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质子交换膜电解水阳极析氧催化剂

科学通报 2022年第24期67卷 2889-2905页

作者：张佳豪岳秦电子科技大学基础与前沿研究院成都610054

由可再生能源发电驱动的质子交换膜(proton exchange membrane, PEM)电解水被视为高效生产绿氢的理想策略.然而,酸性介质下兼具高活性与稳定性的PEM电解水析氧催化剂的开发仍是一个巨大挑战,阻碍了PEM电解水的推广应用.为此,本文综述了... 详细信息

由可再生能源发电驱动的质子交换膜(proton exchange membrane, PEM)电解水被视为高效生产绿氢的理想策略.然而,酸性介质下兼具高活性与稳定性的PEM电解水析氧催化剂的开发仍是一个巨大挑战,阻碍了PEM电解水的推广应用.为此,本文综述了近年来酸性介质中析氧电催化剂的研究进展.首先通过对比酸性环境下不同反应路径的电催化析氧机理,从理论角度介绍了催化剂性能提升的策略.随后,分类介绍了近年来基于酸性电解质进行研究的各类析氧催化剂及其优化策略,发现通过充分利用催化活性点以及提升活性金属位点的本征催化活性等途径可增强析氧活性,并降低钌、铱基贵金属催化剂成本.为了解决贵金属催化剂的高成本问题,进一步减少甚至替代贵金属,讨论了对酸性环境耐受的非贵金属催化剂的开发,介绍了以Co、Mn和Sb基材料为代表的非贵金属催化剂进展.此外,对催化剂在酸性介质下阳极析氧反应的稳定性问题及优化策略进行总结,并正视了高电导率、高比表面积且稳定的阳极催化剂载体的关键作用.最后,总结并展望了酸性析氧催化剂优化路径,为未来研究高效低成本的PEM电解水阳极析氧催化剂提供参考.

关键词：电催化质子交换膜电解水析氧反应析氧催化剂

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银基析氧催化剂的研究进展

化工进展 2016年第5期35卷 1428-1432页

作者：李丹丹高国锋郝根彦李晋平赵强太原理工大学精细化工研究所山西太原030024

近年来基于阳极析氧催化的电解水制氢技术引起了广泛关注,安全、高效的阳极析氧催化剂是实现该技术的核心。银基析氧催化剂具有操作条件温和、析氧过电位低及结构易于调变的特性,是一种颇具发展前景的新型阳极析氧催化剂。本文综述了Ag... 详细信息

近年来基于阳极析氧催化的电解水制氢技术引起了广泛关注,安全、高效的阳极析氧催化剂是实现该技术的核心。银基析氧催化剂具有操作条件温和、析氧过电位低及结构易于调变的特性,是一种颇具发展前景的新型阳极析氧催化剂。本文综述了Ag基析氧催化剂的制备及其在电解水制氢方面的应用,着重介绍了Ag基析氧催化剂的两种调控改性方法,包括原位调控方法和后制备调控方法,其中原位调控方法主要有电解质溶液的匹配、电解质(浓度、酸碱度、温度)的调变和工作电极的修饰,后制备调控方法主要有金属氧化物复合、石墨烯复合和银氧化物纳米晶的调控。将原位调控和后制备调控相结合,可为制备具有较低过电势、较高催化活性的新型Ag基阳极析氧催化剂提供方法指导和为后续研究提供依据。

关键词： Ag基析氧催化剂阳极电解氧化制氢

科学家开发出多氧键合镍单原子负载的石墨烯二维高效析氧催化剂

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化工新型材料 2020年第5期 294-295页

作者：新型

近日,中国科学院大连化学物理研究所二维材料与能源器件创新特区研究组研究员吴忠帅团队与上海同步辐射光源研究员姜政团队合作,开发出一种多氧配位单原子镍负载石墨烯二维催化剂,具有高活性、高稳定性的电化学析氧性能。清洁能源如太... 详细信息

近日,中国科学院大连化学物理研究所二维材料与能源器件创新特区研究组研究员吴忠帅团队与上海同步辐射光源研究员姜政团队合作,开发出一种多氧配位单原子镍负载石墨烯二维催化剂,具有高活性、高稳定性的电化学析氧性能。清洁能源如太阳能、风能的波动性、随机性造成了大量的清洁能源废弃。电催化分解水生成氢气是一种绿色、高效

关键词：单原子析氧催化剂单原子催化剂石墨烯

Cu-C_i析氧催化剂原位制备及其性能研究

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太原理工大学学报 2014年第3期45卷 311-314页

作者：郝根彦赵强马楠李晋平太原理工大学精细化工研究所太原030024

在常温、常压及近中性的电解体系中,采用控制电位电解法原位制备了Cu-Ci析氧催化剂。通过电流密度变化曲线和Tafel曲线考察了Cu-Ci催化剂的电化学性能,并考察了K2CO3电解质溶液的浓度对催化剂制备及电化学性能的影响。采用XRD、SEM和ED... 详细信息

在常温、常压及近中性的电解体系中,采用控制电位电解法原位制备了Cu-Ci析氧催化剂。通过电流密度变化曲线和Tafel曲线考察了Cu-Ci催化剂的电化学性能,并考察了K2CO3电解质溶液的浓度对催化剂制备及电化学性能的影响。采用XRD、SEM和EDS等分析技术对催化剂的结构、形貌及组成进行了表征。实验结果表明:原位电解沉积合成的Cu-Ci析氧催化剂在电解水过程中表现出了较高的析氧活性和稳定性。

关键词：电解析氧催化剂制氢原位电沉积

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阳极析氧催化剂的原位生成及其性能研究

阳极析氧催化剂的原位生成及其性能研究

作者：王维太原理工大学

学位级别：硕士

通过电解水制取氢气是一种储存太阳能、风能、潮汐能等非并网绿色能源的有效手段,传统电解槽的强碱性和高温操作条件会增加电解槽的腐蚀速度和运行成本。使用近中性体系的电解槽可以有效降低电解槽的腐蚀,使电解过程更加安全。能够在近... 详细信息

通过电解水制取氢气是一种储存太阳能、风能、潮汐能等非并网绿色能源的有效手段,传统电解槽的强碱性和高温操作条件会增加电解槽的腐蚀速度和运行成本。使用近中性体系的电解槽可以有效降低电解槽的腐蚀,使电解过程更加安全。能够在近中性电解液环境中原位生成并催化水分解,同时具有自修复功能的阳极析氧催化剂是非常有前景的电解水阳极材料。本文采用原位电沉积方法,分别合成了Co-P、Ni-B和Ag-B阳极析氧催化剂,采用SEM、EDS、XRD和XPS等表征手段分析了样品的组成,并使用多种电化学分析手段对样品的催化析氧性能和稳定性进行了分析。主要研究内容和结论有以下几方面：第一,常温常压下,以ITO玻璃为基体,在包含了1 mmol/L Co(NO3)2的0.1 mol/L KH2PO4+K2HPO4 (KPi) pH=7.0的电解液中,通过原位电解沉积方法制备了Co-P析氧催化剂。该催化剂是一层沉积在ITO基体表面的瘤状无定形物质,能够在温和条件下电解催化水分解产生氧气,并具有较高活性和稳定性,1 mA/cm2电流密度下的析氧过电位为385 mV。第二,在常温常压下,以ITO玻璃为基体,在包含了1 mmol/L Ni(NO3)2的0.1 mol/L K2B4O7 pH=9.2的电解液中,通过原位电解沉积方法制备了Ni-B析氧催化剂。该催化剂是一层沉积在ITO基体表面的无定形物质,能够在温和条件下电解催化水分解产生氧气,并具有较高活性和稳定性,1mA/cm2电流密度下的析氧过电位为310 mV。第三,常温常压下,以ITO玻璃为基体,在包含了1 mmol/L AgNO3的0.1 mol/L K2B4O7 pH=9.2的电解液中,通过原位电解沉积方法制备了Ag-B析氧催化剂。该析氧催化剂是一层沉积在ITO基体表面的椭圆片状无定形物质,能够在温和条件下电解催化水分解产生氧气,并具有较高活性和稳定性,1 mA/cm2电流密度下的析氧过电位为318 mV。

关键词：电解水析氧催化剂原位电沉积电催化近中性自修复

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电沉积钴硫基析氧催化剂及其性能研究

电沉积钴硫基析氧催化剂及其性能研究

作者：常冉南阳师范学院

学位级别：硕士

随着全球对能源需求的日益增长,氢已被认为是一种具有吸引力和前景的能源载体。因为电解槽可以由再生能源发电,所以电解水制氢技术受到了广泛关注。电解水制氢技术包括两个半反应:阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）。然而,相较... 详细信息

随着全球对能源需求的日益增长,氢已被认为是一种具有吸引力和前景的能源载体。因为电解槽可以由再生能源发电,所以电解水制氢技术受到了广泛关注。电解水制氢技术包括两个半反应:阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）。然而,相较于析氢反应（HER）,析氧反应（OER）是一个四电子的转移过程,期间伴随着H-O键的断裂和O-O键的形成,这增加了反应过程中的活化能,反应速率很慢,大大限制了氧气的产生。所以,有效的电催化剂是实际应用的关键,合理设计和合成可以降低过电位并加速OER反应发生,因此需要寻找高效的OER催化剂。本研究以钴硫基电催化剂为研究对象,以碳纸和泡沫镍为基底,采用电沉积的方法成功合成了具有较好析氧活性的钴硫基电催化剂,具体内容如下:首先采用恒电流沉积法,以碳纤维纸为基底,电沉积制备了钴硫（CoS）并研究了催化剂的表面形貌和析氧催化活性,经过长达70小时的稳定性测试,催化剂依然保持了良好的OER析氧催化活性。为了进一步提高催化剂析氧活性,通过不同的方式在CoS上掺杂非贵金属Fe,并比较了离子交换引入Fe和磁控溅射引入Fe对催化剂析氧活性的影响。通过一系列的形貌和电化学表征,证实了Fe掺杂CoS后,催化剂表面发生了表面重构,生成了羟基氧化物活性物质。实验证明不同的铁掺杂方法会影响电化学表面重建过程,离子交换法掺杂铁在表面重构过程中形成了双金属（Co,Fe）OOH,磁控溅射法掺杂铁形成的Co OOH-Fe OOH异质结构,分别作为CoS-Fe-ps和CoS-Fe-ps的活性成分,大大提高了OER析氧性能。为了探索高效的OER催化剂,在泡沫镍上通过一步共沉积得到非晶态的CoSP电催化剂并研究了催化剂的表面形貌和析氧催化活性。进一步探究了活化温度对CoSP电催化剂析氧性能的影响,随着温度的升高,表面经过原子重构形成绣花球结构从而暴露出更多的活性位点,有利于电催化析氧反应。尤其需要注意的是,随着温度的升高,当活化温度达到80℃时,在1 M KOH中,电流密度为10 m A cm时,CoSP电催化剂的过电势仅为198.4 mV。

关键词：析氧催化剂电沉积表面重构温度

NiCo2O4析氧催化剂的共沉淀制备及其掺杂改性

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NiCo2O4析氧催化剂的共沉淀制备及其掺杂改性

作者：王微太原理工大学

学位级别：硕士

面对能源短缺与环境污染的双重压力,世界各国都在开发新型可替代化石燃料的能源。氢能是人类公认的未来最有希望的绿色能源,是能够解决资源短缺和环境污染的理想二次能源。众多制氢方法中,电解水制氢被认为是未来最有可能大规模应用的... 详细信息

面对能源短缺与环境污染的双重压力,世界各国都在开发新型可替代化石燃料的能源。氢能是人类公认的未来最有希望的绿色能源,是能够解决资源短缺和环境污染的理想二次能源。众多制氢方法中,电解水制氢被认为是未来最有可能大规模应用的制氢技术,具有制备工艺简单,自动化程度高,操作简单,产品纯度较高等优点。目前,电解水生产的氢气量只占全世界总氢气生产量的4%,这主要是因为：电解水过程能耗较高,其中阳极析氧反应决定电解的能耗和效率;电极材料的稳定性较差;氧化物材料多数为半导体材料,其导电性能不好。因此,寻求适当的阳极析氧催化剂一直是电解水制氢技术的关键,即寻找价格低廉,催化活性高,稳定性好,使用寿命长的析氧催化剂。本文以共沉淀法为基础,合成了NiCo2O4尖晶石材料和NiCo2O4-rGO复合材料。并对合成的样品进行了多种结构和形貌的表征,包括热重分析(TG);X-射线衍射分析(XRD);扫描电镜分析(SEM);投射电镜分析(TEM);能谱分析(EDS);比表面积分析(BET)。并将样品制成电极进行电化学析氧性能测试：循环伏安测试(CV);电化学交流阻抗测试(EIS);tafel曲线测试;控制电位电解测试。本文主要的研究内容和结论有：第一,以共沉淀法为基础,合成了NiCo2O4材料。NiCo2O4是较均匀的小颗粒相互粘连而成的疏松多孔、凹凸不平的介孔材料,平均孔径为12.3nm,比表面积为88.7m2/g。Ni/Co离子比例为1：2、煅烧温度为350℃保持8h时合成的样品催化性能最佳：在0.1M KOH(pH=13)电解质溶液中,常温常压下,NiCo2O4/Ti电极的tafel曲线斜率为85.9mV/dec;在i=10mA/cm2时,其析氧过电位为345mV vs NHE;电解5.5h后电流密度约为原来的63%。第二,在Ni:Co比为1：2的乙二醇与少量水混合溶液中加入一定量的rGO材料,合成了NiCo2O4-rGO复合材料。NiCo2O4纳米颗粒分散的生长在rGO结构上,电极表面为棒状与绒状球体混合的形貌,其平均孔径为68.06nm,比表面积高达139.5m2/g。在25℃下搅拌18h、掺杂量为8mg、采用rGO作为原料、300℃下煅烧8h合成的样品的性能最佳：在0.1MKOH(pH=13)电解质溶液中,常温常压下,NiCo2O4-rGO/Ti电极表面与溶液的接触电阻为50Ω,电极的tafel曲线斜率为81.5mV/dec,在i=10mA/cm2时,其析氧过电位为307mV vs NHE,电解5.5h后电流密度约为原来的80%。

关键词： NiCo2O4 石墨烯析氧催化剂电解水

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基于石墨烯三维网络的复合析氧催化剂的研究

基于石墨烯三维网络的复合析氧催化剂的研究

作者：李阳北京理工大学

学位级别：硕士

石墨烯,一种sp2杂化的二维晶体、单原子厚度的新型碳材料,具有优异的导电性、高电子迁移率、稳定性和大的比表面积等,在催化剂领域具有重要的潜在应用价值,近年来引起了国内外研究人员的广泛关注。本论文以石墨烯为基础材料,与过渡金属... 详细信息

石墨烯,一种sp2杂化的二维晶体、单原子厚度的新型碳材料,具有优异的导电性、高电子迁移率、稳定性和大的比表面积等,在催化剂领域具有重要的潜在应用价值,近年来引起了国内外研究人员的广泛关注。本论文以石墨烯为基础材料,与过渡金属氧化物材料进行复合,开展对石墨烯复合催化剂结构和性能的研究,并进一步发掘其在能量转换与储存领域的应用。主要研究内容如下:我们首先采用电化学的方法制备电解水析氧催化剂。依次在FTO玻璃上,用电量控制法沉积石墨烯三维多孔网络(PGF)和无定型氧化钴(Co-Pi),得到具有三维多孔结构的Co-Pi@PGF复合催化剂,对其电解水析氧性能进行测试。结果表明,石墨烯网络能有效增大Co-Pi催化剂的表面积和电催化活性位点的数量,从而加快催化剂/电解质界面的反应速率,有效降低析氧反应的过电位。其次,我们通过调控铁镍混合氢氧化物的形貌以及三维石墨烯的网络结构,利用一步水热法构建了铁镍层状双氢氧化物/碳纳米管交联三维石墨烯网络复合材料(FeNi-LDH@3DG/CNTs),研究发现其催化析氧的性能远高于平面型铁镍层状双氢氧化物(FeNi-LDH),这种独特的三维复合结构具有更小的过电位,降低了电荷传输电阻及催化析氧反应过程中界面上的电荷转移电阻,从而提高了析氧反应的催化效率。另外,我们发现这种复合催化剂对氧还原反应同样有催化作用,使得它能够作为双功能催化剂,可潜在用于金属–空气电池等电化学能量转换和储存领域。

关键词：石墨烯过渡金属析氧催化剂析氧反应氧还原反应

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温和条件阳极析氧催化剂的制备及特性研究

温和条件阳极析氧催化剂的制备及特性研究

作者：于卓斌太原理工大学

学位级别：硕士

本文提供了两种有效的电解质种类即硼酸溶液(pH=5.1),稀NaOH溶液和持续CO2气体组成的碳酸盐体系溶液(pH=8.3);分别在含Co2+、Mn2+的H3BO3溶液中原位制备了 Co-BAi(BAi表示无机硼酸)、Mn-BAi析氧催化剂;含Co2+、Ni2+的碳酸盐溶液中原位... 详细信息

本文提供了两种有效的电解质种类即硼酸溶液(pH=5.1),稀NaOH溶液和持续CO2气体组成的碳酸盐体系溶液(pH=8.3);分别在含Co2+、Mn2+的H3BO3溶液中原位制备了 Co-BAi(BAi表示无机硼酸)、Mn-BAi析氧催化剂;含Co2+、Ni2+的碳酸盐溶液中原位制备了 Co-Ci(Ci表示无机碳酸盐)析氧催化剂、Ni-Ci析氧催化剂;通过电化学方法制备了 WO3电极材料,并原位修饰Ni-Bi(Bi表示无机硼酸盐)催化剂形成新型WO3/Ni-Bi催化剂。主要的研究内容和结论如下:(1)温和条件(45℃、常压、近中性)下,1mmol/LCo2+的0.1mol/L H3B03溶液(pH=5.1),通过控制电位电解库仑法原位制备了 Co-BAi析氧催化剂,将析氧速率从4.55×10-3μmol/h提高到了 3.13×10-1μmol/h,平均析氧速率增加了约70倍;温和条件(室温、常压、近中性)时,1mmol/L Mn2+的0.1mol/LH3BO3溶液(pH=5.1),通过控制电位电解库仑法的方法,原位制备了 Mn-BAi析氧催化剂,Mn-BAi催化剂将析氧速率从4.55X 10-3μmol/h提高到了 1.13μmol/h,平均析氧速率增加了约250倍。结果表明:弱酸性环境可以满足原位制备析氧催化剂的要求。(2)温和条件(室温、常压、近中性)下,由稀NaOH溶液和持续CO2气体组成的碳酸盐溶液(pH=8.3)作为制备Co-Ci催化剂和Ni-Ci催化剂的电解质溶液;含1 mmol/LCo2+、Ni2+离子的碳酸盐溶液中,通过控制电位电解库仑法,获得了 Co-Ci催化剂和Ni-Ci催化剂。Co-Ci催化剂:电流密度为1mA/cm2时析氧所需过电位η = 395mV,原位析氧速率为24.42μmol/h;Ni-Ci催化剂:电流密度为1mA/cm2时析氧所需过电位η = 443 mV,原位析氧速率为17.33 μmol/h。(3)温和条件(室温、常压、近中性)下,通过电化学方法制备WO3电极材料,在含1mmol/L Ni2+的K2B4O7溶液中(pH=9.2)原位修饰Ni-Bi析氧催化剂,获得了新型WO3/Ni-Bi析氧催化剂。该催化剂具有优良的析氧催化性能:析氧速率为4.50μmol/h,电流密度为1mA/cm2时析氧过电位为258mV。

关键词：温和条件电解水原位析氧催化剂