卷 1193-1198页

作者：杜嬛王成扬陈明鸣焦旸天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

研究了以纳米Fe_3O_4和活性炭(AC)为电极材料的超级电容器.以FeSO_4·7H_2O和氨水为原料,采用微波法制备出平均粒径为36nm的Fe_3O_4纳米粒子.组装了以6mol/L KOH溶液为电解液的Fe_3O_4/KOH/Fe_3O_4、AC/KOH/AC、Fe_3O_4/KOH/AC三种类型的模拟电容器.用循环伏安、恒流充放电和交流阻抗法对电容器进行了电化学性能测试.结果发现,混合电容器的工作电压可达到1.2V.电流密度为0.5mA/cm^2时,正/负极质量比为1.5的Fe_3O_4/KOH/AC电容器的能量密度达到9.25Wh/kg,与AC/KOH/AC电容器相比,能量密度提高了53.4%.

关键词：纳米Fe3O4 活性炭混合超级电容器准电容能量密度