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水合物动力学抑制剂合成及其作用机理的分子动力学模拟

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油田化学 2024年第2期41卷 265-272页

作者：马超高胜天王诚刘鑫黄晓依长江大学石油工程学院湖北武汉430100 油气钻采工程湖北省重点实验室(长江大学) 湖北武汉430100 油气钻完井技术国家工程研究中心湖北武汉430100

针对现有动力学抑制剂耐受过冷度较低、对水合物生成的诱导时间短的问题,采用N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)、N-乙烯基己内酰胺(NVCL)、甲基丙烯酸二甲氨乙酯(DMAEMA)3种单体,制备了水合物动力学抑制剂P(NVP-g-NVCL-g-DMAEMA);以模拟天然气水... 详细信息

针对现有动力学抑制剂耐受过冷度较低、对水合物生成的诱导时间短的问题,采用N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)、N-乙烯基己内酰胺(NVCL)、甲基丙烯酸二甲氨乙酯(DMAEMA)3种单体,制备了水合物动力学抑制剂P(NVP-g-NVCL-g-DMAEMA);以模拟天然气水合物抑制过程中的过冷度和诱导时间为指标,优化了合成条件;用红外光谱仪表征了产物结构,利用分子动力学模拟软件模拟抑制过程,揭示水合物动力学抑制剂的作用机理。结果表明,NVP、NVCL、DMAEMA单体质量比为8∶20∶1,引发剂(过硫酸铵、亚硫酸氢钠质量比为1∶1)为单体总质量的0.5%,反应温度65℃,反应时间6 h为最佳反应条件且产物为目标产物。当该条件下合成的抑制剂加量为1.0%时,常压条件下可将水合物形成的过冷度从2.6℃提高到9.6℃,诱导时间从20 min延长至945 min。该抑制剂的作用机理主要是通过分子链上五元环及七元环上的双键氧和酯基上的双键氧与水分子形成氢键吸附从而抑制水合物的生成,其次分子链上的氮原子也可以形成氢键而吸附;另外,抑制剂的空间位阻也会阻碍水合物分子的聚集进而抑制水合物的结晶。该抑制剂不仅带有可形成氢键的活性基团,增强抑制剂对水合物笼的吸附性,还存在能影响甲烷分子运动及分布状态的烷基链,进一步提高过冷度并延长诱导时间。

关键词：水合物动力学抑制剂分子动力学模拟吸附构象空间位阻

内酯型槐糖脂促进HCFC-141b水合物生成

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化工进展 2024年第3期43卷 1199-1205页

作者：黄梦孙志高徐文超张焕然杨扬苏州科技大学环境科学与工程学院江苏苏州215009

蓄冷空调是降低电网峰谷差、实现电网负载侧调峰的一种重要手段,制冷剂水合物作为蓄冷介质具有蓄冷密度大和相变温度高的优点。HCFC-141b制冷剂是一种潜在的蓄冷物质,为了促进HCFC-141b制冷剂水合物的生成,实验研究了绿色环保表面活性... 详细信息

蓄冷空调是降低电网峰谷差、实现电网负载侧调峰的一种重要手段,制冷剂水合物作为蓄冷介质具有蓄冷密度大和相变温度高的优点。HCFC-141b制冷剂是一种潜在的蓄冷物质,为了促进HCFC-141b制冷剂水合物的生成,实验研究了绿色环保表面活性剂槐糖脂对HCFC-141b水合物生成的影响。研究结果表明,添加适量的内酯型槐糖脂可大幅度缩短HCFC-141b水合物形成的诱导时间。槐糖脂的添加量影响水合物的成核和生长过程,质量分数为0.5%是内酯型槐糖脂的最佳浓度,促进HCFC-141b水合物生成的平均诱导时间最短,约为153min。实验结果还表明水合物的生成具有随机性,添加内酯型槐糖脂可以改善水合物生成的随机性,0.5%(质量分数)的内酯型槐糖脂的诱导时间标准方差最小,水合物成核稳定性最好。内酯型槐糖脂的添加也影响HCFC-141b水合物的蓄冷量,当添加0.5%(质量分数)的内酯型槐糖脂时,HCFC-141b水合物的平均蓄冷量达到232.45kJ/kg。

关键词：水合物表面活性剂动力学制冷剂蓄冷内酯型槐糖脂

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水合物快速生成技术及装置

西南石油大学学报（自然科学版） 2024年第3期46卷 77-93页

作者：葛坤魏皓琦王佳琪张昕宇哈尔滨工程大学动力与能源工程学院黑龙江哈尔滨150000

气体水合物技术在天然气固态储运、海水淡化和CO_(2)封存等领域有着广阔的应用前景,水合物快速生成是制约水合物技术应用的关键问题之一;由于对水合物快速生成的研究起步较晚,水合物反应器研制发展尚未成熟,生成速率达不到工业要求。如... 详细信息

气体水合物技术在天然气固态储运、海水淡化和CO_(2)封存等领域有着广阔的应用前景,水合物快速生成是制约水合物技术应用的关键问题之一;由于对水合物快速生成的研究起步较晚,水合物反应器研制发展尚未成熟,生成速率达不到工业要求。如何提高水合物生成速率,实现水合物的快速生成是实现气体水合物技术应用亟待解决的问题之一。结合水合物的生成机理,分析了制约水合物快速生成的影响因素;回顾了各类水合物快速生成装置的结构和原理,从传质传热角度解析了各类反应器的优缺点,并对未来的研究方向提供几点建议:对有良好应用前景的装置加强改进,逐步扩大规模;结合高科技装备,构建新型反应器;构建一个标准的反应器评价体系。

关键词：水合物快速生成传热传质反应器

高含水气液两相流中水合物成核—生成—堵塞规律研究

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中国造船 2024年第3期 151-163页

作者：孔庆文牟婕季鹏庞振力张剑波王志远中国石油大学(华东)石油工程学院中石化天然气分公司山东实华天然气有限公司中国石油集团海洋工程有限公司天津分公司油气钻完井技术国家工程研究中心

在海域水合物开采和深水油气钻井过程中，排水管线和井筒中易出现高含水气液两相流。在低温高压的环境中水合物在管线中生成后会出现聚集、沉积等情况，严重时会形成堵塞，威胁生产安全。基于自主搭建的高压流动环路进行试验，探究高含... 详细信息

在海域水合物开采和深水油气钻井过程中，排水管线和井筒中易出现高含水气液两相流。在低温高压的环境中水合物在管线中生成后会出现聚集、沉积等情况，严重时会形成堵塞，威胁生产安全。基于自主搭建的高压流动环路进行试验，探究高含水条件下水合物成核、快速生成和堵塞阶段的特征，在不同初始流速和降温速率条件下分析宏观诱导时间、水合物生成量和堵塞时间的变化规律，建立了流动系统完全堵塞时水合物浓度的预测模型。结果表明，当初始流速在0.46～1.12 m/s范围内，宏观诱导时间和水合物堵塞浓度均随初始流速的升高先增大后减小，而随降温速率的增大而减小；水合物堵塞时间与初始流速呈正相关，而与降温速率呈负相关；在水合物成核和生成阶段，由传质主导转换为传热主导的特征流速为0.86±0.14 m/s；建立的水合物浓度预测模型的误差小于±15%。

关键词：水合物高含水体系流动环路试验水合物生成水合物堵塞浓度预测模型

含水合物砂质沉积物降压分解时井管水合物二次生成效应研究

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地学前缘 2024年

作者：王鹏王路君朱斌王心博陈云敏浙江大学超重力研究中心浙江大学软弱土与环境土工教育部重点实验室

降压法被普遍视为目前最经济有效的天然气水合物开采方法。降压开采过程中井周及井管内易发生水合物二次生成阻碍液气渗流和分解气产出，极端情况下可能造成开采设备损坏，显著影响开采效率和可持续性。利用水合物伺服降压开采实验装置... 详细信息

降压法被普遍视为目前最经济有效的天然气水合物开采方法。降压开采过程中井周及井管内易发生水合物二次生成阻碍液气渗流和分解气产出，极端情况下可能造成开采设备损坏，显著影响开采效率和可持续性。利用水合物伺服降压开采实验装置，将开采井管设置于含水合物沉积物模型上覆水层，实现降压开采时开采井管内水气共存且流通状态。通过不同降压速率下水合物储层模型降压开采试验，探索了开采井管水合物二次生成效应及其对含水合物沉积物孔隙压力、温度、产气、变形等参数的影响。结果表明：水合物降压开采过程中井管内发生的水合物二次生成导致分解气产出呈现周期性，井管内气体流动受阻时水合物分解速率因传质受阻而降低；降压速率越高，开采前期峰值产气速率越高，但井管水合物二次生成也更显著，致使难以达到总体产气效率最优；现场多井开采时，应根据储层渗透系数、温度、压力等条件选择合适的降压速率并选择性启闭各井，利用闭井期环境补充显热提高有效产气速率。

关键词：水合物沉积物开采井水合物二次生成降压速率

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CO-海水水合物生成强化方法研究

化工学报 2024年

作者：杨明军宋维张磊凌铮陈兵兵宋永臣大连理工大学能源与动力学院

海水中的盐离子成分阻碍水合物成核进程，使得水合物法海洋碳封存耗时长、封存比率低。结合水合物非均相成核特征考虑，认为在局部区域内实现水合物优先成核，进而带动大片海域内水合物扩展生成的封存方法极具工业可行性。因而，开展海... 详细信息

海水中的盐离子成分阻碍水合物成核进程，使得水合物法海洋碳封存耗时长、封存比率低。结合水合物非均相成核特征考虑，认为在局部区域内实现水合物优先成核，进而带动大片海域内水合物扩展生成的封存方法极具工业可行性。因而，开展海水水合物强化生成方法基础研究是推进水合物法海洋碳封存应用落地的基础。基于此，以高效、高转化率生成水合物为目标，在实验室尺度分别探究了高过冷度、添加剂（TBAB）以及变温速率对海水水合物生成特性的影响。结果表明，受到盐离子抑制作用，400 m深度海水中水合物自然生成难度极大，而提高生成过程的过冷度可增强水合物生成驱动力；此外，本实验中热力学添加剂TBAB难以显著改善海水水合物的生成条件，但可使生成速率有所提高；同时，在本研究中0.3 K/min降温速率下的水合物转化率分别较过冷度作用和添加剂作用下提升了1.28和1.19 倍。综上，在后续研究中，应考虑多种强化生成方法的耦合作用效果，开发更能缓解海水水合物生成难题的技术手段。

关键词：二氧化碳水合物成核相平衡 DSC

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纳米粒子作用下CO水合物生成机理研究

化工学报 2024年

作者：王佳琪魏皓琦苟阿静刘佳兴周昕霖葛坤哈尔滨工程大学动力与能源工程学院

气体水合物技术在海水淡化、水合物蓄冷、CO2封存等领域有着广阔的应用前景，水合物快速生成是制约水合物技术应用的关键问题之一。利用自主搭建的CO2水合物可视化生成实验装置进行了纳米流体中CO2水合物生成特性的实验研究，分析了纳... 详细信息

气体水合物技术在海水淡化、水合物蓄冷、CO2封存等领域有着广阔的应用前景，水合物快速生成是制约水合物技术应用的关键问题之一。利用自主搭建的CO2水合物可视化生成实验装置进行了纳米流体中CO2水合物生成特性的实验研究，分析了纳米粒子对CO2水合物生成特性的影响。结果表明，与纯水相比，纳米流体体系中气体消耗量增加了2.17 mmol/mol，且诱导时间缩短了277.5 min。对不同种类的纳米流体中CO2水合物生成特性的研究发现，氧化铜纳米流体中水合物生成的诱导时间最短，只有179 min。氧化铜纳米流体对CO2水合物的促进存在一个最佳浓度，CO2水合物耗气量随着氧化铜纳米流体质量分数的增加先增加后减少。不同种类的纳米流体中CO2水合物生成过程中形态学图像存在较大差异。

关键词： CO 水合物纳米流体传质动力学形态学

不同压力下冻土区水合物法封存CO的实验研究

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石油与天然气化工 2024年

作者：高强赵建忠侯斌张驰太原科技大学安全与应急管理工程学院太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室

目的水合物法封存CO2，稳定性良好、储气密度高，是目前极具潜力的一种碳封存方式，利用冻土区的地层条件更具独特优势。将CO2气体注入冻土区地层中，在一定的温度压力条件下形成固态CO2水合物实现封存。方法依据国内冻土地区地层深... 详细信息

目的水合物法封存CO2，稳定性良好、储气密度高，是目前极具潜力的一种碳封存方式，利用冻土区的地层条件更具独特优势。将CO2气体注入冻土区地层中，在一定的温度压力条件下形成固态CO2水合物实现封存。方法依据国内冻土地区地层深度对应的温度和压力条件，选取不同地层深度(150m和200m)对应温度(1.27℃和2.72℃)和有效孔隙含水率(40%)，研究不同注入压力(3.5MPa、4.5MPa和5.5MPa)的封存特征。分析封存过程的温度压力变化、封存速率、最终水转化率和最终封存率等动力学规律。结果封存压力越高，水合物法封存所需的诱导时间越短，压力降幅越大。较高的封存压力，在初期封存速度较慢，缓慢封存期的持续时间减少，且封存压力越高，封存率、最终水转化率和水合物相饱和度越高。封存温度越高，压力对封存率的影响效果越明显。结论在地层深度150 m(对应地层平均温度1.27 ℃)和5.50 MPa条件下，CO2封存效果最佳。

关键词：冻土区水合物 CO 封存注入压力

天然砂体系氨基酸促进CO_(2)水合物生成研究

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可再生能源 2024年第6期42卷 719-724页

作者：董庆启张永涛王飞陈福林青岛科技大学机电工程学院山东青岛266061

在海底沉积层中通过生成水合物的方式封存CO_(2)是一项极具前景的技术。文章通过在可视反应釜中进行水合物生成试验,研究了天然砂体系中氨基酸促进CO_(2)水合物生成的演变过程。结果表明:在浓度为8 mmol/LL-甲硫氨酸溶液中,CO_(2)水合... 详细信息

在海底沉积层中通过生成水合物的方式封存CO_(2)是一项极具前景的技术。文章通过在可视反应釜中进行水合物生成试验,研究了天然砂体系中氨基酸促进CO_(2)水合物生成的演变过程。结果表明:在浓度为8 mmol/LL-甲硫氨酸溶液中,CO_(2)水合物的生成速率以及生成量较去离子水体系均有了明显提升;中等粒径天然砂对CO_(2)水合物生成促进效果最好,其内部生成了大量CO_(2)水合物,有效填充了天然砂之间的空隙;其次是小粒径天然砂,其内部也有较多的CO_(2)水合物生成;大粒径天然砂促进CO_(2)水合物生成的效果不明显,其内部未发现有明显的CO_(2)水合物生成,仅在反应釜内壁面观察到少量CO_(2)水合物。

关键词：水合物 CO_(2) 海底封存氨基酸