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用于SO_(2)高效脱除的富氮有机多孔聚合物合成与表征

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高校化学工程学报 2023年第4期37卷 649-658页

作者：张中辉马和平杨伯伦西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049

为合成用于高效脱除烟道气SO_(2)的有机多孔聚合物席夫碱-1(SNW-1),提出使用环丁砜和二甲基砜混合溶剂,并通过调节其比例实现对SNW-1孔径大小与其吸附性能的调控。实验结果表明,溶剂配比调节不改变SNW-1的化学组成和连接结构,但影响吸... 详细信息

为合成用于高效脱除烟道气SO_(2)的有机多孔聚合物席夫碱-1(SNW-1),提出使用环丁砜和二甲基砜混合溶剂,并通过调节其比例实现对SNW-1孔径大小与其吸附性能的调控。实验结果表明,溶剂配比调节不改变SNW-1的化学组成和连接结构,但影响吸附剂孔径大小,进而影响SO_(2)的吸附容量和选择性。所合成的4种SNW-1中,孔径小且比表面积大的SNW-1-3的SO_(2)吸附量最大,且SO_(2)/CO_(2)的选择性高达124.8~159.9,优于大多数有机多孔聚合物材料。此外,物理吸附的过程属性,使SNW-1具有稳定的重复使用性。密度泛函理论(DFT)计算表明,SO_(2)的吸附位点为SNW-1中的三嗪环N原子和亚氨基上的氢原子,而CO_(2)的吸附位点仅为亚氨基上的氢原子。N原子和S(SO_(2))原子之间的偶极-偶极相互作用以及O(SO_(2))和H(─NH─)之间氢键相互协同作用使得SO_(2)与SNW-1相互作用的结合能高于CO_(2)与SNW-1相互作用的结合能,进而使SO_(2)相对CO_(2)在SNW-1上呈现高的吸附选择性。

关键词：有机多孔聚合物吸附剂二氧化硫选择性稳定性

有机多孔聚合物非均相催化可见光诱导有机转化

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有机化学 2020年第11期40卷 3777-3793,M0009页

作者：徐子悦罗驿王辉张丹维黎占亭复旦大学化学系上海200438

综述多孔有机聚合物作为非均相催化剂在可见光诱导的有机转化研究中的应用进展.多孔有机聚合物由共轭分子单体聚合形成,具有易于合成和表征、结构稳定、种类多样和易于修饰等特点.多孔有机聚合物具有刚性的共轭骨架和较大的比表面积,孔... 详细信息

综述多孔有机聚合物作为非均相催化剂在可见光诱导的有机转化研究中的应用进展.多孔有机聚合物由共轭分子单体聚合形成,具有易于合成和表征、结构稳定、种类多样和易于修饰等特点.多孔有机聚合物具有刚性的共轭骨架和较大的比表面积,孔径可通过单体长度调整,在不同溶剂中都具有极低的溶解性,易于回收和循环使用,因此是发展非均相催化体系的理想材料.通过把光敏基团并入到其骨架中,多孔有机聚合物可作为非均相催化剂,在可见光诱导下实现不同类型的有机化学转化.通过后修饰还可以把光敏剂引入到骨架连接臂上,进一步扩展其在可见光诱导下的非均相催化有机转化.多孔有机聚合物催化剂可以通过过滤和离心等手段快速回收以实现循环使用.可见光诱导和非均相催化结合在一起,使得这类催化材料具有绿色和可持续化学特征.

关键词：有机多孔聚合物光催化非均相催化有机转化可持续性绿色化学

有机多孔聚合物CO_2捕集及分离性能的研究进展

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化工学报 2014年第5期65卷 1553-1562页

作者：朱祥吕文杰胡军汪华林刘洪来华东理工大学化学系化学工程联合国家重点实验室上海200237 华东理工大学国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室上海200237

有机多孔聚合物(porous organic polymers,POPs)是一类由有机构建单元连接而形成的新型多孔材料。由于其优异的物理化学稳定性以及CO2吸附能力,近年来有关POPs在CO2捕集和分离的研究成为一大研究热点。大量具有优异孔性质(比表面积和孔... 详细信息

有机多孔聚合物(porous organic polymers,POPs)是一类由有机构建单元连接而形成的新型多孔材料。由于其优异的物理化学稳定性以及CO2吸附能力,近年来有关POPs在CO2捕集和分离的研究成为一大研究热点。大量具有优异孔性质(比表面积和孔容)的POPs通过不同有机合成反应被成功地开发出来应用于CO2吸附分离过程。本文介绍了POPs材料的CO2捕集与分离性能的研究现状,总结了提高POPs材料CO2分离性能的合成策略,重点分析了可以通过功能化增强吸附剂与二氧化碳分子之间的相互作用,来提高材料的CO2分离能力的方法。

关键词：有机多孔聚合物二氧化碳捕集吸附膜分离选择性

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有机多孔聚合物的制备和性能研究进展

科学通报 2013年第24期58卷 2352-2359页

作者：刘德鹏陈琦赵彦超韩宝航国家纳米科学中心北京100190 天津中医药大学中药学院天津300193

有机多孔聚合物是一类具有较大比表面积和永久孔结构的新型多孔材料.由于其制备方法多样、孔径可调控、表面可修饰等特点以及在气体存储、分离及非均相催化等方面具有的应用价值,近年来有关有机多孔聚合物的研究成为一大热点并且发展较... 详细信息

有机多孔聚合物是一类具有较大比表面积和永久孔结构的新型多孔材料.由于其制备方法多样、孔径可调控、表面可修饰等特点以及在气体存储、分离及非均相催化等方面具有的应用价值,近年来有关有机多孔聚合物的研究成为一大热点并且发展较快.本文重点介绍了近两年在有机多孔聚合物的合成制备方法以及性能研究与应用方面的最新进展.

关键词：有机多孔聚合物合成方法气体存储与分离非均相催化

有机多孔聚合物及导电聚吡咯/金纳米杂化材料的合成与性能研究

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有机多孔聚合物及导电聚吡咯/金纳米杂化材料的合成与性能研究

作者：钟爱青华东师范大学

学位级别：硕士

自金纳米粒子(Au NPs)的重要性被发掘以来,广大研究工作者们将重心转移到金纳米粒子的合成和应用等方面。目前,各种各样的金纳米粒子通过物理和化学等方法逐渐被合成出来,并以其独特的物理化学性质,广泛的应用于催化、电化学、光热治疗... 详细信息

自金纳米粒子(Au NPs)的重要性被发掘以来,广大研究工作者们将重心转移到金纳米粒子的合成和应用等方面。目前,各种各样的金纳米粒子通过物理和化学等方法逐渐被合成出来,并以其独特的物理化学性质,广泛的应用于催化、电化学、光热治疗、生物药学等领域。尽管金纳米粒子的研究取得了一定的进展,但该方面的研究仍有较大的发展空间。例如金纳米粒子的表面能极高,以致非常容易聚集而失去其优异的性能。另一方面,对于金纳米粒子的研究仍然存在极大的挑战。因此,探索新型的材料来合成金纳米粒子,解决其易聚集失活等科学问题,改善其在催化等方面的性能,显然具有非常重要的研究意义。本文基于金纳米粒子的研究现状,结合我们课题组对功能聚合物纳米材料的研究基础,我们分别利用有机多孔聚合物和导电聚吡咯合成了金纳米杂化材料,并对其结构及性能进行了研究。本文共分三章：第一章是绪论,简要介绍了金纳米粒子的合成方法及应用,以及有机多孔聚合物和导电聚吡咯的相关背景。第二章研究了一种合成兼具微孔、介孔及大孔的新型有机多孔聚合物／金纳米杂化材料(Au/SH-OPPs)的新方法。我们采用功能化核-壳瓶状分子刷(PGM-g-(PLA-b-PPDE-b-PS))为软模板,通过傅克超交联反应,制备了功能化有机多孔聚合物(SH-OPPs),并同时利用巯基功能基团与金的强作用,用原位还原法合成了金纳米粒子杂化材料。通过氮气吸附测试、TEM、TG、XRD等表征了Au/SH-OPPs的结构和性质。结果表明,Au/SH-OPPs是一种刚韧的有机中空纳米管网状结构,且兼具微孔、介孔及大孔结构,其BET比表面积为705 m2/g(微孔面积为100 m2/g,介孔面积为605 m2/g),孔体积为0.88 cm3/g。金纳米粒子的平均粒径为3.0±1.0 nm,高度分散在有机纳米管结构中,负载量高达18%。通过苯甲醇的催化氧化实验,证明了Au/SH-OPPs具有高催化活性,循环使用7次后仍可保持较高的催化活性。第三章研究了具有温敏性和光热效应的双功能聚吡咯／金纳米杂化材料的合成新方法。我们利用由温敏性的PNIPAM和还原性的PPMS组成的两亲性嵌段共聚物(PNIPAM-b-PPMS)同时作为稳定剂和还原剂,以水作溶剂,还原氯金酸,一步法合成了金纳米粒子。通过调控聚吡咯的共轭长度,合成了Au@PNIPAM-b-PPMS和Au@PNIPAM-b-PPy两种杂化材料。通过TEM测试,金纳米粒子尺寸分别为2.3±0.5nm和15.0±2.0 nm, DLS测试证明了聚合物包裹在金纳米粒子表面。由PNIPAM修饰的Au@PNIPAM-b-PPMS的水溶液随温度变化而出现透明-浑浊的可逆变化。说明杂化材料仍具有良好可逆的温敏性能。利用808 m近红外激光仪验证了Au@PNIPAM-b-PPy不仅具有高效的光热转换效应,而且具有可逆的溶解-沉积变化。该材料在温控开关及高效光热剂等方面具有潜在的应用。

关键词：金纳米粒子有机多孔聚合物有机多孔聚合物/金纳米杂化材料聚吡咯聚吡咯/金纳米杂化材料

形貌可控有机多孔聚合物:合成、功能化和应用

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中国材料进展 2021年第9期40卷 697-711,668,669页

作者：张慧张丽余海涛黄琨上海海洋大学海洋生态与环境学院上海201306 华东师范大学化学与分子工程学院上海200241

有机多孔聚合物具有高的比表面积、优异的化学稳定性和丰富的构建方法,在吸附、分离和多相催化等多个领域具有广阔的应用前景。材料的结构、形貌在很大程度上决定了材料性能。为拓展有机多孔聚合物在更多领域的应用,形貌可控的有机多孔... 详细信息

有机多孔聚合物具有高的比表面积、优异的化学稳定性和丰富的构建方法,在吸附、分离和多相催化等多个领域具有广阔的应用前景。材料的结构、形貌在很大程度上决定了材料性能。为拓展有机多孔聚合物在更多领域的应用,形貌可控的有机多孔聚合物逐渐成为新的研究方向。通过合理的结构设计和采用不同的化学修饰方法,可获得具有不同形貌与性能的有机多孔聚合物,它们在不同方面展现出较好的应用潜力。针对形貌可控有机多孔聚合物的国内外研究现状,综述了形貌可控有机多孔聚合物的合成策略、功能化方法和应用领域,并对其今后的发展趋势做出了展望。

关键词：形貌可控有机多孔聚合物材料合成功能化应用领域

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有机多孔聚合物吸附剂的设计、合成及应用

有机多孔聚合物吸附剂的设计、合成及应用

作者：王婉秋陕西师范大学

学位级别：硕士

在各种不断被人们开发和应用的多孔材料中,有机多孔聚合物(POPs)吸附剂在人类的生存和发展中扮演着不可或缺的角色。作为多孔吸附材料的一种,POPs因具有骨架密度低、比表面积高、总孔容大等优点,在气体吸附方面表现出了非常大的应用优势... 详细信息

在各种不断被人们开发和应用的多孔材料中,有机多孔聚合物(POPs)吸附剂在人类的生存和发展中扮演着不可或缺的角色。作为多孔吸附材料的一种,POPs因具有骨架密度低、比表面积高、总孔容大等优点,在气体吸附方面表现出了非常大的应用优势,其不仅可以应用于氢气、甲烷等能源气体的吸附储存,还可应用于易挥发有机物(VOCs)的污染控制。由于POPs合成方法具有多样性,可以通过选择合适的构筑单元,设计并合成出具有特定结构和性质的POPs材料,从而极大地拓展了多孔吸附材料的构筑思想以及合成方法。本文主要对类属于POPs中,具有合成成本低、反应条件温和等优势的超交联聚合物(HCPs)进行了相关研究。主要研究内容为新型HCPs的设计、合成及通过多种表征方法对聚合产物的孔结构、形貌和组成进行分析,并在产物对VOCs的吸附性能方面进行了部分考察。以下为本文的主要内容和结论： (1)选取5种不同的芳香族单体,即苯乙烯、氯化苄、甲基醚、三苯基甲烷及三氟甲苯,分别与交联剂甲缩醛(FDA)进行傅克反应,制备了几种孔结构不同的有机聚合产物。其中,以氯化苄和三苯基甲烷为单体的两种聚合物产物具有比较良好的孔结构,其BET比表面积分别可达843m2/g和781m2/g。基于以上实验结果,选取氯化苄作为单体,与不同比例的FDA进行傅克交联反应,成功制得一系列HCPs产物。实验发现,通过改变交联剂FDA的加入量,可以有效地调控聚合产物的孔结构。该系列聚合产物的比表面积和总孔容都随着FDA加入量的减少而逐渐增大,其中样品Cl-0.5的孔结构最为理想,BET比表面积可达1394m2／g,总孔容可达1.55cm3／g,该样品对苯蒸汽有很好的吸附效果,在298K时的最大吸附量可达19.2mmol/g。 (2)以不同量的FeCl3为催化剂,利用傅克烷基化反应,使不同摩尔量的1,4-双(甲氧基甲基)苯自交联生成有机多孔聚合物。通过扫描电镜和透射电镜表征发现,这些自交联产生的多孔聚合物不同于文献报道中常见的HCPs的纯微球团簇结构,有多种形貌共存的现象且这些形貌较为特殊。聚合产物中同时存在不同尺寸(纳米级或微米级)聚合微球粒子堆积和类似不规则片状聚合物形成的无定形无序孔道。 (3)以氯化苄为单体,不同量的1,4-双(甲氧基甲基)苯为交联剂,利用傅克烷基化反应,在25℃和80℃两种不同温度条件下合成了多种高比表面积、大孔容的多孔有机聚合物(HCP-X-25系列聚合产物和HCP-X-80系列聚合产物)。对比两个系列的聚合产物的孔结构数据发现,在室温(25℃)条件下制得的产物具有不亚于加热反应(80℃)得到合成效果,其中,HCP-1.5-25样品的BET比表面积为1345m2/g,HCP-1-25样品的总孔容为1.92cm3/g。鉴于以上实验基础,在25℃条件下,以氯化苄为单体,4,4’-双(甲氧基甲基)联苯为交联剂,以1：1的摩尔比合成了聚合产物XIN-1-25,其BET比表面积可达1017m2/g,总孔容为0.84cm3/g。最后,选取本章所有样品中总孔容最大的HCP-1-80样品为例,考察了其在不同温度下对苯蒸汽的吸附行为,得到苯蒸汽的最大吸附量为20.2mmol/g(318K)。

关键词：有机多孔聚合物超交联聚合物傅克反应气体吸附

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有机多孔聚合物的合成及其吸附性能研究

有机多孔聚合物的合成及其吸附性能研究

作者：江腾飞浙江理工大学

学位级别：硕士

有机多孔聚合物有着较大的比表面积、孔径可控、骨架密度低、良好的化学物理性、可修饰性以及制备方法多样性等特点在气体吸附和蛋白质吸附方面取得了很大的进展。孔结构包括孔径、孔径分布、总孔容和微孔孔容等直接影响着气体或蛋白质... 详细信息

有机多孔聚合物有着较大的比表面积、孔径可控、骨架密度低、良好的化学物理性、可修饰性以及制备方法多样性等特点在气体吸附和蛋白质吸附方面取得了很大的进展。孔结构包括孔径、孔径分布、总孔容和微孔孔容等直接影响着气体或蛋白质的吸附性能。制备与调控功能化的有机多孔聚合物，也是当前多孔材料研究的一个热点。了解孔结构与吸附性能的相互关系，可为制备高效气体存储/分离、蛋白质纯化材料提供相关理论依据，对推动能源、环境和生物医学等领域的发展具有重要的现实意义。本论文利用有机多孔聚合物与离子液体在温室气体CO2吸附/分离方面的优势，制备了几种离子液体功能化的超交联多孔聚合物，研究了其结构与气体吸附性能;利用click chemistry与卟啉的结构特性，制备了两种不同孔结构的含卟啉多孔聚合物，研究了其蛋白质吸附性能。主要得到了以下结果：（1）以对氯甲基苯乙烯和咪唑型离子液体为构筑单元，利用Friedel-Crafts烷基化反应合成了八种离子液体功能化的超交联多孔聚合物。BET比表面积在447m2/g到647m2/g之间，Langmuir比表面积在609m2/g到994m2/g之间，孔径在2nm到5nm之间，且孔结构为狭缝孔;离子液体含量为7mol%或11mol%;形貌为无规则球状。在273K和1bar条件下，离子液体功能化超交联多孔聚合物CO2的最大吸附量为7.56wt%，CO2的最大等量吸附热为30.6KJ/mol，H2的最大吸附量为0.92wt%，选择性（CO2/N2）最大为47.9。相比于不含离子液体超交联多孔聚合物，在离子液体含量为11mol%的情况下，CO2的吸附量提高1.63wt%（273K），等量吸附热提高了10KJ/mol，选择性（CO2/N2）提高了20，展现出对气体良好的吸附分离性能。（2）以卟啉为构筑单元，利用click chemistry合成了两种含卟啉多孔聚合物。PPs-Zn为介孔材料，BET和Langmuir比表面积分别为18m2/g和25m2/g，最可几孔径为18nm;PPs-Co是大孔材料，BET和Langmuir比表面积分别为0.5m2/g和0.6m2/g，最可几孔径为90nm;孔结构均为狭缝孔。含卟啉多孔聚合物对蛋白质的吸附量高于其他吸附材料，对牛血清蛋白（BSA）、人纤维蛋白原（HFg）、脂肪酶和溶菌酶的最大吸附量分别为670mg/g、3010mg/g、409mg/g和507mg/g。固定化脂肪酶和溶菌酶的比活性最大分别为0.1U/mg和4.8U/mg;固定化脂肪酶重复使用六次，PPs-Zn相对活性依然在40%左右，PPs-Co相对活性依然在20%左右。研究发现孔尺寸与脂肪酶分子尺寸越接近，利于固定化脂肪酶的缓慢释放和构象保持;而对于固定化的溶菌酶，孔尺寸越大，活性和热稳定性越高。

关键词：有机多孔聚合物吸附孔结构功能化离子液体卟啉

采用二氯马来酰亚胺与芳香胺的亲核取代聚合反应合成有机多孔聚合物

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功能高分子学报 2019年第2期32卷 178-183页

作者：李甜禄张勇李保君赵鹏胡爱国华东理工大学材料科学与工程学院上海市先进聚合物材料重点实验室上海200237

首先以二氯马来酸酐和1,2-环己二胺为原料合成了卤代烃1,2-双(3,4-二氯马来酰亚胺)基环己烷;然后通过该卤代烃与1,3,5-三(4-氨基苯基)苯的亲核取代聚合反应,制备了一种有机多孔聚合物(POP)。采用扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)、氮... 详细信息

首先以二氯马来酸酐和1,2-环己二胺为原料合成了卤代烃1,2-双(3,4-二氯马来酰亚胺)基环己烷;然后通过该卤代烃与1,3,5-三(4-氨基苯基)苯的亲核取代聚合反应,制备了一种有机多孔聚合物(POP)。采用扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)、氮气吸附-脱附等测试手段对聚合物的形貌、稳定性以及孔结构进行了研究。结果表明:该多孔聚合物具有独特的棒状结构、优良的热稳定性(初始分解温度达400℃)、较大的比表面积(404m^2/g),且具有多级孔(介孔和微孔)结构。

关键词：二氯马来酰亚胺芳香胺亲核取代聚合反应有机多孔聚合物