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洛阳地区碳质组分季节特征及来源解析:棕碳的重要贡献

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环境科学 2023年第3期44卷 1319-1327页

作者：闫广轩侯明阳张朴真王洁琦王虎李崇浩王跃思河南师范大学环境学院黄淮水环境污染与防治教育部重点实验室新乡453007 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 中国科学院大学大气物理研究所大气边界层物理与化学国家重点实验室北京100029

为探究洛阳地区碳质气溶胶尤其是棕碳的季节、污染特征及其来源解析,于2018~2019年的四季共采集到98个样品,并分析了碳质气溶胶浓度特征和光学特性.4个季节ρ[有机碳(OC)]和ρ[元素碳(EC)]介于(7.04±1.82)~(23.81±8.68)μg·m^(-3)和(... 详细信息

为探究洛阳地区碳质气溶胶尤其是棕碳的季节、污染特征及其来源解析,于2018~2019年的四季共采集到98个样品,并分析了碳质气溶胶浓度特征和光学特性.4个季节ρ[有机碳(OC)]和ρ[元素碳(EC)]介于(7.04±1.82)~(23.81±8.68)μg·m^(-3)和(2.96±1.4)~(13.41±7.91)μg·m^(-3),呈现冬高夏低的季节变化趋势;与2015年相比,碳质组分的占比升高了8.33%~141.03%,二次有机气溶胶占比(SOC/OC)升高了0.77%~63.14%.碳质气溶胶光吸收截面(MAC)值与碳质组分的浓度呈现出不同的季节变化,秋季(7.67m^(2)·g^(-1))>冬季(5.65 m^(2)·g^(-1))>春季(5.13m^(2)·g^(-1))>夏季(3.84m^(2)·g^(-1)),445 nm处的MAC值(3.84~7.67m^(2)·g^(-1))明显低于新产生煤灰值.棕碳的光吸收和其占总光吸收的贡献值(babs,BrC,405 nm,babs,BrC,405 nm/babs,405 nm)的季节变化为冬季(31.57 Mm-1,33%)、秋季(11.40 Mm-1,25%)、春季(4.88 Mm-1,23%)和夏季(2.12 Mm-1,21%),在污染过程中,碳质组分占比在降低,而babs,BrC,405 nm/babs,405 nm变化相反,强调棕碳对总光吸收的重要贡献.综合PMF结果和babs,BrC,405 nm与PM_(2.5)组分的相关系数的结果,机动车和二次硝酸盐分别贡献了27.7%和24.0%.研究结果为洛阳地区碳质气溶胶,尤其在棕碳的深度治理提供了科学依据.

关键词：碳质气溶胶季节特征污染过程棕碳光学特性来源解析

淄博2021年元宵节PM_(2.5)水溶性离子污染特征

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环境科学 2022年第2期43卷 629-638页

作者：陈巧吴丽萍徐勃张向炎李梦辉赵雪艳杨文天津城建大学环境与市政工程学院天津300384 中国环境科学研究院北京100012 淄博生态环境监测中心淄博255000

基于在线离子数据,对淄博2021年元宵节一次PM_(2.5)污染过程进行成因分析,分析了水溶性离子组分污染特征,探讨了二次无机离子(SNA)的形成机制,并对比分析了污染前后颗粒物液态水含量(LWC)及pH值的变化特征.结果表明,元宵节前污染期间(T1... 详细信息

基于在线离子数据,对淄博2021年元宵节一次PM_(2.5)污染过程进行成因分析,分析了水溶性离子组分污染特征,探讨了二次无机离子(SNA)的形成机制,并对比分析了污染前后颗粒物液态水含量(LWC)及pH值的变化特征.结果表明,元宵节前污染期间(T1)和元宵节夜间污染期间(T2),ρ(WSIIs)分别为46.83μg·m^(-3)和71.18μg·m^(-3),分别是清洁时段的2.3倍和3.6倍.其中,T1时段SNA的增长倍数(2.7倍)大于PM_(2.5)的增长倍数(2.1倍),可见SNA浓度增加是引起T1时段PM_(2.5)浓度上升的主因;而T2时段Cl^(-)、K^(+)和Mg^(2+)浓度增加显著,分别是清洁时段的4.0、14.8和16.5倍,反映出烟花爆竹燃放对T2时段PM_(2.5)浓度快速增长的影响.污染期间LWC为49.37μg·m^(-3),是清洁期的2.9倍;T1时段LWC主要受RH和NH^(+)_(4)的影响,T2时段LWC还受到Mg^(2+)的影响.淄博污染期间pH值为4.79±1.54,较清洁期下降了0.14.T1时段pH值受SO_(4)^(2-)和NH^(+)_(4)的综合影响使其较之清洁期有所下降;T2时段pH值可能受烟花爆竹燃放排放的K^(+)、Cl^(-)和Mg^(2+)影响,导致其pH有所上升.形成机制分析表明,此次污染过程中SO_(4)^(2-)主要由非均相水解生成,而NO^(-)_(3)则主要通过均相反应生成.综合来看,此次污染过程中,元宵节前PM_(2.5)浓度增加主要由SNA生成增加导致,元宵节夜间主要由烟花爆竹燃放导致.

关键词：污染过程元宵节烟花爆竹形成机制液态水含量(LWC) 颗粒物pH

基于风廓线雷达的广州边界层局地回流指数廓线对污染物浓度的影响

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环境科学学报 2022年第6期42卷 274-284页

作者：曾琳伍志方范绍佳郑嘉雯祁秀香李怀宇广州市气象台广州511430 广东省气象台广州510641 中国气象局广州热带海洋气象研究所/广东省区域数值天气预报重点实验室广州510641 中山大学大气科学学院珠海519082 广州市南沙区气象局广州511458

利用2016—2019年广州增城风廓线雷达资料、地面气象站资料及附近广州九龙镇污染物浓度数据,研究了广州边界层局地回流指数R廓线对污染物浓度变化的影响,并综合分析了造成污染日或污染过程的R廓线及其阈值.结果表明,污染物浓度变化与局... 详细信息

利用2016—2019年广州增城风廓线雷达资料、地面气象站资料及附近广州九龙镇污染物浓度数据,研究了广州边界层局地回流指数R廓线对污染物浓度变化的影响,并综合分析了造成污染日或污染过程的R廓线及其阈值.结果表明,污染物浓度变化与局地回流指数R呈负相关及负滞后相关,负相关系数随高度的升高而下降.污染物NO_(2)浓度变化与局地回流指数R的负相关性最高,污染物O_(3)浓度变化与局地回流指数R的负相关性最低.不同季节、不同污染物浓度与局地回流指数R的负相关性有差异.当局地回流指数R(平均)污染过程的可能性增大,同时可能出现超过7 d的长时间污染过程.

关键词：局地回流指数R 对流边界层污染过程风廓线雷达广州

基于米散射激光雷达的气溶胶反演算法和污染观测研究

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基于米散射激光雷达的气溶胶反演算法和污染观测研究

作者：莫祖斯南京信息工程大学

学位级别：硕士

大气气溶胶是最重要的空气污染物之一,对人类健康产生负面的影响。随着主动遥感探测技术的发展,激光雷达探测是实现颗粒物分布高精度测量的可行手段,大气探测领域中越来越凸显出其重要的作用,已成为气象和环保部门用于探测气溶胶的重要... 详细信息

大气气溶胶是最重要的空气污染物之一,对人类健康产生负面的影响。随着主动遥感探测技术的发展,激光雷达探测是实现颗粒物分布高精度测量的可行手段,大气探测领域中越来越凸显出其重要的作用,已成为气象和环保部门用于探测气溶胶的重要产品。激光雷达由于受信噪比、系统稳定性、大气突变信号等问题影响,在广泛应用上仍然存在一定的技术瓶颈,对激光雷达反演结果的精确要求以及探测技术的改进开展研究具有一定的意义。当激光探测路径上存在消光系数很大的云雾、烟尘或硬目标时,其引起的突变信号强烈到一定程度时,使用Fernald法后向积分反演消光系数会在突变信号后向数据中产生明显的反演误差。本文基于Fernald法改进一种新的反演方法,即依据Fernald后向积分反演误差收敛可得到稳定解的特点,通过对激光雷达信号反演迭代拼接的方法,可高效优化存在突变信号时反演消光系数的误差,改进结果与传统算法进行比对,结果表明使用新的反演方法相较于传统算法在垂直和水平探测数据上分别将被优化的部分数据提高了71%和96%,验证了该方法具有一定的可行性。以往的研究往往基于线性关系或者指数关系来利用气溶胶消光系数反演PM2.5、PM10质量浓度,忽视了诸多气象因素的影响。本文利用激光雷达水平发射反演得到的消光系数,结合温、湿、风、压等地面气象要素,与PM2.5、PM10质量浓度建立数据集;通过主成分分析法计算其数据特征,基于广义回归神经网络(GRNN)对PM2.5、PM10质量浓度建立评价模型;模型检验结果表明,GRNN模型对PM2.5、PM10质量浓度评价值与真实值相关系数分别达到0.86、0.85,均方根误差(RMSE)分别为2.58μg/m、10.84μg/m,平均绝对误差(MAE)为0.81μg/m、1.53μg/m。将GRNN模型应用于激光雷达扫描模式下,对南京市浦口区颗粒物质量浓度水平分布进行了评价,评价值和实际站点值一致性较好,进一步验证了GRNN模型用于颗粒物质量浓度评价的有效性。最后利用两套米散射激光雷达对南京市浦口区进行水平扫描观测和垂直连续观测,结合本地温湿风压以及消光系数,并将GRNN模型应用于评价PM2.5、PM10质量浓度,结合CALIPSO、MODIS、地面环境监测站等多源气象资料评估了南京一次沙尘污染输入影响,揭示了该区域气溶胶污染的水平和垂直分布特征,为该区域气溶胶污染的潜在来源提供了一些证据。

关键词：米散射激光雷达气溶胶消光系数神经网络污染过程

浅析2015年1月青岛市两次重污染天气过程

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城市地理 2015年第10期 185-185页

作者：孙萌魏巍薛莲方渊孟赫青岛市环境监测中心站

本文主要对2015年1月份青岛市两次重污染天气进行了分析。通过AQI、能见度和PM2.5质量浓度分析发现重污染天气PM2.5是AQI上升的首要污染物,随着PM2.5质量浓度的增加,能见度显著降低,之间存在一个乘幂关系。

关键词：青岛市重污染天气污染过程分析气象特征前言

浅析2015年1月青岛市两次重污染天气过程

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城市地理 2015年第5X期 185-页

作者：孙萌魏巍薛莲方渊孟赫青岛市环境监测中心站

关键词：青岛市重污染天气污染过程分析气象特征前言

洛阳市碳质组分浓度特征、光学性质及来源解析研究

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洛阳市碳质组分浓度特征、光学性质及来源解析研究

作者：侯明阳河南师范大学

学位级别：硕士

随着我国工业化和城市化的推进,当前的大气环境污染主要是臭氧和细颗粒物为代表的城市复合型污染。碳质组分作为细颗粒物中重要的组成部分,在大气中能够发生迁移和转化,造成环境空气质量下降,气候辐射改变和人体健康受损。因此,探究碳... 详细信息

随着我国工业化和城市化的推进,当前的大气环境污染主要是臭氧和细颗粒物为代表的城市复合型污染。碳质组分作为细颗粒物中重要的组成部分,在大气中能够发生迁移和转化,造成环境空气质量下降,气候辐射改变和人体健康受损。因此,探究碳质组分的性质特征及潜在来源,将有助于大气颗粒物环境特征和气候效应的研究。本研究通过热光法对大气颗粒物滤膜样品中的碳质组分进行分析,阐释了洛阳市大气颗粒物中碳质组分质量浓度的季节变化规律和光学性质的变化规律,通过秋冬季不同污染阶段的分析,阐述了污染变化的特征,结合来源解析说明碳质组分的潜在来源,为城市污染的治理提供一定的科学支持。（1）洛阳市2018-2019年PM年均质量浓度为97.80μg·m,超出国家环境空气质量Ⅱ级标准22.80μg·m。总碳质组分（TC）质量浓度的年均值为19.30μg·m。有机碳（OC）和元素碳（EC）质量浓度的年均值分别为13.28μg·m和6.02μg·m。TC/PM年均值为20.18%,碳质组分质量浓度在PM组分中的贡献排在第二位。其中OC/PM在夏季出现最高值,达到13.98%,说明OC的重要贡献。二次有机碳的占比（SOC/OC）在秋季为46.12%、冬季为47.78%、春季为26.00%、夏季为50.07%,全年三个季节的SOC/OC达到了45%以上,说明二次碳质组分的重要贡献。在污染发展阶段,SOC占比最低;在污染消散阶段,SOC质量浓度和占比在升高。OC/EC年均值为2.55,在春夏秋冬四季OC/EC均值分别为2.47,2.62,3.04,2.07。冬夏季碳质组分主成分分析的结果显示,洛阳市碳质组分的主要来源与燃煤和机动车排放源有关。（2）洛阳市405 nm和980 nm碳质组分的光吸收系数比值(b/b)的年均值为2.40。冬季b值高于夏季,这与OC,EC质量浓度的变化相同。在1月1,4,5日三天,处于污染发展阶段,b值与OC质量浓度的变化趋势相同,与EC质量浓度的变化正相反。光吸收截面（MAC）值的季节变化为秋季最高,夏季最低。秋季635nm处MAC值为5.50 m·g,比新产生煤灰值低了27.00%。从发展到消散阶段,MAC值的变化趋势与SOC的相对变化相同,都在升高。全年的埃斯特朗指数（AAE）在1.00-1.20。随着污染阶段的变化,秋季AAE分别为1.18,0.99,1.02,在发展阶段最低;冬季AAE分别为1.07,1.14,1.47,其变化趋势与SOC相同,在消散阶段达到最高值。根据相关性分析,显示出全年的季节性吸光碳质组分都与化石燃料燃烧有关。（3）洛阳市b和b/b年均值分别为12.00 Mm和25.60%。b和b/b都呈现出冬季高夏季低的趋势。冬季的b比夏季高出15倍,b/b冬季比夏季高出12%,说明冬季Br C光吸收能力最强。b/b在秋冬季的消散阶段都达到最高值,并且冬季要高于秋季,强调了冬季消散阶段,Br C吸光的重要贡献。与b的季节变化趋势相同,MAC值从高到低分别为冬季(1.23 m·g)>秋季(0.82 m·g)>春季(0.61 m·g)>夏季(0.32 m·g),冬季是夏季的3.80倍,说明冬季Br C光吸收效率最高。秋冬季MAC值都在发展阶段达到最高值,与无烟煤排放和隧道实验中交通排放的值较为接近,其阶段变化趋势与SOC/OC,SOC/EC正相反。洛阳市春夏秋冬季的AAE值分别为4.13,3.01,3.55,3.66。秋季AAE的阶段分布值分别为3.28,3.73和3.52,最高值出现发展阶段;冬季AAE值分布为3.64,3.65和3.75。通过相关性分析得到,秋季Br C主要来源是化石燃料（燃煤和机动车）的直接排放和二次转化。冬季Br C来源于化石燃料,工业活动直接排放和二次转化。春季Br C与氮氧化物二次转化有关。夏季Br C与SO的产生途径有关。秋季碳质组分的潜在源区域位于东南和西北两个方向。冬季潜在源区主要为东北方向的京津冀传输通道和西北方向的汾渭平原。春季潜在来源区域范围最广,受到汾渭平原,河南南部和东北部的影响较明显。夏季河南东部和南部地区是主要的潜在源贡献区域。

关键词：碳质组分污染过程光学性质棕碳来源解析

基于多轴差分吸收光谱技术测量对流层HCHO垂直分布

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光谱学与光谱分析 2019年第8期39卷 2325-2331页

作者：田鑫徐晋谢品华李昂胡肇焜李晓梅任博吴子扬中国科学技术大学环境科学与光电技术学院安徽合肥230026 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心福建厦门361021

甲醛(HCHO)在大气光化学反应中扮演着重要的角色,是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关,一般来说,太阳辐射强度越强,大气光化学反应越... 详细信息

甲醛(HCHO)在大气光化学反应中扮演着重要的角色,是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关,一般来说,太阳辐射强度越强,大气光化学反应越剧烈, HCHO的二次来源产率也就越高。故针对HCHO的研究成为当今大气环境研究的一个重要课题。介绍了基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)获取对流层HCHO垂直柱浓度(VCD)及垂直廓线的反演算法。该方法是基于非线性最优估算法的两步反演方法,首先反演气溶胶垂直廓线,然后在此基础上反演HCHO垂直廓线。其中第二步气体廓线反演时,气溶胶廓线线型会影响气体廓线反演的权重函数从而影响气体垂直廓线反演的精度,为此,研究了三种不同气溶胶廓线类型(指数型、高斯型和玻尔兹曼型)对HCHO垂直廓线反演的影响。结果表明,在三种气溶胶廓线类型条件下,当气溶胶光学厚度(AOD)为0.1时,气体反演的总误差、平均核的包络线、灵敏高度上限、自由度以及HCHO垂直廓线结果都比较接近,即气溶胶廓线类型对HCHO垂直廓线反演的影响很小。而对于200 m以下(含200 m)的近地面,通过指数型、高斯型和玻尔兹曼型气溶胶廓线获取的HCHO体积混合比(VMR)与真实HCHO VMR的差异分别为36.89%,-0.04%和23.30%,表明使用指数型和玻尔兹曼型气溶胶廓线类型反演HCHO垂直廓线会高估近地面HCHO浓度,而高斯型气溶胶廓线类型则正好相反。此外,还反演了北京国科大站点一次污染过程中HCHO的垂直廓线,分析了污染过程中HCHO的垂直分布特征。结果表明, HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出现在午后,主要来自于本地产生,即西南风将污染的VOCs气团带到观测点,经过本地的光化学反应产生HCHO而积累,造成了此次HCHO浓度升高。结合气流后向轨迹分析,来自站点西南方向的输送是引起HCHO污染的重要原因。故观测站点的HCHO主要受污染输送和二次氧化的影响。最后对比了此次污染过程中不同气溶胶条件对HCHO廓线反演的误差影响。结果显示,气溶胶浓度高时,反演的灵敏高度和自由度下降,反演的高度分辨率下降,且反演总误差增加。

关键词：多轴差分吸收光谱 HCHO垂直分布反演算法气溶胶廓线类型污染过程

PM_(2.5)浓度湍流特征和通量获取的实验研究

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北京大学学报（自然科学版） 2021年第6期57卷 1019-1026页

作者：任燕李倩惠张宏升康凌北京大学物理学院大气与海洋科学系气候与海‒气实验室北京100871 兰州大学西部生态安全省部共建协同创新中心兰州730000 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

利用PM_(2.5)质量浓度测量仪E-Sampler的1 Hz高频采样功能,采用涡动相关法,计算山东省德州大气环境实验站2018年12月27日至2019年1月7日多次污染事件的PM_(2.5)浓度脉动和湍流通量,探讨PM_(2.5)浓度湍流特征。结果表明,实验观测期间PM_(... 详细信息

利用PM_(2.5)质量浓度测量仪E-Sampler的1 Hz高频采样功能,采用涡动相关法,计算山东省德州大气环境实验站2018年12月27日至2019年1月7日多次污染事件的PM_(2.5)浓度脉动和湍流通量,探讨PM_(2.5)浓度湍流特征。结果表明,实验观测期间PM_(2.5)浓度湍流通量均值为0.026μg/(m^(2)·s);不同污染过程中PM_(2.5)浓度湍流通量传输方向不同,表明不同污染过程的污染源汇属性不同。随着湍流统计特征量(如湍流动能、水平风速标准差、垂直风速标准差、水平风速、动量通量和感热通量)增大,PM_(2.5)湍流垂直通量呈现指数型减小的趋势,即先急剧减小,然后随各变量的增长变化不大。随着PM_(2.5)浓度增大,其湍流通量绝对值呈现增加趋势,因此PM_(2.5)浓度湍流通量的大小与PM_(2.5)浓度和湍流强弱有关。不稳定条件下,PM_(2.5)浓度归一化标准差与稳定度参数ζ=z/L遵循−1/3幂次关系,即σ_(c)/C*=6.7(‒ζ)^(‒1/3);稳定条件下,实验结果相对离散。另外,PM_(2.5)浓度脉动方差谱曲线在高频段满足−2/3幂指数率,PM_(2.5)浓度脉动与垂直速度脉动的协方差谱曲线在高频段满足−4/3幂指数率。研究结果表明,利用E-Sampler的PM_(2.5)浓度1 Hz高频采样功能可以得到连续且有效的PM_(2.5)浓度湍流通量。

关键词： PM_(2.5)浓度湍流通量湍流统计特征湍流能谱污染过程