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CO在Cu-Mn催化剂上的催化氧化本征反应动力学

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华南理工大学学报（自然科学版） 2009年第6期37卷 13-16页

作者：张会平彭冠兰鄢瑛关建郁肖新颜华南理工大学化学与化工学院广东广州510640

采用共沉淀法制备了用于低温催化氧化脱除气体中CO的Cu—Mn催化剂．通过x射线衍射和扫描电镜对该催化剂进行：分析发现：非晶态催化剂在室温下对CO具有良好的催化氧化活性．同时，在50～80℃范围内，测定了CO在所制备的Cu-Mn催化剂床层... 详细信息

采用共沉淀法制备了用于低温催化氧化脱除气体中CO的Cu—Mn催化剂．通过x射线衍射和扫描电镜对该催化剂进行：分析发现：非晶态催化剂在室温下对CO具有良好的催化氧化活性．同时，在50～80℃范围内，测定了CO在所制备的Cu-Mn催化剂床层上的催化反应等温线，研究了CO在Cu-Mn催化剂床层上的催化氧化本征反应动力学．结果表明：在消除内外扩散的条件下，CO在Cu—Mn催化剂床层上的本征反应是一个表面反应控制的一级催化反应，反应的活化能为43．0kJ／t001．

关键词： Cu—Mn催化剂一氧化碳催化氧化本征反应动力学

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待生剂上焦炭部分氧化制CO本征反应动力学

石油炼制与化工 2016年第5期47卷 1-5页

作者：张书红任磊李延军汪燮卿中国石化石油化工科学研究院北京100083

制备了碳含量(w)为1.7%的待生剂作为焦炭反应的原料,在反应温度510~780℃区间内,开展了以制CO为目的的焦炭部分氧化本征反应动力学研究,获得了不同反应环境下碳转化速率的本征反应动力学参数。实验结果表明:低于780℃时,在碳-水体系中,... 详细信息

制备了碳含量(w)为1.7%的待生剂作为焦炭反应的原料,在反应温度510~780℃区间内,开展了以制CO为目的的焦炭部分氧化本征反应动力学研究,获得了不同反应环境下碳转化速率的本征反应动力学参数。实验结果表明:低于780℃时,在碳-水体系中,碳、水的反应级数为零级,碳气化反应的活化能和指前因子分别为161.23kJ mol和116.2s^(-1);在碳-氧-水体系中,当氧和水过量时,碳的反应级数为一级,氧、水的反应级数为零级,待生剂上碳含量(w)低于0.5%时,在510~665℃下碳气化反应的表观活化能和指前因子分别为38.22kJ/mol和1.37s^(-1);在碳-氧-水体系中,当碳和水过量时,氧的反应级数为一级,碳、水的反应级数为零级,碳气化反应的本征活化能和指前因子分别为79.74kJ/mol和311712s^(-1);在反应温度低于800℃时,CO主要由碳和氧反应生成,待生剂上碳与氧反应初始生成CO与CO2的摩尔比λ与温度T的关系为:λ=8.31e(-16736(RT))。

关键词：焦炭部分氧化 CO 本征反应动力学

CO在铜铬银浸渍炭上催化氧化的本征反应动力学

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厦门大学学报（自然科学版） 2002年第1期41卷 71-74页

作者：张会平叶李艺厦门大学化学工程系福建厦门361005

研究了CO在铜铬银浸渍炭催化剂床层上的本征反应动力学。在不同的实验条件下如床层高度 ,催化剂颗粒粒度 ,比速和温度等 ,测定了CO在铜铬银浸渍炭催化剂床层上的反应转化率 ;同时 ,根据可能的催化反应机理建立了反应的机理模型 .实验结... 详细信息

研究了CO在铜铬银浸渍炭催化剂床层上的本征反应动力学。在不同的实验条件下如床层高度 ,催化剂颗粒粒度 ,比速和温度等 ,测定了CO在铜铬银浸渍炭催化剂床层上的反应转化率 ;同时 ,根据可能的催化反应机理建立了反应的机理模型 .实验结果表明 ,在实验范围内 ,CO在铜铬银浸渍炭催化剂床层上的本征反应是一个表面反应控制的一级催化反应 ,反应的活化能是 10 7.2 3kJ·mol-1.

关键词：浸渍炭固定床反应器一氧化碳本征反应动力学催化剂铜铬银反应机理活性碳

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二氧化碳加氢制甲醇本征反应动力学研究

低碳化学与化工 2023年第3期48卷 56-61页

作者：陈浦刘殿华应卫勇华东理工大学化工学院华东理工大学-申能股份有限公司碳中和联合实验室上海200237

为实现“双碳”目标,针对燃煤电厂二氧化碳(CO_(2))制大宗化学品甲醇(CH3OH),在温度为200~280℃、压力为3.0~6.0 MPa、原料气中氢气(H_(2))与CO_(2)物质的量之比为3~9、空速为9600 mL/(g·h)的条件下,研究了二氧化碳加氢制甲醇本征反应... 详细信息

为实现“双碳”目标,针对燃煤电厂二氧化碳(CO_(2))制大宗化学品甲醇(CH3OH),在温度为200~280℃、压力为3.0~6.0 MPa、原料气中氢气(H_(2))与CO_(2)物质的量之比为3~9、空速为9600 mL/(g·h)的条件下,研究了二氧化碳加氢制甲醇本征反应动力学,建立了幂函数动力学模型,并回归拟合得到了模型参数;经残差分析及统计校验,表明模型是适当的,可为工业反应器设计提供依据。通过动力学模型模拟,研究了工艺条件对二氧化碳加氢制甲醇反应的影响,并对比分析了实验值与模型计算值,进一步验证了动力学模型的适用性,并得到最优工艺条件,其中温度为260℃、压力为4.5 MPa、原料气中H_(2)与CO_(2)物质的量之比为4。

关键词：二氧化碳加氢甲醇本征反应动力学幂函数模型模型参数回归拟合

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液相合成甲基叔戊基醚本征反应动力学的研究

石油化工高等学校学报 2002年第2期15卷 26-32页

作者：靳海波肖芳荣杨春育佟泽民北京石油化工学院化工系北京102600

采用国产大孔磺酸树脂在内循环无梯度反应器对液相合成甲基叔戊基醚本征反应动力学进行了研究 ,主要考察了甲醇浓度及异戊烯中 2 -甲基 - 1-丁烯和 2 -甲基 - 2 -丁烯的不同比例对反应速度的影响 ,试验得出在甲醇浓度较小时 ,随着甲醇... 详细信息

采用国产大孔磺酸树脂在内循环无梯度反应器对液相合成甲基叔戊基醚本征反应动力学进行了研究 ,主要考察了甲醇浓度及异戊烯中 2 -甲基 - 1-丁烯和 2 -甲基 - 2 -丁烯的不同比例对反应速度的影响 ,试验得出在甲醇浓度较小时 ,随着甲醇浓度增大 ,反应速度逐渐降低 ,到了一临界值后 ,随着甲醇浓度的增大 ,反应速率缓慢增加 ,同时异戊烯的异构化反应速度不是远大于醚化反应速度。根据试验结果 ,经模型筛选和参数估值 ,得出LHHW机理为最佳模型 ,同时对醚化反应的活化能进行了计算 ,得出 2 -甲基 - 1-丁烯和 2 -甲基 - 2 -丁烯醚化反应的活化能分别为 96 .78,10 2 .0

关键词：液相合成甲基叔戊基醚本征反应动力学研究内循环无梯度反应器醚化反应

化学链燃烧中赤铁矿氧载体的本征反应动力学研究

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山东科学 2017年第1期30卷 41-51页

作者：苏明泽赵海波杜保周张鹏飞刘志刚山东省科学院流动与强化传热重点实验室山东省科学院能源研究所山东济南250014 华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本文对一种化学链燃烧所用赤铁矿氧载体进行了本征还原反应动力学研究。氧载体颗粒的比表面积及孔径分布测试显示此种氧载体的孔隙率为0.031,表明此种氧载体结构致密,孔隙结构不发达。热重反应器上进行的程序升温还原实验结果显示氧载... 详细信息

本文对一种化学链燃烧所用赤铁矿氧载体进行了本征还原反应动力学研究。氧载体颗粒的比表面积及孔径分布测试显示此种氧载体的孔隙率为0.031,表明此种氧载体结构致密,孔隙结构不发达。热重反应器上进行的程序升温还原实验结果显示氧载体的还原反应分阶段进行,并确定第一还原阶段的温度测试窗口为400~650°C。在排除了氧载体颗粒内外扩散的影响后,批次流化床实验分析确定反应的本征活化能为138.55 k J/mol,指前因子为6.8×1013s-1。通过对内外扩散因素的分析,加深了对此种氧载体颗粒与CO的宏观反应特性的认识。本研究结论与前人关于缩核模型、外扩散控制以及较小的表观活化能的研究结论具有良好的相容性。

关键词：化学链燃烧本征反应动力学赤铁矿氧载体

Ru-La_2O_3/Al_2O_3催化剂上CO选择氧化本征反应动力学

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有色金属科学与工程 2011年第1期2卷 28-31页

作者：陈喜蓉陈早明余长林江西理工大学材料与化学工程学院江西赣州341000 江西理工大学工程研究院江西赣州341000

采用浸渍法制备了用于CO选择氧化的Ru-La2O3/Al2O3催化剂,研究了CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层上的CO选择氧化本征动力学.结果表明,在消除内外扩散的条件下,CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层的本征反应是一个表面反应控制的一级反应,反应... 详细信息

采用浸渍法制备了用于CO选择氧化的Ru-La2O3/Al2O3催化剂,研究了CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层上的CO选择氧化本征动力学.结果表明,在消除内外扩散的条件下,CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层的本征反应是一个表面反应控制的一级反应,反应的活化能为76.24kJ/mol.

关键词：钌催化剂一氧化碳选择氧化本征反应动力学

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碘催化甲烷气-液氧化反应本征动力学研究

天然气化工—C1化学与化工 2020年第1期45卷 26-28,50页

作者：师博辉武娜张秀成北京石油化工工程有限公司西安分公司陕西西安710075 西北大学化工学院陕西西安710069

在高压反应釜中,以发烟硫酸为溶剂,碘为催化剂,温度为443~473K、甲烷压力3.0MPa的条件下进行了甲烷气-液氧化反应。通过对实验数据的拟合得出本征动力学反应速率方程为:-rA=kCA,其中,443K、453K、463K和473K温度下的反应速率常数分别为0... 详细信息

在高压反应釜中,以发烟硫酸为溶剂,碘为催化剂,温度为443~473K、甲烷压力3.0MPa的条件下进行了甲烷气-液氧化反应。通过对实验数据的拟合得出本征动力学反应速率方程为:-rA=kCA,其中,443K、453K、463K和473K温度下的反应速率常数分别为0.0271、0.0284、0.0344和0.0391,活化能E为22.49kJmol-1,频率因子k0为11.75min-1。

关键词：碘催化剂甲烷气-液氧化反应本征反应动力学甲醇

Ce-Al2O3催化正丁醛自缩合反应动力学及催化稳定性研究

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Ce-Al2O3催化正丁醛自缩合反应动力学及催化稳定性研究

作者：熊超河北工业大学

学位级别：硕士

正丁醛羟醛缩合制备辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛)是工业生产辛醇(2-乙基己醇)的重要步骤,对该反应过程及其催化剂进行研究具有重要的理论意义和应用价值。首先,在反应釜上对Ce-AlO催化正丁醛自缩合反应的本征反应动力学进行了研究。结果表明... 详细信息

正丁醛羟醛缩合制备辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛)是工业生产辛醇(2-乙基己醇)的重要步骤,对该反应过程及其催化剂进行研究具有重要的理论意义和应用价值。首先,在反应釜上对Ce-AlO催化正丁醛自缩合反应的本征反应动力学进行了研究。结果表明,正丁醛自缩合反应是二级可逆反应,正逆反应活化能分别是79.60 kJ/mol和74.30kJ/mol,正逆反应指前因子分别是5.745×10 m/(kmol.s)和2.146×10 m/(kmol.s)。与传统液体酸碱催化剂相比,由于液固非均相催化反应体系传质阻力较大,导致Ce-AlO催化剂上反应的指前因子较低。其次,采用XPS对Ce-AlO中Ce元素的作用进行了分析。结合活性评价结果,认为Ce-AlO中Ce为催化活性位点。Ce的价态在一定程度上会影响催化剂的催化性能,但不是影响其催化性能的主要因素,催化剂的酸碱性质是影响Ce-AlO催化性能的主要因素。然后,在固定床反应器中考察了Ce-AlO催化正丁醛自缩合的反应性能和稳定性。在排除内外扩散的基础上,确定了Ce-AlO催化正丁醛自缩合适宜的反应条件:反应温度180℃、反应压力1MPa、空时0.4(***)/ml、氮气流率为8 ml/min、液相正丁醛泵入速率为0.027 ml/min。此时,辛烯醛的收率最高能达到60.2%。利用得到的本征反应动力学方程,应用Aspen软件模拟了适宜反应条件下正丁醛的出口转化率。Ce-AlO的稳定性考察结果说明,催化剂在最初的14h稳定性较好,之后催化剂因水合和积碳造成床层慢慢堵塞。对改善载体γ-AlO的疏水性能进行了探索研究,发现镁铝尖晶石能够抑制载体的水合。其催化活性与γ-AlO相当,且回收两次后催化性能基本不变,从回收第三次开始催化性能逐渐降低。以镁铝尖晶石为载体,采用浸渍法制备了Ni/MgAlO,并对其催化正丁醛自缩合-加氢集成反应性能进行了初步探索研究。

关键词：正丁醛辛烯醛本征反应动力学固定床反应器催化稳定性