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改性阳极沉积物微生物燃料电池的运行特性及微生物群落特征

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改性阳极沉积物微生物燃料电池的运行特性及微生物群落特征

作者：朱轩亿哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

沉积物微生物燃料电池(Sediment Microbial Fuel Cell,SMFC)作为能够同时实现能量供给和生物修复的装置,可借助微生物降解环境中的污染物并将化学能直接转化为电能。作为产电微生物的载体,阳极材料能在一定程度上影响其表面微生物群落结... 详细信息

沉积物微生物燃料电池(Sediment Microbial Fuel Cell,SMFC)作为能够同时实现能量供给和生物修复的装置,可借助微生物降解环境中的污染物并将化学能直接转化为电能。作为产电微生物的载体,阳极材料能在一定程度上影响其表面微生物群落结构,进而影响电池性能。因此,探讨不同阳极与其表层微生物群落间的内在联系可为优化SMFC系统性能提供微生物层面的理论依据。本文开展了导电聚合物(聚吡咯、聚苯胺、聚噻吩)改性电极、金属氧化物(二氧化锰、氧化镍、四氧化三钴)改性电极以及复合改性电极(聚吡咯@四氧化三钴)在SMFC中的运行特性及其微生物群落结构的研究。主要研究结果如下:首先,通过恒电流沉积法分别制备了聚吡咯、聚噻吩、聚苯胺改性石墨板电极。以三种导电聚合物改性电极为阳极构建的SMFC最大输出功率密度分别为221.36m W/m、212.74 m W/m、209.36 m W/m。与空白石墨板(127.61 m W/m)相比,聚吡咯改性电极的最大输出功率密度提高了73.47%,表现出最佳的产电性能和长期运行稳定性。高通量测序结果表明:经电极的定向选择后,不同阳极表面的产电微生物群落结构出现显著差异。在门水平下,脱硫菌门(Desulfobacterota)逐渐取代了在原始沉积物中占主导地位的厚壁菌门(Firmicutes),其中聚吡咯改性电极表面的相对丰度最高,达到了61.52%;在属水平下,Sulfurovum、Desulfobulbus、Desulfocapsa三种产电菌在不同阳极表面占据优势地位。以上结果表明,导电聚合物改性显著提升了电池的产电性能,并且促进了阳极表面微生物群落结构的分化,产电菌的占比大幅增加。然后,通过恒电流沉积法分别制备了四氧化三钴、二氧化锰、氧化镍改性石墨板电极。以三种金属氧化物改性电极为阳极构建的SMFC最大输出功率密度分别为219.43 m W/m、200.21 m W/m、194.88 m W/m。相较于空白石墨板,四氧化三钴改性电极的最大输出功率密度提高了71.95%,产电性能优异且长期运行更稳定。高通量测序结果显示:四氧化三钴组与二氧化锰组拥有更为相似的群落结构,但与氧化镍组相比差异较大。在门水平下,原始沉积物中的优势菌门Firmicutes被Desulfobacterota所取代,最终相对丰度分别达到35.27%(CoO)、34.31%(Mn O)、49.3%(Ni O);在属水平下,Sulfurovum、Desulfobulbus、Desulfocapsa均显著富集,并且出现了Pseudomonas、Bacteroides、Faecalibacterium等金属耐受菌。以上结果表明,金属氧化物改性同样显著提升了SMFC的产电性能,并且促进了阳极表面微生物群落结构的分化,产电菌的占比提高明显。此外,电极表面生物膜中演替出更多的金属耐受菌属。最后,通过恒电流沉积法制备了具有三维网格状结构的PPy@CoO复合改性电极,构建的SMFC最大输出功率密度达到247.86 m W/m,与空白对照组相比提高了94.26%。高通量测序结果显示:复合改性阳极表面的群落结构与单一改性阳极相比差异明显。在门水平下,弯曲菌门(Campilobacterota)与Desulfobacterota成为取代Firmicutes的优势菌门,且相对丰度占比接近,分别为22.58%和21.47%;在属水平下,生物膜中的主要产电微生物为Sulfurovum、Desulfobulbus,并且还观察到了发酵功能细菌Streptococcus的富集,最终相对丰度为2.68%。此外,本研究还监测了复合改性阳极附近硫化物与重金属含量的变化,结果显示:运行45天后复合阳极SMFC对硫化物的去除率为65.49%;阳极表面Cr、Cu、Mn、Fe的吸附量均有不同程度的上升。这表现出SMFC在沉积物生物修复方向上的潜力,对于实际工程应用具有一定的价值。

关键词：沉积物微生物燃料电池改性阳极高通量测序产电性能生物修复

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隔膜对沉积物微生物燃料电池性能的影响

四川环境 2015年第3期34卷 1-7页

作者：惠玉鑫张松贺河海大学环境学院南京210098

沉积型微生物燃料电池SMFC(sediment microbial fuel cell)在降低成本和放大实际操作方便性中具有重要地位,既能降解沉积物中有机污染物,又可同时输出电能的特性在自然水生态修复中有着广阔的应用前景。但其较高的氧扩散和基质扩散系数... 详细信息

沉积型微生物燃料电池SMFC(sediment microbial fuel cell)在降低成本和放大实际操作方便性中具有重要地位,既能降解沉积物中有机污染物,又可同时输出电能的特性在自然水生态修复中有着广阔的应用前景。但其较高的氧扩散和基质扩散系数不适合其长期运行,且较低的库仑效率不能高效率地将有机污染物转化为电能。本文针对SMFC这一缺陷,利用质子膜、0.22μm孔径混合纤维膜和0.45μm孔径混合纤维膜对其进行改进,综合分析了其产电性能、物理化学特征、膜污染形态和有机质扩散等指标,0.22μm孔径混合纤维膜具有成本低,氧扩散和基质扩散低,库仑效率高和抗污染能力强等优点,适于拓展SMFC的应用前景。

关键词：隔膜沉积物微生物燃料电池功率密度膜污染状态

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水生植物-沉积物微生物燃料电池修复黑臭水

沈阳师范大学学报（自然科学版） 2023年第2期41卷 173-179页

作者：潘晶王诗尧孟雨欣张钰茜李梓琪范琳琳李琳沈阳师范大学生命科学学院沈阳110034

水生植物-沉积物微生物燃料电池(aquatic plant sediment microbial fuel cell,AP-SMFC)是解决当前环境问题及能源短缺的最有发展前景的技术之一。以黑臭水体底泥为底质,构建了芦苇-沉积物微生物燃料电池(标记为APSM1)、美人蕉-沉积物... 详细信息

水生植物-沉积物微生物燃料电池(aquatic plant sediment microbial fuel cell,AP-SMFC)是解决当前环境问题及能源短缺的最有发展前景的技术之一。以黑臭水体底泥为底质,构建了芦苇-沉积物微生物燃料电池(标记为APSM1)、美人蕉-沉积物微生物燃料电池(标记为APSM2)和无植物的沉积物微生物燃料电池(标记为SM)共3个实验系统,研究了3个系统沉积物微生物燃料电池的产电特性及对上覆水和底泥的修复效果。结果表明:APSM1,APSM2和SM启动期为8 d;3个实验系统启动结束后均能维持较稳定的产电,输出电压、电流密度和功率密度顺序为APSM1>APSM2>SM。APSM1和APSM2对上覆水化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)、氨氮(ammonia nitrogen,NH+4-N)、总磷(total phosphorus,TP)的平均去除率分别为84.3%和81.6%,82.7%和79.3%,85.5%和83.4%,并且显著高于SM。APSM1,APSM2和SM对底泥中的有机质、NH+4-N和总氮(total nitrogen,TN)去除率分别高于80.5%,49.4%和49.2%,3个实验系统间没有显著差异。APSM1和APSM2对底泥中TP的平均去除率分别为72.6%和66.4%,显著高于SM(42.6%)。APSM1,APSM2和SM对底泥中As,Pb的去除率均高于79%,各系统之间没有显著差异;对底泥中Zn,Cr和Cu的去除率均高于80%,显著高于SM(沉积物微生物燃料电池系统的产电性能,增强了系统对上覆水中COD,NH+4-N,TP及底泥中TP,Zn,Cr和Cu的去除效果。

关键词：植物沉积物微生物燃料电池产电修复

SMFC用于湖泊底泥处理及影响因素的研究进展

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现代化工 2024年第8期44卷 60-63,68页

作者：陈利争李小亚付时翔钟焕王志鑫河北天大环境研究院有限公司河北保定071000

介绍了沉积物微生物燃料电池(SMFC)的运行机理,阐述了SMFC用于湖泊底泥污染物(有机质、氮磷、重金属及有机污染物等)去除过程机理及效果,分析了影响SMFC系统处理效能及产电性能的重要因素(电极材料及距离、微生物种类及丰度、pH及DO等)... 详细信息

介绍了沉积物微生物燃料电池(SMFC)的运行机理,阐述了SMFC用于湖泊底泥污染物(有机质、氮磷、重金属及有机污染物等)去除过程机理及效果,分析了影响SMFC系统处理效能及产电性能的重要因素(电极材料及距离、微生物种类及丰度、pH及DO等),以期更好地将SMFC应用于实际工程。

关键词：沉积物微生物燃料电池湖泊底泥污染物质影响因素

Fe/Zn-NC阴极催化剂氧还原性能及其对SMFC运行效能影响研究

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Fe/Zn-NC阴极催化剂氧还原性能及其对SMFC运行效能影响研究

作者：柴元吉河北大学

学位级别：硕士

近年来,城市化进程导致水体污染愈发严重,其中,河道与湖泊的污染水体治理是目前的研究重点。在此背景下,微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）作为一种绿色可持续发展技术,能够在产电的同时对水体污染物去除,被广泛关注。水体沉... 详细信息

近年来,城市化进程导致水体污染愈发严重,其中,河道与湖泊的污染水体治理是目前的研究重点。在此背景下,微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）作为一种绿色可持续发展技术,能够在产电的同时对水体污染物去除,被广泛关注。水体沉积物与上覆水体之间持续进行的物质与能源的交换,是水体水质持续恶化的主要因素之一,从根本上消除水质污染,可以通过沉积物微生物燃料电池技术（Sediment microbial fuel cell,SMFC）来强化水体自净过程实现。由于限制MFC和SMFC性能的一个重要因素是阴极氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）,因此为提高ORR速率,首先制备了以聚苯胺为碳基载体,铁、锌双金属与氮共掺杂的高效阴极催化剂,并对催化剂进行多种形貌表征分析和电化学测试,进一步通过旋转圆盘电极（RDE）测试,阐明了阴极催化剂氧还原反应的四电子转移机制,构建了单室MFC,通过改变实验条件,探讨了上覆水深度、沉积物厚度、阴极催化剂、阳极接种活性污泥、外电阻、碳源、DO、NH4+-N、串并联等因素对SMFC的产电性能以及污染物去除效率的影响。在氮气氛围下800℃高温热解合成的铁、锌双金属氮掺杂阴极催化剂Fe/Zn-NC,形成了多孔交联式结构;Fe和Zn分别以Fe O/Fe2O3和Zn O的固体颗粒物形态存在,催化剂有着均匀、分散的活性位点,加快了电子的转移;双金属掺杂催化剂（Fe/Zn-NC）与单一金属掺杂催化剂（Fe-NC和Zn-NC）以及不掺杂金属催化剂（NC）相比,其石墨化程度最高（ID/IG=1.25）,导电性最好,有助于加快ORR速率;固定锌掺杂量,当乙酸铁加入量为0.9 g（Fe/Zn-NC-0.9）,催化剂的石墨氮和吡啶氮的含量最高,分别为39.1%和32.7%,提高了N-C的活性位点,加快了ORR速率;LSV、Tafel和EIS等测试进一步证明Fe/Zn-NC-0.9催化剂有着最佳的电化学性能,极限电流密度为7.85 m A·cm-2,Tafel斜率为53.3 m V·dec-1,电荷转移阻抗为5.6Ω,溶液阻抗6.7Ω。在构建的单室MFC中,负载Fe/Zn-NC-0.9催化剂空气阴极MFC具有最好的产电性能与污染物降解效率,其输出电压为0.354 V,功率密度为1253.2 m W·m-2,库伦效率为13.7%,COD和NH4+-N去除率分别为68.9%和94.1%。将Fe/Zn-NC-0.9催化剂应用于SMFC中,沉积物和上覆水深度分别为3 cm时,底物传质限制与电池欧姆损耗较低;阴极负载催化剂可以明显提高氧还原性能;外加1000Ω电阻,SMFC具有较大电势差,输出功率最高;SMFC进行串联与并联,出现能量损失,导致串联电压较低,并联电流较低;阳极接种活性污泥,加快SMFC的启动,与微生物数量增加有关;当DO=7 mg·L-1,阴极附近氧浓度升高,且曝气成本较低;CH3COONa作为碳源,容易被微生物吸收,增强了电活性菌将化学能转化为电能的能力;NH4+-N可以为微生物提供营养物质以及提高溶液的电导率,浓度为160 mg·L-1时,产电菌对其有较好的缓冲能力,获得较高的产电性能。

关键词：沉积物微生物燃料电池氧还原反应阴极催化剂铁锌双金属氮掺杂

沉积型微生物燃料电池对模拟湖泊水中磷的去除

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湖南科技大学学报（自然科学版） 2015年第3期30卷 114-118页

作者：赵楠楠赵华章北京大学环境工程系北京100871 教育部水沙科学重点实验室北京100871

沉积型微生物燃料电池(SMFC)是借助于沉积物中具有电化学活性微生物的催化作用,氧化沉积物中有机物以获得电能的一种装置,它具有用于淡水水体的原位修复的潜力.以湖泊底泥为阳极底物,含磷模拟配水为阴极液,构建了SMFC系统,研究了其产电... 详细信息

沉积型微生物燃料电池(SMFC)是借助于沉积物中具有电化学活性微生物的催化作用,氧化沉积物中有机物以获得电能的一种装置,它具有用于淡水水体的原位修复的潜力.以湖泊底泥为阳极底物,含磷模拟配水为阴极液,构建了SMFC系统,研究了其产电性能及其对水中总磷去除的影响.结果表明,构建的SMFC系统可成功产电,运行22 d后输出电压达到最大值0.28 V(外电阻为1 000Ω).稳定运行期间,底泥烧失量由4.42%降低至1.91%;底泥氧化还原电位显著提高,由初始的-254 m V上升至-183 m V;溶液p H由初始的6.02上升至7.34;水中总磷浓度由10 mg/L降低至0.13 mg/L,这可能与SMFC使底泥电位、p H升高有关.

关键词：沉积物微生物燃料电池原位修复底泥电位除磷

DH-I型SMFC传感器产电信号对连续多次镉污染的响应研究

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环境科学学报 2019年第7期39卷 2224-2230页

作者：刘丽吴少松杨楚瑶钟文辉孟梁邓欢南京师范大学环境学院南京210023 江苏省物质循环与污染控制重点实验室南京210023 南京师范大学地理科学学院南京210023 上海市环境科学研究院上海200000

本研究考察了一种自主研发的新型沉积物微生物燃料电池传感器(命名为DH-I型SMFC传感器)产电信号对连续多次Cd^2+污染事件的响应特征.采用淹水土壤模拟湿地环境,将该传感器的阳极(不锈钢管)插入淹水土壤中,阴极(铂网)位于上覆水下方.分... 详细信息

本研究考察了一种自主研发的新型沉积物微生物燃料电池传感器(命名为DH-I型SMFC传感器)产电信号对连续多次Cd^2+污染事件的响应特征.采用淹水土壤模拟湿地环境,将该传感器的阳极(不锈钢管)插入淹水土壤中,阴极(铂网)位于上覆水下方.分别向每个传感器阴极上方的上覆水中加入50 mL Cd^2+浓度为25、50、100、200 mg·L^-1的CdCl2溶液,对照加入50 mL去离子水.每天早晚各加入一次Cd2+污染,连续加入27 d,即每个传感器各加入53次相同浓度的CdCl2溶液.结果表明,每次加入Cd^2+污染后,电压均迅速上升,在30 s内达到峰值后逐渐回落到稳定状态;并且电压增量(峰值电压与基线电压的差值)随着加入的Cd^2+浓度增加而升高;而相同Cd^2+浓度53次加入引起的电压增量具有较好的一致性.土壤产电细菌的代表类群地杆菌科(Geobacteraceae)和梭菌属(Clostridium)16S rRNA基因丰度均未随着Cd^2+浓度的增加而降低.针对土壤中不同形态Cd^2+浓度的检测结果表明,0~3 cm的表层土壤吸附了大量Cd^2+,使得土壤中的产电细菌免受Cd^2+的抑制,从而该传感器产电信号能够在湿地环境中,原位在线监测多次Cd^2+污染.

关键词：沉积物微生物燃料电池重金属污染连续监测电压信号产电细菌

漂浮阴极SMFC传感器产电信号对不同重金属污染的响应特征及机制研究

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环境科学学报 2022年第12期42卷 207-214页

作者：李晨露李涛李小方竹原亓星韦薇钟文辉邓欢南京师范大学环境学院南京210023 江苏省物质循环与污染控制重点实验室南京210023 中国科学院遗传与发育生物学研究所农业资源研究中心石家庄050022 南京师范大学地理科学学院南京210023

我国十分重视对突发性水污染事件的监测和处置.本研究设计了一种实时在线监测重金属污染事件的漂浮阴极沉积物-微生物燃料电池传感器(漂浮阴极SMFC传感器).该传感器阳极埋设在淹水土壤中,阴极漂浮在水面作为污染响应元件,并向阴极分别加... 详细信息

我国十分重视对突发性水污染事件的监测和处置.本研究设计了一种实时在线监测重金属污染事件的漂浮阴极沉积物-微生物燃料电池传感器(漂浮阴极SMFC传感器).该传感器阳极埋设在淹水土壤中,阴极漂浮在水面作为污染响应元件,并向阴极分别加入Zn^(2+)、Cd^(2+)、Co^(2+)、Ni^(2+)、Pb^(2+)、Cu^(2+)、Cr^(6+)溶液以模拟水体重金属污染事件,以探究该传感器电信号对不同重金属污染的响应特征及机制.结果显示,Cu^(2+)和Cr^(6+)污染引起传感器出现明显的电压峰,而其他5种重金属污染则未引起明显的电信号响应.该传感器电压信号对Cu^(2+)污染的最低检测限为5 mg·L^(-1),灵敏度为1.06 mV·L·mg^(-1),线性范围为5~40 mg·L^(-1);Cr^(6+)污染的最低检测限为40 mg·L^(-1),灵敏度为0.17 mV·L·mg^(-1),线性范围为40~200 mg·L^(-1).X射线光电子能谱(XPS)表征分析显示,Cu^(2+)和Cr^(6+)污染的阴极表面分别存在单质Cu和Cr^(3+),表明Cu^(2+)和Cr^(6+)在阴极表面得电子还原,减弱了阴极极化效应,引起电压上升.16S rRNA基因测序和定量结果显示,重金属污染前后土壤产电细菌相关属的数量无显著差异且产电细菌产生的基准电压较为平稳,优势产电细菌相关属均包含Bacillus和Clostridium.因此,漂浮阴极SMFC传感器适用于监测湿地水体Cu^(2+)和Cr^(6+)污染事件,并且能够监测多次污染仍保持稳定运行.该监测技术能够快速发现水污染事件,有助于实现污染的快速处置.

关键词：沉积物微生物燃料电池在线监测湿地突发水污染事件产电细菌

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沉积物产电信号原位在线监测水体铜污染研究

环境科学学报 2018年第6期38卷 2454-2461页

作者：吴少松邓欢刘丽王宵宵孙宁欣钟文辉南京师范大学环境学院南京210000 江苏省物质循环与污染控制重点实验室南京210000 南京师范大学地理科学学院南京210000

采用一种新型沉积物-微生物燃料电池(Sediment Microbial Fuel Cells,SMFCs)装置,探索产电信号原位在线监测湿地水体Cu^(2+)污染的可行性.采集水稻土装入烧杯并淹水以模拟湿地环境.将SMFCs装置的阳极不锈钢管插入水稻土,阴极淹没在上覆... 详细信息

采用一种新型沉积物-微生物燃料电池(Sediment Microbial Fuel Cells,SMFCs)装置,探索产电信号原位在线监测湿地水体Cu^(2+)污染的可行性.采集水稻土装入烧杯并淹水以模拟湿地环境.将SMFCs装置的阳极不锈钢管插入水稻土,阴极淹没在上覆水中进行产电.采用数据采集卡在线记录电压.产电30 min后,分别向阴极附近的上覆水中加入5 mL Cu^(2+)浓度为50、100、200和400 mg·L^(-1)的CuSO_4溶液,对照加入5 mL去离子水,每个浓度处理设置两个平行.Cu^(2+)加入后,电压迅速上升并在30 s内达到峰值,之后随着Cu^(2+)扩散和被土壤吸附,电压回落并保持稳定.将加铜前30 min电压平均值作为基准电压,用加铜后的电压峰值减去基准电压得到电压增量.结果显示,电压增量与加入的Cu^(2+)浓度呈现显著正相关关系.为揭示相关机制,检测了CuSO_4溶液理化性质,并对加铜后SMFCs装置的阳极和阴极电荷传递电阻进行测定、对优势产电细菌梭菌属(Clostridium)和地杆菌科(Geobacteraceae)细菌16S rRNA基因进行定量.结果表明,Cu^(2+)促进阴极反应,是引起电压升高的主要原因.而底泥的吸附作用减弱了Cu^(2+)对产电细菌的抑制,保证了Cu^(2+)污染事件后产电信号恢复稳定.

关键词：沉积物微生物燃料电池湿地三电极体系电压污染监测