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氧掺杂氮化碳纳米片的制备及其光解水制氢性能

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无机化学学报 2019年第6期35卷 1005-1012页

作者：祝凯欧阳杰刘家满祝玉鑫曾黔崔言娟江苏科技大学环境化学工程学院

以草酸为氧源,二聚氰胺和尿素为原料,采用两步热聚合方式合成氧掺杂氮化碳纳米片催化剂(CNO)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱分析(XPS)、荧光光谱(PL)及... 详细信息

以草酸为氧源,二聚氰胺和尿素为原料,采用两步热聚合方式合成氧掺杂氮化碳纳米片催化剂(CNO)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱分析(XPS)、荧光光谱(PL)及电化学测试等技术对催化剂进行结构表征分析。在可见光照射下通过分解水制氢反应对CNO的光催化还原性能进行评价。结果表明,草酸中的O元素通过取代氮化碳三嗪环结构中N原子直接键合到sp2杂化碳上,形成O掺杂CNO。经O掺杂改性后的氮化碳具有良好的层状堆积结构,可见光吸收性明显提高,同时禁带宽度降低。O掺杂的引入加速了光生电子-空穴对的分离和传输,能大幅度提高氮化碳的光催化分解水制氢性能,在可见光照下达88.6μmol·h^-1,是未掺杂CN的3.91倍。

关键词：氮化碳氧掺杂光催化制氢

氧掺杂g-C3N4光催化降解Cu-EDTA络合物的反应机理研究

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环境科学学报 2018年第10期38卷 3973-3978页

作者：汤雨林游少鸿兰华春张学洪安晓强桂林理工大学环境科学与工程学院桂林541004 中国科学院生态环境研究中心饮用水科学与技术重点实验室北京100085 清华大学环境学院北京100084

本研究以Cu-EDTA为模拟污染物,探讨了非金属石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在光催化降解重金属络合污染物中的应用潜力.首先采用在空气气氛下煅烧的方式对g-C_3N_4进行氧掺杂改性,并通过XRD、TEM和DRS等表征手段对掺杂前后的催化剂结构进行表征... 详细信息

本研究以Cu-EDTA为模拟污染物,探讨了非金属石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在光催化降解重金属络合污染物中的应用潜力.首先采用在空气气氛下煅烧的方式对g-C_3N_4进行氧掺杂改性,并通过XRD、TEM和DRS等表征手段对掺杂前后的催化剂结构进行表征.光催化性能评价结果表明,氧掺杂改性更有利于催化剂表面光生空穴的分离,从而呈现出显著提升的破络合能力.通过自由基猝灭实验对g-C_3N_4光降解Cu-EDTA的催化机制进行了研究,结果表明,未掺杂g-C_3N_4通过O_2^(·-)、空穴和·OH的共同作用实现重金属络合物的去除,而氧掺杂样品以具有更强破络合能力的光生空穴为主要活性物种实现Cu-EDTA污染物的降解.

关键词：氮化碳光催化氧化破络合 Cu-EDTA 氧掺杂

MoS_(2)核壳球上氧掺杂的动力学调制及其电化学分解水效应

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无机化学学报 2024年第1期40卷 256-262页

作者：巩飞龙刘静轩刘梦梦许三魁李峰郑州轻工业大学河南省表界面科学重点实验室郑州450002 河南工业大学材料学院郑州450002 美洲先进纳米技术有限公司休斯敦77459

在氩气气氛中900℃煅烧前驱物MoS_(2)核壳超级球得到MoS_(2)核壳球。在升温速率为20、10、5、2℃·min^(-1)时,MoS_(2)核壳球上氧掺杂量分别从前驱物的23.1%降低到17.6%、10.8%、5.5%、6.2%。结果表明较低的升温速率可以导致更低的氧掺... 详细信息

在氩气气氛中900℃煅烧前驱物MoS_(2)核壳超级球得到MoS_(2)核壳球。在升温速率为20、10、5、2℃·min^(-1)时,MoS_(2)核壳球上氧掺杂量分别从前驱物的23.1%降低到17.6%、10.8%、5.5%、6.2%。结果表明较低的升温速率可以导致更低的氧掺杂量。基于前驱物特殊的准分子超晶格结构,提出了原位阴离子交换反应机理,以深入理解MoS_(2)核壳球上氧掺杂的动力学调制机理。电化学性能研究表明通过调制氧掺杂量可以有效改善MoS_(2)核壳球电化学分解水的性能。

关键词： MoS_(2) 核壳球氧掺杂动力学调制电化学性能分解水

氧掺杂氮化碳纳米片活化过二硫酸盐选择性去除酚类污染物的特性与机制

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环境工程学报 2024年第8期18卷 2121-2131页

作者：李丹阳高悦莹张哲睿张佳乐王震鑫王根杨生炯西安建筑科技大学环境与市政工程学院西安710055 西北水资源与环境生态教育部重点实验室西安710055

以富氧生物质单宁酸为氧源,通过热氧化剥离制备了氧掺杂石墨相氮化碳纳米片(O-CN),利用氧原子掺杂调控O-CN纳米片的表面电子结构,提升其活化过二硫酸盐(peroxydisulfuric acid,PDS)降解水中酚类污染物的性能,探究了氧掺杂导致的O-CN电... 详细信息

以富氧生物质单宁酸为氧源,通过热氧化剥离制备了氧掺杂石墨相氮化碳纳米片(O-CN),利用氧原子掺杂调控O-CN纳米片的表面电子结构,提升其活化过二硫酸盐(peroxydisulfuric acid,PDS)降解水中酚类污染物的性能,探究了氧掺杂导致的O-CN电子结构变化及其活化PDS降解酚类污染物的效能和机制。结果表明,氧掺杂通过取代氮化碳(g-C3N4)中的N原子,促使O-CN纳米片表面电荷重新分布,促进了O-CN表面未配对电子的形成,进而显著增强了其PDS活化性能和酚类污染物的降解能力。在中性条件下,PDS与酚类污染物质量浓度摩尔比为1:10时,0.1 g·L^(-1)的O-CN纳米片活化PDS(0.4 mmol·L^(-1))可在60 min内将双酚A(bisphenol,BPA)、苯酚(phenol)、对乙酰氨基酚(acetaminophen,AAP)完全去除。电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)、化学淬灭及原位拉曼和电化学分析表明,O-CN/PDS体系主要通过电子转移的方式氧化去除酚类污染物,对无机阴离子等水体背景成分具有较强的抗干扰能力。O-CN纳米片具有良好的稳定性,可构建催化膜持续降解酚类污染物,在10 h的连续反应中可稳定去除全部BPA,且保持了较高的矿化效率(60%)。

关键词：高级氧化氮化碳氧掺杂酚类污染物电子转移

氧掺杂高比表面积g-C3N4的制备及其光催化性能研究

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化学工程 2020年第9期48卷 6-10页

作者：时晓羽李会鹏赵华张杰辽宁石油化工大学化学化工与环境学部辽宁抚顺113001

以二氰二胺(C2H4N4)为原料采用模板剂法制备了高比表面积的石墨相氮化碳(p-C3N4),并通过热聚合的方式将氧掺杂于p-C3N4中制备了氧掺杂高比表面积石墨相氮化碳(O-p-C3N4)。通过X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、氮气吸附-脱附... 详细信息

以二氰二胺(C2H4N4)为原料采用模板剂法制备了高比表面积的石墨相氮化碳(p-C3N4),并通过热聚合的方式将氧掺杂于p-C3N4中制备了氧掺杂高比表面积石墨相氮化碳(O-p-C3N4)。通过X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、氮气吸附-脱附(BET)、紫可见漫反射光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)对催化剂进行表征。在500 W氙灯照射下通过光催化降解罗丹明B和光催化水解制氢2种方式对催化活性进行考察。结果表明:氧掺杂能够有效地降低光生-电子空穴的复合几率,提高光催化活性。其中80%O-p-C3N4表现出最佳活性,降解罗丹明B的速率和产氢速率分别是p-C3N4的3.8倍、2.9倍,且循环使用5次后依然具有很高的催化活性。

关键词：石墨相氮化碳氧掺杂光催化

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氧掺杂引起的T′相铜氧化合物低温磁性反常

科学通报 1998年第10期43卷 1054-1057页

作者：熊玉峰金铎姚玉书吴非贾顺莲郭树权赵忠贤中国科学院低温技术实验中心中国科学院物理研究所超导国家重点实验室北京100080

采用高压合成的方法对 (Eu1-xYx) 2 CuO4 和Sm2 CuO4 样品进行了氧掺杂 ,并发现了一个位于 2 9K附近新的低温磁性反常 .分析表明该反常也是铜原子磁矩的贡献 ,但有着和T′相化合物弱铁磁不同的形成机理 ,它的出现对应着由掺杂到CuO2 面... 详细信息

采用高压合成的方法对 (Eu1-xYx) 2 CuO4 和Sm2 CuO4 样品进行了氧掺杂 ,并发现了一个位于 2 9K附近新的低温磁性反常 .分析表明该反常也是铜原子磁矩的贡献 ,但有着和T′相化合物弱铁磁不同的形成机理 ,它的出现对应着由掺杂到CuO2 面上的空穴产生的铁磁性团簇 .这一结果还揭示了T′相化合物区别于p型超导材料的一个独特性质 ,即没有顶点氧存在的T′相化合物的CuO2 面只能接受极微量的空穴 ,一旦达到极限 ,不管有多少氧掺杂进物相 ,都不能在CuO2

关键词：铜氧化合物超导体 T'相掺杂氧掺杂磁性

氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和机理研究

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安全与环境工程 2022年第5期29卷 232-240,262页

作者：向少锋林雨蔡纯中国地质大学(武汉)环境学院武汉430078

为研究氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和反应机理,通过一步合成法将氧掺杂至石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),制备了新型无金属的环保氧掺杂g-C_(3)N_(4)(O-g-C_(3)N_(4))催化剂,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)... 详细信息

为研究氧掺杂石墨相氮化碳活化过一硫酸盐降解水中橙黄Ⅱ的效能和反应机理,通过一步合成法将氧掺杂至石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),制备了新型无金属的环保氧掺杂g-C_(3)N_(4)(O-g-C_(3)N_(4))催化剂,并采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅立叶变换红外吸收光谱仪(FTIR)、Zeta电位仪和X射线光电子能谱仪(XPS)对O-g-C_(3)N_(4)催化剂的形貌、结构和成分进行了表征,研究了O-g-C_(3)N_(4)催化剂活化过一硫酸盐(PMS)体系(即O-g-C_(3)N_(4)/PMS体系)对水中橙黄Ⅱ(AO7)的降解效果、影响因素和反应机理。结果表明:成功将氧原子引入到g-C_(3)N_(4)基体中,O-g-C_(3)N_(4)催化剂保持了g-C_(3)N_(4)的主体结构;O-g-C_(3)N_(4)/PMS体系反应1 h对70 mg/L AO7的去除率可达到96.4%,是g-C_(3)N_(4)/PMS体系的14.9倍;AO7的去除效果随着反应体系中O-g-C_(3)N_(4)和PMS用量的增加而提升,随着反应体系温度的升高而增加,反应体系在初始pH值为3.00~9.00范围内均能很好地去除AO7;反应体系中的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))和羟基自由基(HO~·)尤其是O-g-C_(3)N_(4)催化剂表面的SO_(4)^(·-)和HO~·对AO7的降解起主要作用。

关键词：石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)) 难降解有机污染物(ROPs) 氧掺杂过一硫酸盐(PMS) 硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))

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可见光驱动下氧掺杂氮化碳活化过硫酸盐降解罗丹明B

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环境科学学报 2020年第8期40卷 2708-2714页

作者：盛寒祯尤宏柳锋覃琦清韩红卫李之鹏哈尔滨工业大学(威海)海洋科学与技术学院威海264209 哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室哈尔滨150090 济南市环境监控中心济南250000

采用双氧水溶剂热处理法处理石墨相氮化碳(g-C3N4)合成氧掺杂石墨相氮化碳(O-g-C3N4),并通过SEM、XRD、XPS、UV-visDRS等技术手段对O-g-C3N4进行表征.结果表明,O-g-C3N4表面光滑度降低,纳米片层呈现阶梯状形貌,可见光吸收性能和催化性... 详细信息

采用双氧水溶剂热处理法处理石墨相氮化碳(g-C3N4)合成氧掺杂石墨相氮化碳(O-g-C3N4),并通过SEM、XRD、XPS、UV-visDRS等技术手段对O-g-C3N4进行表征.结果表明,O-g-C3N4表面光滑度降低,纳米片层呈现阶梯状形貌,可见光吸收性能和催化性能有了明显提高.同时,该改性方法能够有效地通过取代sp2杂化N原子的方式将O原子掺杂到g-C3N4中.以波长为430 nm的LED灯作为可见光光源,将O-g-C3N4用于活化过硫酸盐降解罗丹明B(RhB).结果表明,该实验体系能够大幅度提高RhB的去除率.当所加LED灯的电源功率为18.00 W,O-g-C3N4投加量为0.08 g·L^-1,PS投加量为1.428 g·L^-1,溶液初始pH为5.6时,反应30 min后,浓度为10 mg·L^-1的RhB的降解率可以达到97.8%,矿化率可达9.738%.

关键词：光催化石墨相氮化碳氧掺杂过硫酸盐罗丹明B(RhB)

氧掺杂g-C3N4可见光催化剂的制备及性能研究

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氧掺杂g-C3N4可见光催化剂的制备及性能研究

作者：李江华华侨大学

学位级别：硕士

利用太阳能解决当今社会面临的环境污染和能源短缺问题是二十一世纪重大研究课题之一。半导体光催化技术，能够充分利用光生载流子的氧化还原作用，直接降解有机污染物和分解水制备氢气。本文以新型有机聚合半导体材料石墨相氮化碳(g-... 详细信息

利用太阳能解决当今社会面临的环境污染和能源短缺问题是二十一世纪重大研究课题之一。半导体光催化技术，能够充分利用光生载流子的氧化还原作用，直接降解有机污染物和分解水制备氢气。本文以新型有机聚合半导体材料石墨相氮化碳(g-CN)为研究对象，采用掺杂氧原子和引入碳纳米管的改性方法，改善其光吸收性能，提高光生载流子的分离效率，增强光催化活性。本研究运用XRD、BET、SEM、XPS、IR、Raman、UV-Vis DRS、PL和光电化学等表征手段，研究样品的组成与能带结构，揭示了催化剂活性提高的原因。主要研究内容如下： (1)采用双氧水溶剂热法处理g-CN，制备氧掺杂g-CN可见光催化剂。通过以溶剂热温度为控制变量，筛选出降解亚甲基蓝和分解水制氢活性最佳的可见光催化剂。结果表明，该催化剂经优化后在可见光条件下的平均产氢率为37.5μmol h，比纯g-CN高出了2.5倍。机理探究表明，改性后催化剂活性的提高主要归功于氧原子替代了g-CN中部分晶格氮原子并造成少量氮缺陷。由于氧掺杂在g-CN导带底附近引入了氮缺陷能级，缩短了催化剂的光响应带隙，提高了催化剂对可见光的利用率;而且少量氮缺陷位的产生能有效地抑制光生载流子的复合几率，提高光催化反应的量子效率。 (2)采用单氰胺为g-CN的前驱体，并引入碳纳米管(CNTs)，制备了一系列低含量碳纳米管的g-CN/CNTs光催化剂。结果表明，在不改变g-CN晶相结构、分子骨架和比表面积的情况下，少量碳纳米管(0.2wt%)可显著改善g-CN的电子传输效率，有效抑制g-CN表面光生载流子再结合，提高g-CN光催化活性。与纯g-CN相比，g-CN/CNTs复合催化剂的光电流响应强度提高了2.03倍,产氢率提高了2.35倍。 (3)将掺杂氧原子和引入碳纳米管这两种方法有机相结合，研究双重作用下进一步提高g-CN可见光催化活性的可能性。结果表明，氧掺杂g-CN/CNTs的平均产氢量是68.6μmol h，近似于g-CN/CNTs (38.7μmol h)和氧掺杂g-CN(37.5μmol h)活性的简单加和。该研究对如何拓展有机半导体光吸收响应范围和降低其光生载流子的复合几率具有一定的参考价值和理论意义，为研究和开发新型、高效可见光催化材料以及光电功能材料提供了崭新的思路。

关键词：石墨相氮化碳氧掺杂碳纳米管可见光光催化