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PM_(2.5)粉末样品中不同组分的氧化潜势及影响因素

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中国环境科学 2024年第4期44卷 1957-1965页

作者：彭勤李丹罗玉彭泽志孙健 Tomoaki Okuda 沈振兴西安交通大学环境科学与工程系陕西西安710049 庆应义塾大学科学技术学院日本神奈川县横滨市223-8522

基于大流量旋风式冲击采样器在西安市采集了四季大气PM_(2.5)粉末样品,分别测定其水溶和非水溶相的氧化潜势(OP)､无机元素､水溶性离子､金属组分､碳组分和有机官能团,揭示水溶相/非水溶相的化学组分对OP的影响.结果显示,西安市PM_(2.5)... 详细信息

基于大流量旋风式冲击采样器在西安市采集了四季大气PM_(2.5)粉末样品,分别测定其水溶和非水溶相的氧化潜势(OP)､无机元素､水溶性离子､金属组分､碳组分和有机官能团,揭示水溶相/非水溶相的化学组分对OP的影响.结果显示,西安市PM_(2.5)粉末样品总OP的趋势为秋冬(秋7.24μmol/(min·mg),冬5.19μmol/(min·mg))显著高于春夏季(春2.06μmol/(min·mg),夏3.15μmol/(min·mg));春夏季PM_(2.5)粉末样品的OP以水溶相OP为主(70.0%),秋冬季以非水溶相为主(73.9%).水溶性金属Ni､Pb､Ba､Mn､Cu､Ti(0.60

关键词： PM_(2.5) 粉末样品 ROS 氧化潜势氧化应激化学组分

西安市大气PM分子演化和来源对其氧化潜势的影响

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中国环境科学 2024年

作者：王帝伟沈振兴白鸽子李昊楠黄沙沙杨雪婷孙健徐红梅西安交通大学环境科学与工程系

为探究西安市大气细颗粒物(PM2.5)氧化潜势（OP）的季节变化及来源，采用二硫苏糖醇（DTT）法测定了质量归一化的OP水平(OPDTTm)，分析了PM2.5化学组分对OP的影响，结合正矩阵因子分解耦合人工神经网络-多层感知器（PMF-ANN-MLP）模型... 详细信息

为探究西安市大气细颗粒物(PM2.5)氧化潜势（OP）的季节变化及来源，采用二硫苏糖醇（DTT）法测定了质量归一化的OP水平(OPDTTm)，分析了PM2.5化学组分对OP的影响，结合正矩阵因子分解耦合人工神经网络-多层感知器（PMF-ANN-MLP）模型定量了排放源对OP的贡献.结果表明:西安市大气OPDTTm在夏季最高(13.2 ± 5.4 pmol·min-1· μg-1)，冬季最低(5.6 ± 2.7 pmol·min-1· μg-1).相关性分析结果表明，含硝基的芳香族化合物和羧酸类有机分子对OPDTTm生成具有重要作用，其分子丰度的差异是导致OPDTTm呈现季节变化的主要原因.源解析揭示，扬尘源对OPDTTm的贡献在春季最高（26.7%），夏季交通源的贡献最高（35.1%），二次源的贡献在秋季最高（23.2%），生物质燃烧（24.5%）和燃煤（25.8%）的贡献均在冬季最高.研究结果可为制定有效的大气污染防治措施以保护人群健康提供科学依据.

关键词：氧化潜势分子组成源解析 MLP模型

大气颗粒物氧化潜势的非细胞测定方法及源解析研究进展

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环境化学 2024年

作者：黄悦塔娜张加孟刘焕蓉乌日罕曹敦内蒙古师范大学内蒙古环境化学重点实验室化学与环境科学学院

大气颗粒物（particulate matter, PM）污染是全球关注的环境问题之一. PM的氧化潜势（oxidative potential, OP）是用来表征PM对人体健康风险的重要参数，它通过产生活性氧化物（reactive oxygen species,ROS）等物种，引起机体氧化应... 详细信息

大气颗粒物（particulate matter, PM）污染是全球关注的环境问题之一. PM的氧化潜势（oxidative potential, OP）是用来表征PM对人体健康风险的重要参数，它通过产生活性氧化物（reactive oxygen species,ROS）等物种，引起机体氧化应激，因而OP是PM暴露引起不良健康影响的核心驱动机制.作为评估OP引发的健康风险的基础技术，近年来，大气PM的OP测定技术取得了一定进展.本文归纳了几种重要的非细胞法测定PM的OP的反应机理，并对PM的OP的源解析方法以及最近OP国内外研究进展进行了综述.最后对今后的大气PM的OP研究领域与方向进行了展望.

关键词：大气颗粒物氧化潜势非细胞法来源解析氧化应激

应用小样本机器学习方法定量解析大气水溶性类腐殖质氧化潜势的关键来源

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环境化学 2024年

作者：洪一航曹芳范美益薛永文赵祝钰吴继炎章炎麟南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京信息工程大学应用气象学院香港理工大学土木环境学系空气质量研究室

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准... 详细信息

水溶性类腐殖质(water-soluble humic-like substances,HULISWS)是大气颗粒物中一类危害人体健康的有机物.氧化潜势(oxygen potential,OP)可以用于衡量颗粒物对细胞内分子的氧化能力，精确解析HULISWS的OP来源可以助力有害污染物的精准减排工作.本文于2016年秋、冬季节在东北平原逐日采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品，并使用正定矩阵因子分解(positive-definite matrix factorization,PMF)模型量化了PM2.5中HULISWS来源的变化特征.尽管此前很多研究解析了HULISWS中OP的潜在来源，但传统源解析方法难以准确拟合OP与物质来源关系，导致其解析结果存在较大不确定性.随机森林(random forest,RF)是一种可以拟合非线性关系的机器学习算法，可以对OP来源进行解析.然而，RF算法在较小样本训练下通常会增加泛化误差，导致模型不确定性较大.针对这些问题，本文提出并验证了一种通过强化RF模型对特征变量的识别来提升其泛化能力的小样本学习(few-shot learning,FSL)方法 [FSL-RF].通过FSL-RF拟合HULISWS的OP与PMF源解析结果来建立来源与OP的关系，并使用置换变量重要性量化了各来源对OP的贡献.结果表明，生物质燃烧贡献了HULISWS浓度和HULISWS中OP的72%和63%.此外，烹饪排放贡献了4%的HULISWS浓度，对HULISWS中OP的贡献为19%.目前，尽管生物质燃烧仍然是东北地区大气HULISWS对人体造成细胞损伤的主要方式，但对烹饪排放的减排对人体细胞损伤的控制更加有效.

关键词：类腐殖质氧化潜势源解析机器学习小样本学习

常州春季PM_(2.5)的氧化潜势及其来源解析

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环境工程 2024年第5期42卷 53-61页

作者：吴一昊崔尧嘉臧鑫芝王文强叶招莲江苏理工学院资源与环境工程学院江苏常州213001

为探究细颗粒物(PM_(2.5))的健康风险及其来源,采用二硫苏糖醇(DTT)法测定了常州春季PM_(2.5)的氧化潜势(OP),用DTTv(体积归一化的DTT)和DTTm(质量归一化的DTT)表征。采用正定矩阵因子分解法(PMF)、主成分分析(PCA)联合多元线性回归(ML... 详细信息

为探究细颗粒物(PM_(2.5))的健康风险及其来源,采用二硫苏糖醇(DTT)法测定了常州春季PM_(2.5)的氧化潜势(OP),用DTTv(体积归一化的DTT)和DTTm(质量归一化的DTT)表征。采用正定矩阵因子分解法(PMF)、主成分分析(PCA)联合多元线性回归(MLR)2种方法解析了DTTv的来源。结果表明:采样期间大气PM_(2.5)的DTTv和DTTm日平均值分别为(0.83±0.09)nmol/(min·m^(3))和(12.52±4.22)pmol/(min·μg),处于国内相对较低的暴露水平。有机碳、二次离子(SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH+4)和交通源特征元素(Cu、Zn等)与DTTv呈中度相关,说明二次源、交通源等对健康相关的PM暴露产生一定影响。PMF对DTTv的源解析结果也表明,交通源(40.1%)和二次源(35.6%)对DTTv的贡献高于扬尘源(18.6%)和燃烧源(5.8%),MLR-PCA解析结果进一步证实了交通源和二次源对DTTv的重要贡献。该成果可为大气污染精准防控和健康影响分析提供参考。

关键词： PM_(2.5) 氧化潜势多元线性回归主成分分析正定矩阵因子分解

基于DTT法测量广州市区PM2.5的氧化潜势

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中国环境科学 2019年第6期39卷 2258-2266页

作者：张曼曼李慧蓉杨闻达孙嘉胤吴晟程鹏唐明金暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640

大气颗粒物氧化潜势(Oxidative potential)常用于表征颗粒物对人体健康的影响.二硫苏糖醇(DTT)法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,本研究改进了该方法的颗粒物提取方式和反应流程,并开展了广州市区PM2.5氧化潜势(DTTm&DTTv)... 详细信息

大气颗粒物氧化潜势(Oxidative potential)常用于表征颗粒物对人体健康的影响.二硫苏糖醇(DTT)法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,本研究改进了该方法的颗粒物提取方式和反应流程,并开展了广州市区PM2.5氧化潜势(DTTm&DTTv)的测量.结果表明,广州市区2018年1月和4月PM2.5的DTTm值分别为(13.47±3.86),(14.66±4.49) pmol/(min·μg),DTTv值分别为(4.67±1.06),(4.45±1.02) nmol/(min·m^3),与国内外研究结果相当.DTTv与PM2.5质量浓度、OC、EC、BC具有较强的相关性,但DTTm与以上参数相关性低,说明含碳组分不是广州市PM2.5氧化潜势的主要贡献者.

关键词：二硫苏糖醇(DTT) 氧化潜势 ROS 氧化应激 PM2.5

太原市冬季不同污染程度下PM_(2.5)的化学组成、消光特征及氧化潜势

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环境科学 2022年第5期43卷 2317-2328页

作者：任娇赵荣荣王铭张欢欢尹诗杰薛永刚山西财经大学资源型经济转型发展研究院太原030006 山西农业大学生命科学学院太原030031 中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室西安710061

为深入探究重污染地区气溶胶的消光特征和健康风险,于2019年冬季开展了太原市PM_(2.5)主要化学成分和氧化潜势的分析.采样期间ρ(PM_(2.5))为(89.9±33.6)μg·m^(-3),其中水溶性离子和碳质气溶胶分别占到43.3%和33.8%,浓度较高的组分... 详细信息

为深入探究重污染地区气溶胶的消光特征和健康风险,于2019年冬季开展了太原市PM_(2.5)主要化学成分和氧化潜势的分析.采样期间ρ(PM_(2.5))为(89.9±33.6)μg·m^(-3),其中水溶性离子和碳质气溶胶分别占到43.3%和33.8%,浓度较高的组分依次为:OC>SO_(4)^(2-)>NO_(3)^(-)>EC>NH_(4)^(+)>Cl^(-)>Ca^(2+).随着污染程度的增加,PM_(2.5)中有机物(OM)和矿物尘的占比下降了5.8%和11.2%,而SNA(NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和NH_(4)^(+))的质量分数由33.9%显著增加到56.0%.基于IMPROVE公式估算,太原市冬季大气颗粒物的平均消光系数为(453.4±230.0)Mm^(-1),在清洁天和轻度污染时OM和元素碳(EC)在消光中起主要作用,二者的总贡献率约占55%;而到重度污染时,SNA的贡献率显著上升至70%左右,成为影响大气能见度的主要成分.氧化潜势DTTv的平均值为(2.0±0.9)nmol·(min·m^(3))^(-1),呈现出随着污染加剧而逐步上升的规律,重度污染下的DTTv是清洁天的2.9倍.从来源上看,二次源(31.7%)及燃煤和生物质燃烧源(26.0%)是太原市冬季PM_(2.5)的主要来源,其次为机动车源(18.1%)、扬尘源(18.0%)和工业源(6.3%).对比两次重污染事件发现,交通管制对于降低一次源排放的效果明显,而二次源产生的颗粒物其氧化潜势水平可能更高.

关键词： PM_(2.5) 重污染消光特征氧化潜势太原

武汉市冬季重污染期PM_(2.5)的氧化潜势分析

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环境科学与技术 2020年第10期43卷 171-176页

作者：陈丹鈜张志豪张珅王祖武成海容武汉大学资源与环境科学学院环境科学与工程系湖北武汉430079

为评估重污染期间细颗粒物(PM_(2.5))对人体健康的影响,文章对武汉市城区2018年1月14-24日一次重污染期间的PM_(2.5)进行了加密采样,并测定与分析了其化学组分,同时利用二硫苏糖醇(DTT)法测定PM_(2.5)的氧化潜势。结果表明,采样期间武... 详细信息

为评估重污染期间细颗粒物(PM_(2.5))对人体健康的影响,文章对武汉市城区2018年1月14-24日一次重污染期间的PM_(2.5)进行了加密采样,并测定与分析了其化学组分,同时利用二硫苏糖醇(DTT)法测定PM_(2.5)的氧化潜势。结果表明,采样期间武汉城区大气PM_(2.5)的平均浓度为(146.9±45.4)μg/m^(3),约为《环境空气质量标准》中的二级标准(75μg/m^(3))的2倍。PM_(2.5)中二次离子(NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和NH_(4)^(+))(49.1%)及OC(11.0%)对PM_(2.5)的质量浓度贡献较大。DTTm和DTTv的平均值分别为(40.2±14.2)pmol/(μg·min)和(5.6±1.4)nmol/(m^(3)·min)。两者值较高,表明武汉冬季重污染期间的PM_(2.5)内在毒性大、人体暴露风险高。DTTv与OC、WSOC、Cu、Zn呈显著正相关(R>0.6,p<0.01),说明机动车排放源、工业排放源、燃煤排放源等对人体健康影响很大。

关键词：重污染冬季 PM_(2.5) 氧化潜势

基于DTT法评估大气颗粒物氧化潜势的研究进展

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生态毒理学报 2022年第2期17卷 20-32页

作者：王嘉琦赵时真田乐乐蒋昊余李军张干中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广州510640 郑州大学电气工程学院郑州450001 中国科学院大学北京100049

大气颗粒物导致健康效应的主要机制是通过氧化应激生成活性氧自由基(reactive oxygen species,ROS),触发局部和全身系统性炎症。大气颗粒诱导ROS生成的能力称为氧化潜势(oxidative potential,OP),是指示颗粒物健康效应的重要参数。二硫... 详细信息

大气颗粒物导致健康效应的主要机制是通过氧化应激生成活性氧自由基(reactive oxygen species,ROS),触发局部和全身系统性炎症。大气颗粒诱导ROS生成的能力称为氧化潜势(oxidative potential,OP),是指示颗粒物健康效应的重要参数。二硫苏糖醇(dithiothreitol,DTT)法是基于非细胞体系检测氧化潜势的方法(OP^(DTT)),近年来发展迅速。笔者从OP^(DTT)的基本原理,OP^(DTT)与颗粒物化学组成、粒径、来源的关系,OP^(DTT)与健康效应的关系及其局限性和挑战等6个方面,综述基于DTT法的大气颗粒物氧化潜势测定方法研究和应用进展,可为我国大气颗粒物健康效应的研究提供参考。

关键词：大气颗粒物活性氧自由基氧化应激二硫苏糖醇氧化潜势