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树枝状大分子修饰金纳米棒在结肠癌光热治疗和基因治疗中的应用

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树枝状大分子修饰金纳米棒在结肠癌光热治疗和基因治疗中的应用

作者：陈尧明南方医科大学

学位级别：硕士

研究背景结直肠癌是全球第三高发的恶性肿瘤,是导致癌症相关死亡的重要原因。传统的癌症治疗方法,如手术、化疗和放疗,都有着严重的副作用,因此,寻找新的治疗手段成为了新的挑战。光热治疗是利用具有较高光热转换效率的材料,将其注射入... 详细信息

研究背景结直肠癌是全球第三高发的恶性肿瘤,是导致癌症相关死亡的重要原因。传统的癌症治疗方法,如手术、化疗和放疗,都有着严重的副作用,因此,寻找新的治疗手段成为了新的挑战。光热治疗是利用具有较高光热转换效率的材料,将其注射入人体内部,利用靶向性识别技术聚集在肿瘤组织附近,并在外部光源(一般是近红外光)的照射下将光能转化为热能来杀死癌细胞的一种治疗方法,具有成本低、局部治疗效果好、副作用小的优点。基因治疗则是将特定的基因引入靶细胞,修复缺陷基因或促进特定的细胞功能,具有靶向性强的优点。通过光热治疗和基因治疗的结合,将治疗基因搭载在光热材料中,可以形成稳定性更好的基因递送系统,从而解决基因治疗特异性差、稳定性差的问题,改善基因治疗和光热治疗的疗效。金纳米棒以其特殊的表面电子的等离子共振响应(Surface Plasmon Resonance,SPR),对于近红外光有着很强的光热转换效率,同时具备制备简单、表面功能化、低毒、良好的生物相容性和丰富的生物活性等优异的物理化学性能,是最有希望的光热治疗的候选材料之一。通过新型纳米材料的开发将诊断和治疗功能结合在一个单一的纳米平台上,是未来癌症诊疗的新方向。方法我们合成了用于结肠癌光热治疗和基因治疗的纳米平台Au NR@PAMAM-GX 1/FAM172A。首先,采用发散法合成PAMAM-G3.0树枝状大分子。然后使用种子介导生长的方法,合成了金纳米棒Au NR。将Au NR和PAMAM合成后,用GX1肽(一种环状9-mer肽,CGNSNPKSC)修饰形成Au NR@PAMAM-GX 1纳米平台。将获得的Au NR@PAMAM-GX 1作为基因传递载体(FAM172A,调控结肠癌细胞增殖和凋亡),结合光热治疗和基因治疗对该纳米平台进行材料表征和体外体内实验。结果结果表明Au NR@PAMAM-GX 1可以特异性地将FAM172A传递到癌细胞,转染效率高。激光照射下Au NR@PAMAM-GX 1/FAM172A处理的HCT-8细胞存活率为19.3%,远低于单独使用光热治疗或单独使用基因治疗的存活率。此外,动物实验结果证实Au NR@PAMAM-GX 1/FAM172A复合物可以实现肿瘤热成像、靶向CT成像、光热治疗和基因治疗联合应用。结论结果表明,合成的Au NR@PAMAM-GX 1能作为结肠癌光热治疗和基因治疗联合应用的新型纳米平台,起到诊断治疗一体化的效果。

关键词：树枝状大分子金纳米棒光热疗法基因治疗结肠癌 FAM127A

树枝状大分子/聚(N-异丙基丙烯酰胺)纳米粒子的制备

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过程工程学报 2008年第6期8卷 1245-1248页

作者：刘虎朱严瑾易昌凤徐祖顺湖北大学材料科学与工程学院湖北武汉430062

以溴乙酰溴对第4代聚丙烯亚胺树枝状大分子(DAB-32)进行改性,成功地合成了树枝状大分子引发剂DAB-32-Br,并采用FT-IR光谱和1H-NMR氢谱对引发剂的结构进行了表征.以DAB-32-Br/CuBr/Bpy为催化引发体系,分别在水和水/乙醇介质中实现了N-异... 详细信息

以溴乙酰溴对第4代聚丙烯亚胺树枝状大分子(DAB-32)进行改性,成功地合成了树枝状大分子引发剂DAB-32-Br,并采用FT-IR光谱和1H-NMR氢谱对引发剂的结构进行了表征.以DAB-32-Br/CuBr/Bpy为催化引发体系,分别在水和水/乙醇介质中实现了N-异丙基丙烯酰胺的原子转移自由基聚合(ATRP),并对聚合物的结构进行了表征.采用透射电子显微镜和光子相关光谱法对聚合物粒子的形貌、粒径及其分布进行了研究分析.结果表明,聚合物粒子粒径在60～150nm范围内;与水介质中ATRP相比,在水/乙醇介质中所得聚合物纳米粒子更加规则,且粒子间聚集程度较低.

关键词：水介质原子转移自由基聚合树枝状大分子聚合物纳米粒子聚(N-异丙基丙烯酰胺)

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树枝状大分子的自组装超薄膜

高等学校化学学报 2001年第10期22卷 1773-1775页

作者：王金凤贾欣茹李盈钟竑陈金玉罗国宾李明谦危岩北京大学化学与分子工程学院北京100871 Drexel大学化学系

An ultrathin film with forth generation poly(aminoamine)(PAMAM) dendrimers (methyl quaternary ammonium salt) as polycation and poly(sodium \%p\% styrenesulfonate) (PSS) as polyainon was fabricated \%via\% sequential deposition. It shows that the step by step depositions carried out smoothly by monitoring with UV Vis spectrometer. The multilayer film is rather flat with a mean roughness of \{0.39 nm\} determined by AFM. The average thickness of a bilayer is \{5.0 nm\} obtained from XRD, which indicates that the dendrimers molecules were compressed and possess high flattening.

关键词：树枝状化合物自组装静电作用树枝状大分子超薄膜

树枝状大分子PAMAM-DSCL的合成及其荧光性能研究

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功能材料 2005年第10期36卷 1587-1589页

作者：韩巧荣丁马太夏海平厦门大学化学化工学院

合成了外围由小分子修饰的树枝状大分子PAMAM(1G)-DSCL,通过紫外、质谱等表征了其结构,并对其吸附染料分子EB、MB前后的荧光性能进行了研究,发现这种吸附还与染料分子的体积有关。

关键词：聚酰胺树枝状大分子荧光

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树枝状大分子及其在分析化学中的应用

分析化学 2013年第11期41卷 1762-1772页

作者：付丛李建平桂林理工大学化学与生物工程学院

树枝状大分子是一类能够精确设计,通过枝化单元逐步重复增长人工合成出来的一类新型化合物。它们一般具有对称的高度枝化结构,分子内含有大量的空腔,同时表面分布大量的官能团,可以实现多种特殊的功能。本文介绍了树枝状大分子的基本概... 详细信息

树枝状大分子是一类能够精确设计,通过枝化单元逐步重复增长人工合成出来的一类新型化合物。它们一般具有对称的高度枝化结构,分子内含有大量的空腔,同时表面分布大量的官能团,可以实现多种特殊的功能。本文介绍了树枝状大分子的基本概念,着重评述了树枝状大分子在分析化学中的最新应用,同时简单介绍了其在纳米科学、制药和临床医学等领域的一些应用情况。

关键词：分析化学树枝状大分子评述

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树枝状大分子的合成及其阻垢性能

北京化工大学学报（自然科学版） 2008年第2期35卷 1-4页

作者：雷金环刘伟郦和生王岽北京化工大学化学工程学院北京100029 中国石油化工股份有限公司北京燕山分公司研究院北京102500

采用发散合成法,合成了以乙二胺为核的1.0代树枝状大分子聚酰胺-胺(PAMAM1.0),用静态法测定了树枝状大分子在高硅溶液中对胶体硅的阻垢性能。结果表明,PAMAM1.0在高硅溶液中对胶体硅有较好的阻垢效果,且阻垢效果受pH值、溶解硅初始质量... 详细信息

采用发散合成法,合成了以乙二胺为核的1.0代树枝状大分子聚酰胺-胺(PAMAM1.0),用静态法测定了树枝状大分子在高硅溶液中对胶体硅的阻垢性能。结果表明,PAMAM1.0在高硅溶液中对胶体硅有较好的阻垢效果,且阻垢效果受pH值、溶解硅初始质量浓度和PAMAM1.0用量的影响。在pH值为7.0,溶解硅初始质量浓度为500mg/L的溶液中,PAMAM1.0有效质量浓度为60mg/L时,30h后溶液中的溶解硅质量浓度能够保持为406.24mg/L,远高于使用其他阻垢剂时的质量浓度。作为一种新型的水处理剂,PAMAM1.0显示了良好的应用前景。

关键词：树枝状大分子聚酰胺-胺阻垢

树枝状大分子聚酰胺-胺用于氨基酰化酶的固定化研究

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离子交换与吸附 2011年第2期27卷 121-128页

作者：张春婷苏萍高翔鄂红军杨屹北京化工大学理学院

以树枝状大分子修饰的硅胶为载体,戊二醛为交联剂,对氨基酰化酶进行固定化研究。考察了树枝状大分子的代数、戊二醛浓度、反应温度与时间对氨基酰化酶固定化效果的影响,并且考察了该固定化酶的最佳酶解条件。结果表明,随着树枝状大分子... 详细信息

以树枝状大分子修饰的硅胶为载体,戊二醛为交联剂,对氨基酰化酶进行固定化研究。考察了树枝状大分子的代数、戊二醛浓度、反应温度与时间对氨基酰化酶固定化效果的影响,并且考察了该固定化酶的最佳酶解条件。结果表明,随着树枝状大分子代数的增加,固定化的酶量随之增大,同时,固定后的酶仍然保持较高的活性。

关键词：树枝状大分子聚酰胺-胺氨基酰化酶 N-乙酰-D,L-蛋氨酸

共递NuBCP-9小肽和雷公藤红素的树枝状大分子自组装体抗肿瘤及肿瘤转移作用研究

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共递NuBCP-9小肽和雷公藤红素的树枝状大分子自组装体抗肿瘤及肿...

作者：周敏厦门大学

学位级别：硕士

逐年增高的癌症死亡率使得癌症的研究热潮经久不散。单一化疗药物治疗所产生的肿瘤耐药性并不能有效地阻断肿瘤干细胞所引起的肿瘤转移。因蛋白肽类药物独特的生物学功能,越来越多的癌症研究者聚焦化疗药物与蛋白肽类药物的联合使用。... 详细信息

逐年增高的癌症死亡率使得癌症的研究热潮经久不散。单一化疗药物治疗所产生的肿瘤耐药性并不能有效地阻断肿瘤干细胞所引起的肿瘤转移。因蛋白肽类药物独特的生物学功能,越来越多的癌症研究者聚焦化疗药物与蛋白肽类药物的联合使用。研究报道,孤儿核受体Nur77来源的肽段NuBCP-9(N9)可改变肿瘤转移相关的Bcl-2蛋白构象来对抗肿瘤转移;中药来源的雷公藤红素(celastrol,Ce)则通过调节肿瘤相关的分子靶点抑制肿瘤细胞转移。但存在着N9体内不稳定、穿膜能力差,Ce的水溶性差、毒副作用大等临床应用问题,因此需要设计一种功能化的纳米载体实现上述两种药物的靶向肿瘤胞内递送,进而达到对肿瘤安全高效治疗的目的,从而为肿瘤转移的有效阻断和预防提供新思路。本课题首先通过二硫键构建环境响应型的树枝状大分子-雷公藤红素前药分子,并通过细胞和小鼠毒性评价实验证明其具有较高的生物安全性。随后,我们选择EpCAM适配体作为靶标,构建共递Ce和N9小肽的功能化树枝状大分子自组装体,采用透射电镜、动态光散射仪、紫外/荧光光谱、荧光显微镜表征其理化性质并评价其稳定性。我们进一步选择LS174T作为具有耐药性和转移能力的肿瘤干细胞模型,并通过多种方式在体内外实验中考察自组装体的抗肿瘤及抗肿瘤转移能力。研究结果表明,自组装体在Ce浓度0.8 μg/ml作用24 h可导致约97%的LS174T细胞凋亡,其IC50值仅为free Ce的2/5,显著降低对正常细胞AD293的毒性。斑马鱼模型的评价结果显示,2 μMCe 96h作用浓度下自组装体仍保持100%的存活率和小于10%的致畸率;而游离Ce则达到100%死亡率,从而证实该纳米自组装体相对于Ce具有更高的在体安全性。体内抗癌评价则显示,自组装体在LS174T小鼠移植瘤模型中具有较好的肿瘤富集和滞留能力,48h时仍可在肿瘤部位观察到荧光信号;且给药15天后,小鼠移植瘤消失不见,达到几乎100%的抑瘤效率。体外抗肿瘤转移研究表明,自组装体具有比Ce前药更强大的抗粘附、抗迁移能力。MC38小鼠转移模型在给药15天后,自组装体给药组未见明显肺结节,展现了强大的抗肿瘤和抗肿瘤转移能力。综上所述,我们构建了一种共递雷公藤红素和N9小肽的树枝状大分子自组装体纳米粒,能够实现两种药物在肿瘤部位的协同治疗,从而有效地抗癌和抑制肿瘤转移。该研究为化疗药物和蛋白肽类药物在临床癌症治疗的有效应用提供了可行性的纳米技术递送策略。

关键词：肿瘤转移 NuBCP-9 雷公藤红素树枝状大分子协同效应

树枝状大分子与双十二烷基二甲基溴化铵在溶液中的分子间相互作用

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中国科学：化学 2010年第9期40卷 1395-1401页

作者：杨惠徐晓慧胡敏吴旭陈慧博周继柱王金本中国科学院化学研究所胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190 哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院哈尔滨150001

通过负染色与冷冻蚀刻透射电子显微镜(TEM)、流变学性能测试等方法,研究了以1.0代聚酰胺-胺(PAMAM)为核心、以(PO)m(EO)n(其中PO与EO分别是环氧丙烷、环氧乙烷的缩写,m和n分别代表嵌段中PO和EO的个数)为辐射臂的树枝状大分子与双十二烷... 详细信息

通过负染色与冷冻蚀刻透射电子显微镜(TEM)、流变学性能测试等方法,研究了以1.0代聚酰胺-胺(PAMAM)为核心、以(PO)m(EO)n(其中PO与EO分别是环氧丙烷、环氧乙烷的缩写,m和n分别代表嵌段中PO和EO的个数)为辐射臂的树枝状大分子与双十二烷基二甲基溴化铵(DDAB)的分子间相互作用,并将此混合体系的聚集行为、流变学特性与DDAB的囊泡体系进行了比较.研究表明,由于DDAB分子可能插入到树枝状大分子聚集体的疏水微区中,使得混合体系中DDAB类似于凝胶的结构几乎被破坏,随其浓度的增加,混合体系中仅形成了DDAB单层囊泡及其与树枝状大分子构成的复合物,导致剪切后的黏度大幅下降,同时体系几乎不再具有黏弹性特征.

关键词：树枝状大分子聚集体构筑相互作用双十二烷基二甲基溴化铵