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Sn修饰的猝冷骨架NiMo催化剂上的乙二醇液相重整制氢

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催化学报 2009年第7期30卷 595-600页

作者：褚娴文刘俊乔明华庄继华范康年张晓昕宗保宁复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室上海200433 中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院北京100083

以猝冷法制备了三元Ni47.8Mo2.2Al50合金,经碱处理活化抽Al及SnCl2修饰,得到了Sn修饰的猝冷骨架Ni-Mo催化剂(RQ SnxNiMo).结果表明,Sn的修饰对催化剂的组成、织构、结构及表面活性位均有显著的影响.将该催化剂应用于乙二醇液相重整反应... 详细信息

以猝冷法制备了三元Ni47.8Mo2.2Al50合金,经碱处理活化抽Al及SnCl2修饰,得到了Sn修饰的猝冷骨架Ni-Mo催化剂(RQ SnxNiMo).结果表明,Sn的修饰对催化剂的组成、织构、结构及表面活性位均有显著的影响.将该催化剂应用于乙二醇液相重整反应中,发现Sn的加入使H2选择性大幅度提高.在RQ Sn10NiMo催化剂上,在乙二醇高转化率下,H2选择性达到98.7%,且有效抑制了烷烃的生成.结合催化剂的表征及反应动力学结果,讨论了Sn对猝冷骨架NiMo催化剂的修饰作用.

关键词：猝冷合金镍钼锡乙二醇液相重整制氢

Sn修饰的Ni/γ-Al_2O_3催化乙二醇液相重整制氢

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石油化工 2013年第7期42卷 724-729页

作者：邱爱玲邵丽丽南化集团研究院江苏南京210048

通过湿浸渍法制备了一系列Ni与Sn摩尔比不同的NiSn/γ-Al2O3催化剂,将该催化剂用于乙二醇液相重整制氢反应。实验结果表明,Ni与Sn摩尔比为42的NiSn-42/γ-Al2O3催化剂表现出最佳的活性和H2选择性,乙二醇转变为气体产物的转化率和H2选择... 详细信息

通过湿浸渍法制备了一系列Ni与Sn摩尔比不同的NiSn/γ-Al2O3催化剂,将该催化剂用于乙二醇液相重整制氢反应。实验结果表明,Ni与Sn摩尔比为42的NiSn-42/γ-Al2O3催化剂表现出最佳的活性和H2选择性,乙二醇转变为气体产物的转化率和H2选择性分别为65.4%和88.4%;Sn的加入使H2选择性大幅提高;随Sn修饰量的增大,催化剂的活性先增加后降低。表征结果显示,适量Sn修饰到Ni/γ-Al2O3催化剂上能促进Ni的分散;NiSn-42/γ-Al2O3催化剂比其他催化剂具有更大的活性比表面积,因此显示出较佳的活性。同时考察了NiSn-42/γ-Al2O3催化剂的稳定性,实验结果表明,NiSn-42/γ-Al2O3催化剂达到稳态时能保持初活性的34%,重整过程中Ni晶粒的长大和团聚是该催化剂失活的主要原因。

关键词：镍-锡 γ-氧化铝催化剂乙二醇制氢液相重整

新型Ni催化剂上的乙二醇液相重整制氢反应研究

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新型Ni催化剂上的乙二醇液相重整制氢反应研究

作者：朱玲君复旦大学

学位级别：硕士

乙二醇液相重整反应(Aqueous Phase Reforming,APR)是一条极具发展潜力的制取H和低碳烷烃等替代能源的新路线。Ni催化剂不但价格低廉,而且具有较强的C-C键断裂能力和较高的水煤气变换反应活性,所以Ni催化剂在APR反应中的应用受到了催化... 详细信息

乙二醇液相重整反应(Aqueous Phase Reforming,APR)是一条极具发展潜力的制取H和低碳烷烃等替代能源的新路线。Ni催化剂不但价格低廉,而且具有较强的C-C键断裂能力和较高的水煤气变换反应活性,所以Ni催化剂在APR反应中的应用受到了催化工作者的广泛关注。本文系统研究了一种新的催化剂制备方法对Ni催化剂催化性能的影响。采用制备传统Raney Ni催化剂用量的1/10的碱抽提Raney Ni-Al合金,得到了一种新型的不易着火的NP Ni催化剂(Non-pyrophoric Ni)。表征结果显示,NP Ni催化剂主要由金属态的Ni以及水铝矿和三羟铝石等Al(OH)物相组成,该催化剂可以看成是Ni-Al(OH)复合催化剂。在乙二醇液相重整反应100h后,催化剂中的水铝矿和三羟铝石转变成片状的薄水铝石,同时Ni晶粒增大并且金属态的Ni部分发生氧化生成Ni(OH)。在相同的反应条件下,由于水合氧化铝对Ni晶粒的稳定作用,在NP Ni催化剂上乙二醇转变成气体产物的转化率比之Raney Ni催化剂高40-52%。在NP Ni催化剂上具有较高的H选择性,并且气体产物中的CO浓度较低,是因为水合氧化铝的存在有利于水的活化解离从而促进了水煤气变换反应。采用与NP Ni催化剂相同的制备方法抽提急冷Ni-Al合金,得到了NPRQ Ni(Non-pyrophoric Rapidly Quenched Ni)催化剂。在乙二醇液相重整反应中,由于NPRQ Ni催化剂具有较高的活性比表面,在NPRQ Ni催化剂上的催化活性比之RQNi催化剂提高了一倍;由于水合氧化铝对NPNi催化剂的稳定作用等抑制了Ni催化剂的氧化和流失,使得NP Ni催化剂在反应100h后仍能保持82%的初活性。采用浸渍法对NP Ni催化剂进行修饰,得到了NP NiSn催化剂。Sn修饰有利于H的生成,在NP NiSn催化剂上,当乙二醇液相重整反应达到稳态时,H选择性可达85%,比之Raney Ni催化剂上升了80%左右。H-TPD表征结果表明,添加Sn修饰后,NP NiSn催化剂中出现了新的活性位,而这些活性位可能是导致H选择性上升的主要原因。在乙二醇液相重整反应中,以KOH作为CO的吸收剂,采用一步法制取得到不含CO和CO的高纯H。在乙二醇水溶液中添加KOH可以明显提高H的TOF值而降低烷烃的TOF值。当KOH的浓度为2 mol L时,H的得率上升至151%,接近理论得率(167%),气体产物中H的含量可达到98%以上,其余气体为甲烷。这是因为K元素的存在有利于水煤气变换反应以及KOH吸收了CO,从而促进了水煤气变换反应。KOH的添加还可以明显提高NP Ni催化剂的稳定性,在反应36h后,乙二醇的转化率仍为100%,比之反应刚开始时的转化率几乎没有变化;乙二醇转变成气体产物的转化率为90%,比之反应刚开始时只降低了5%。催化剂稳定性的提高可归因于K元素对Ni催化剂的稳定作用抑制了Ni晶粒的长大。

关键词：生物质液相重整乙二醇氢气不易着火 Raney Ni 急冷Ni Sn 一步法

Ru/C催化液相重整产氢及木质素选择性氢解耦合体系研究

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Ru/C催化液相重整产氢及木质素选择性氢解耦合体系研究

作者：李昊天华南理工大学

学位级别：硕士

近年来,为了改善能源结构以降低对化石能源的依赖,研究者们致力于可再生能源的开发利用。在可再生能源领域中,生物质资源作为唯一含固定碳的可再生资源进入科学家的视野。木质素是生物质重要组分之一,不仅是自然界中来源广泛的芳香族高... 详细信息

近年来,为了改善能源结构以降低对化石能源的依赖,研究者们致力于可再生能源的开发利用。在可再生能源领域中,生物质资源作为唯一含固定碳的可再生资源进入科学家的视野。木质素是生物质重要组分之一,不仅是自然界中来源广泛的芳香族高分子聚合物,而且含有大量羟基、醛基等多种官能团,经催化解聚可获得多种高附加值化学品。但是传统的木质素加氢解聚需要使用外加氢源,解聚条件苛刻,且存在木质素转化率低,产物选择性差等技术难题。鉴于此,本文旨在通过对液相重整产氢体系研究的基础上,设计并构建液相重整中溶剂产氢-木质素氢解的耦合体系,实现无外加氢源条件下的木质素选择性解聚,并结合木质素模型化合物的解聚行为进一步阐述其解聚机理。本论文的主要内容如下:(1)以甲醇与水作为反应物,研究其液相重整产氢的性能。使用GC-TCD检测气体组成,并采用RK实际气体方程结合内标法对气体产物进行定量分析,探究了不同催化剂在液相重整反应中的催化活性。结果表明,重整催化剂产氢活性按以下顺序排列:Pt/C>Ru/C>Cu/C>Pd/C>Ni/C>Co/C,上述数据表明所选催化剂具备重整制氢能力。(2)构建了甲醇/水重整产氢与木质素加氢的耦合体系,考察上述催化剂在液相重整产氢和木质素选择性加氢解聚的耦合性能。在优化反应条件下(250℃,4 h,1.0 MPa Ar,甲醇:水=4:1),Ru/C催化剂表现出优异的催化活性,木质素转化率为89.3%,挥发性产物收率为22.3 wt.%,主产物4-乙基苯酚收率为8.7 wt.%。原生/再生木质素的表征结果对比分析发现,H结构单元转化和p CA键断裂是4-乙基苯酚收率高的重要原因。同时,发现改变反应条件能够影响体系产氢量,促进不饱和产物向饱和产物的转化,进而实现产物的高收率和高选择性。(3)以含β-O-4型连接键的木质素模型化合物4-甲氧基-α-[(2-甲氧基苯氧基)甲基]-苯甲醇为反应底物,探究其特征键在Ru/C催化产氢-加氢耦合体系中的活化与断裂行为。结果表明,在优化条件(1.0 MPa Ar,210℃,4 h)下,Ru/C催化β-O-4型模型化合物加氢解聚分别可获得收率为85.5%和98.2%的4-乙基苯甲醚和愈创木酚。同时,通过产物的转化结果分析,该体系中木质素模型化合物氢解反应路径为:先进行C-O键的断裂,然后侧链上的羟基进行消去反应,继而发生双键加成反应得到饱和产物。

关键词：液相重整氢解木质素 Ru/C 酚类化合物解聚机理

催化剂制备方法对甘油液相重整制氢反应的影响

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工业催化 2012年第4期20卷 22-25页

作者：江涛韩林芯于恺董朝辉王轲李涛曹发海华东理工大学化工学院上海200237

能源紧缺和环境问题已成为全世界关注的话题,开发利用可再生的清洁能源备受关注,甘油水溶液催化重整制氢是一条资源利用生态化的工艺路线。分别采用共沉淀法和浸渍法制备了NiCoAl复合氧化物催化剂,并采用XRD、比表面积及热分析等对催化... 详细信息

能源紧缺和环境问题已成为全世界关注的话题,开发利用可再生的清洁能源备受关注,甘油水溶液催化重整制氢是一条资源利用生态化的工艺路线。分别采用共沉淀法和浸渍法制备了NiCoAl复合氧化物催化剂,并采用XRD、比表面积及热分析等对催化剂进行结构表征,结合甘油液相重整制氢中催化剂活性测试结果表明,共沉淀法制得的NiCoAl复合氧化物催化剂的活性较好,较适宜的焙烧温度为550℃。

关键词：催化化学甘油液相重整制氢 NiCoAl复合氧化物催化剂

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新型镍催化剂上的乙二醇液相重整反应研究

新型镍催化剂上的乙二醇液相重整反应研究

催化剂制备工艺对甘油液相重整制氢反应催化性能的影响

第十四届全国催化学术会议

作者：朱玲君闫世润褚娴文乔明华范康年上海市分子催化和功能材料重点实验室复旦大学化学系

以生物质等可再生资源为原料制取燃料的研究越来越受到人们的广泛关注。液相催化重整(APR)[1,2]是一个绿色的制取燃料的过程,反应所用的原料是源自于生物质的含氧碳氢化合物,如乙二醇、甘油、葡萄糖和山梨醇等。该反应能够在较低的温度(... 详细信息

以生物质等可再生资源为原料制取燃料的研究越来越受到人们的广泛关注。液相催化重整(APR)[1,2]是一个绿色的制取燃料的过程,反应所用的原料是源自于生物质的含氧碳氢化合物,如乙二醇、甘油、葡萄糖和山梨醇等。该反应能够在较低的温度(00 K)、较低的压力(1.5-5.0 MPa)下一步反应得到H2和低碳烷烃等燃料,产物气体CO含量低(500 ppm以下),比之烃类化合物在多个反应器中进行的水蒸汽重整来说更方便,条件更温和,能量利用率也更高。

关键词：镍催化剂乙二醇液相重整

来源： cnki会议评论

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催化剂制备工艺对甘油液相重整制氢反应催化性能的影响

一种高效催化山梨醇液相重整为C6碳氢化合物的方法

第八届全国工业催化技术及应用年会

作者：韩林芯于恺董朝辉王轲李涛曹发海华东理工大学化工学院

甘油水溶液催化重整制氢是一条资源利用生态化的工艺路线。分别采用共沉淀法和浸渍法制备了NiCoAl复合氧化物催化剂,并采用XRD、比表面积及热分析等对催化剂进行了结构表征,结合催化剂对甘油液相重整制氢活性测试结果表明,共沉淀法所制... 详细信息

甘油水溶液催化重整制氢是一条资源利用生态化的工艺路线。分别采用共沉淀法和浸渍法制备了NiCoAl复合氧化物催化剂,并采用XRD、比表面积及热分析等对催化剂进行了结构表征,结合催化剂对甘油液相重整制氢活性测试结果表明,共沉淀法所制得的NiCoAl复合氧化物催化剂活性较好,适宜的焙烧温度为550℃。

关键词：甘油液相重整制氢

来源： cnki会议评论

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乙醛醋酸化工 2019年第11期 49-49页

一种高效催化山梨醇液相重整为C6碳氢化合物的方法,属于生物质重整催化领域,采用氢气置换反应釜的空气并填充反应釜调节压力,加入底物山梨醇的质量分数为10~30wt%,采用含Ni催化剂,催化剂加入量与所加山梨醇质量比为0.5:1~6:1,反应温度为... 详细信息

一种高效催化山梨醇液相重整为C6碳氢化合物的方法,属于生物质重整催化领域,采用氢气置换反应釜的空气并填充反应釜调节压力,加入底物山梨醇的质量分数为10~30wt%,采用含Ni催化剂,催化剂加入量与所加山梨醇质量比为0.5:1~6:1,反应温度为130~240℃,反应压力为0.5~2MPa,反应时间为1~24h,反应溶剂为超纯水;含Ni催化剂为由均分散的金属活性中心纳米颗粒和水滑石煅烧所得的氧化物和尖晶石组成,金属活性中心为Ni或NiCu中的至少一种。

关键词：山梨醇高效催化 C6 液相重整碳氢化合物

猝冷骨架Ni催化剂在乙二醇液相催化重整制氢反应中的性能研究

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石油化工 2005年第Z1期34卷 440-442页

作者：谢福中卜娟闫世润乔明华宗保宁张晓昕上海市分子催化与创新材料重点实验室复旦大学化学系上海200433 上海市分子催化与创新材料重点实验室复旦大学化学系上海200433 上海市分子催化与创新材料重点实验室复旦大学化学系上海200433 上海市分子催化与创新材料重点实验室复旦大学化学系上海200433 石油化工科学研究院北京100083 石油化工科学研究院北京100083

将猝冷法制备的Ni50Al50合金经碱处理活化得到猝冷骨架Ni(RQ Ni)催化剂,以ICP-AES、N2物理吸附、XRD、H2-TPD、SEM等手段对合金及催化剂的物化性质进行了表征.与Raney Ni相比,猝冷骨架Ni催化剂残留了较多的Ni2Al3相,有更小的比表面,更... 详细信息

将猝冷法制备的Ni50Al50合金经碱处理活化得到猝冷骨架Ni(RQ Ni)催化剂,以ICP-AES、N2物理吸附、XRD、H2-TPD、SEM等手段对合金及催化剂的物化性质进行了表征.与Raney Ni相比,猝冷骨架Ni催化剂残留了较多的Ni2Al3相,有更小的比表面,更高的平均孔径和孔体积,更大的平均粒径和晶胞参数.将催化剂用于乙二醇液相催化重整制氢反应,发现RQ Ni比Raney Ni更易生成烷烃,而生成CO含量较低.结合表征结果,讨论了RQ Ni与Raney Ni在反应中催化行为的区别.

关键词：猝冷合金Ni-Al Raney Ni 液相重整乙二醇制氢