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无金属催化剂制备碳纳米管的研究进展

硅酸盐通报 2008年第6期27卷 1171-1174页

作者：李晓川唐元洪林良武李甲林湖南大学材料科学与工程学院长沙410082

本文综述了目前无金属催化剂制备碳纳米管工艺的研究进展,介绍了电弧法、激光辅助热解法、等离子蒸发法等方法的制备原理、过程及特点。并对无金属催化剂制备碳纳米管技术的应用前景提出了展望。

关键词：碳纳米管无金属催化剂研究进展

非贵金属催化剂催化硝基苯和四氢喹啉转移氢化反应的研究

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非贵金属催化剂催化硝基苯和四氢喹啉转移氢化反应的研究

作者：卢小美中南民族大学

学位级别：硕士

芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物是纺织、农业、制药和化学工业中常用的原料和中间体。因此，芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物的合成方法在各个领域都受到了研究者们的关注。芳香胺类化合物经典合成方法包括以下几种:（1）硝基... 详细信息

芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物是纺织、农业、制药和化学工业中常用的原料和中间体。因此，芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物的合成方法在各个领域都受到了研究者们的关注。芳香胺类化合物经典合成方法包括以下几种:（1）硝基芳香化合物直接加氢制备芳香胺类化合物;（2）酚、醇、醛、酮类化合物还原胺化制备芳香胺类化合物。而不饱和N-杂环化合物经典合成方法包括以下几种:（1）饱和N-杂环化合物直接氧化制备不饱和N-杂环化合物;（2）饱和N-杂环化合物无受体脱氢制备不饱和N-杂环化合物。尽管上述方法能够成功制备芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物，但使用的是不可循环的均相催化剂和贵金属催化剂，并且伴随着目标产物选择性低、需高压氢气及其它还原性添加剂、分离目标产物的操作繁杂等问题，使得上述方法存在一定的弊端。因此，探索可循环、高效、高选择性、环境友好的新方法变得极其重要。催化转移氢化法具有能耗低、高反应安全性、高选择性等优点，已成为各种化学反应很有前途的策略，而应用催化转移氢化法同时制备苯胺和喹啉的研究尚少。另外，相比均相催化剂而言，非均相催化剂有着循环稳定性好、容易分离等优点，同时贵金属非均相催化剂又有着储量较少、价格昂贵等缺点，所以开发新型的非均相非贵金属催化剂和非均相无金属催化剂用于催化转移氢化法制备芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物具有非常重要的意义。　　在本文中制备了一种多相非贵金属催化剂和一种无金属催化剂，用于硝基芳烃化合物与饱和N-杂环化合物的催化转移氢化反应成功制备芳香胺类化合物和不饱和N-杂环化合物，研究分别如下:（1）通过离子交换法制备氮掺杂碳负载金属钴纳米颗粒催化剂（Co/mNC-500）,该催化剂可以很好地应用于硝基苯和1,2,3,4-四氢喹啉的转移氢化反应。能够在160℃,H2O为溶剂的条件下，反应24小时得到产率均大于90％的苯胺和喹啉。在此条件下，催化其它硝基芳烃化合物和饱和N-杂环化合物制备芳香胺类化合物与不饱和N-杂环化合物也能得到较高产率（63％～99％）。另外，通过对照实验和表征分析，确定该反应的活性位点为金属态钴纳米颗粒，并提出了合理的反应机理;（2）通过简单的热解法制备无金属氮掺杂碳催化剂（ONC0.4-800）,应用于硝基苯和1,2,3,4-四氢喹啉的转移氢化反应，以1,2,3,4-四氢喹啉为氢供体，硝基苯为氢受体,在180℃、H2O作为溶剂条件下，反应24小时能够得到较高产率的苯胺（＞90％）和喹啉（＞90％）。在此条件下，催化其它硝基芳烃化合物和饱和N-杂环化合物制备苯胺化合物与不饱和N-杂环化合物，产率均大于90％。同时，该催化体系的扩大实验也表现出优越的催化剂活性和稳定性，进一步表明该催化剂有一定的工业应用潜力。此外，通过表征分析，确定吡啶氮和羰基为活性位点，协同作用于该反应，并且对照实验和密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，吡啶氮和羰基作为活性位点共同进行拔氢和氢转移过程，使得1,2,3,4-四氢喹啉脱氢为喹啉，硝基苯还原为苯胺。

关键词：多相非贵金属催化剂无金属催化剂制备工艺芳香胺类化合物不饱和氮杂环化合物催化转移氢化反应

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基于烟煤的无金属氧还原催化剂研究

基于烟煤的无金属氧还原催化剂研究

基于四硫富瓦烯的无金属共价有机框架材料用于高效电催化析氧反应

第一届全国储能科学与技术大会

作者：张慧娟李昊亮李梅邓成成杨俊和上海理工大学材料科学与工程学院

通过使用廉价原料、丰富资源和环保方法、绿色技术开发燃料电池。开发了一个简单、绿色和可放大的方法,从天然煤制备一种新的、低成本、无金属的阴极氧还原催化剂。大同烟煤在氮气气氛保护下与三聚氰胺800℃高温热解处理。催化剂通过拉... 详细信息

通过使用廉价原料、丰富资源和环保方法、绿色技术开发燃料电池。开发了一个简单、绿色和可放大的方法,从天然煤制备一种新的、低成本、无金属的阴极氧还原催化剂。大同烟煤在氮气气氛保护下与三聚氰胺800℃高温热解处理。催化剂通过拉曼光谱、X-射线衍射、热重量分析、傅里叶变换红外光谱和X-射线光电子能谱等测试手段进行结构表征。电化学方法包括循环伏安和旋转环盘电极技术,用于测试催化剂分别在酸性和碱性电解质中的氧还原催化活性和氧还原反应机理。经三聚氰胺处理后的大同烟煤比脱灰煤表现出更好的氧还原催化性能。氧还原催化性能与煤中的pyridine-N物种、微孔结构和碳结构的无序性有关。

关键词：氧还原无金属催化剂氮掺杂煤三聚氰胺

来源： cnki会议评论

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物理化学学报 2023年第9期39卷 129-135页

作者：夏伟锋季成宇王锐裘式纶方千荣吉林大学无机合成与制备国家重点实验室长春130012

共价有机框架(COFs)在电催化析氧反应(OER)中的应用得到了广泛的关注。然而,大多数无金属共价有机框架(COFs)的导电性较差,不利于OER反应。四硫富瓦烯(TTF)是一种良好的电子供体,具有快速的电子转移能力,将TTF整合到共价有机框架骨架中... 详细信息

共价有机框架(COFs)在电催化析氧反应(OER)中的应用得到了广泛的关注。然而,大多数无金属共价有机框架(COFs)的导电性较差,不利于OER反应。四硫富瓦烯(TTF)是一种良好的电子供体,具有快速的电子转移能力,将TTF整合到共价有机框架骨架中将有助于电子的转移。在此,我们报道了一种基于四硫富瓦烯的二维无金属共价有机框架材料,JUC-630。与不含四硫富瓦烯的同类材料(Etta-TdCOF)相比,JUC-630具有较低的过电位(400m V)和塔菲尔斜率(104 m V·dec^(-1))。本研究提出了合理设计功能基元的策略,这有助于大大提高COF材料的OER催化活性。

关键词：共价有机框架析氧反应电催化无金属催化剂

分级结构碳纳米笼高效催化苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺

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化学学报 2021年第4期79卷 539-544页

作者：曾誉吕品蔡跃进高福杰卓欧吴强杨立军王喜章胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210023

苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺通常需使用贵金属催化剂,开发廉价催化剂具有重要研究价值.本工作以具有大比表面积和丰富表面缺陷的分级结构碳纳米笼(hCNCs)作为无金属催化剂,在无溶剂、100℃和常压O2条件下即可实现苄胺到N-苄烯丁胺的高效转... 详细信息

苄胺氧化偶联制N-苄烯丁胺通常需使用贵金属催化剂,开发廉价催化剂具有重要研究价值.本工作以具有大比表面积和丰富表面缺陷的分级结构碳纳米笼(hCNCs)作为无金属催化剂,在无溶剂、100℃和常压O2条件下即可实现苄胺到N-苄烯丁胺的高效转化,反应8 h的苄胺转化率和N-苄烯丁胺选择性均可达98%,远优于碳纳米管、还原氧化石墨烯、活性炭等典型碳材料.hCNC700样品循环使用6次后催化性能基本无衰减,且具有优秀的底物拓展性.hCNC700的优异催化性能源于其超高的比表面积可提供大量的缺陷活性位点,而独特的分级孔结构十分有利于反应过程中的传质,使丰富的表面活性位点(缺陷)得以充分利用.

关键词：分级结构碳纳米笼无金属催化剂缺陷催化苄胺 N-苄烯丁胺

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乙炔氢氯化反应中无汞催化剂的研究进展

中国科学：化学 2019年第11期49卷 1385-1400页

作者：乔贤亮关庆鑫李伟元素有机化学国家重点实验室先进能源材料化学教育部重点实验室南开大学化学学院

聚氯乙烯(PVC)作为重要的热塑型塑料,在建材、家居等众多领域广泛应用.氯乙烯单体(VCM)是合成PVC的主要原料, VCM的成熟合成路线主要有两种:乙炔法(也称电石法)和乙烯法.在中国,基于煤炭的乙炔法路线是PVC生产的主流工艺,核心催化环节... 详细信息

聚氯乙烯(PVC)作为重要的热塑型塑料,在建材、家居等众多领域广泛应用.氯乙烯单体(VCM)是合成PVC的主要原料, VCM的成熟合成路线主要有两种:乙炔法(也称电石法)和乙烯法.在中国,基于煤炭的乙炔法路线是PVC生产的主流工艺,核心催化环节几乎全部使用的是活性炭负载的HgCl2催化剂.然而,汞的流失正带来严重的环境问题.因此,研究和开发新型无汞催化剂是实现PVC绿色生产的迫切需求.本文重点讨论了乙炔氢氯化反应中无汞催化剂的研究和开发进展,包括三个方面的内容:Au、Ru、Pd等金属基催化剂;杂原子掺杂的碳基无金属催化剂;其他类型催化剂,如氮化物,离子液体和分子筛等.

关键词：聚氯乙烯乙炔氢氯化氯化汞 Au基催化剂无金属催化剂

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石墨烯材料及其应用

石油化工 2016年第10期45卷 1149-1159页

作者：曹宇臣郭鸣明中国石化北京化工研究院北京100013

回顾了石墨烯的发现与发展,论述了石墨烯材料及其应用以及目前面临的机遇与挑战;简单地讨论了石墨烯材料的电学、力学和光学性能,重点介绍了最近发现的石墨烯材料的胶体化学性质、石墨烯无金属催化剂方面的原理及其应用;最后展望了石墨... 详细信息

回顾了石墨烯的发现与发展,论述了石墨烯材料及其应用以及目前面临的机遇与挑战;简单地讨论了石墨烯材料的电学、力学和光学性能,重点介绍了最近发现的石墨烯材料的胶体化学性质、石墨烯无金属催化剂方面的原理及其应用;最后展望了石墨烯有可能带来的更加光明的未来。

关键词：石墨烯材料石墨烯应用胶体化学性质无金属催化剂

微纤复合硼掺杂碳纳米管膜催化剂的制备及其对苯酚的降解性能

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材料研究学报 2024年

作者：庄超君胡俊辉鄢瑛华南理工大学化学与化工学院

以苯硼酸为前驱体用化学气相沉积(CVD)法在纸状烧结不锈钢微纤载体(PSSF)表面生长出硼掺杂碳纳米管(B-CNT)膜，构成了具有梯度多孔结构的微纤复合硼掺杂碳纳米管膜无金属催化剂(B-CNTs/PSSF)。使用FE-SEM、TEM、Raman、TG和XPS等手段对... 详细信息

以苯硼酸为前驱体用化学气相沉积(CVD)法在纸状烧结不锈钢微纤载体(PSSF)表面生长出硼掺杂碳纳米管(B-CNT)膜，构成了具有梯度多孔结构的微纤复合硼掺杂碳纳米管膜无金属催化剂(B-CNTs/PSSF)。使用FE-SEM、TEM、Raman、TG和XPS等手段对其表征，研究催化剂对苯酚的湿式催化降解性能。结果表明，B-CNTs/PSSF对苯酚的降解性能比CNTs/PSSF优异，苯酚的转化率为100%，总有机碳(TOC)的转化率达到68%。根据密度泛函理论(DFT)的研究发现，产生催化性能差异的原因是，B-CNT对H2O2的吸附性能比CNT更强以及片段间的电子转移。

关键词：复合材料硼掺杂碳纳米管湿式催化氧化密度泛函理论无金属催化剂

硼、氮掺杂碳纳米管对苯酚废水催化降解的差异

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工业水处理 2021年第9期41卷 86-91页

作者：梁丹丹李兴发王朝旭太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600

用硼元素和氮元素分别对碳纳米管进行掺杂,将制备的无金属催化剂活化过一硫酸盐(PMS)用于处理苯酚废水。结果表明,氮掺杂碳纳米管活化PMS对苯酚的降解效果略优于硼掺杂碳纳米管的催化效果。当pH为3~11时,氮掺杂碳纳米管的一级动力学常... 详细信息

用硼元素和氮元素分别对碳纳米管进行掺杂,将制备的无金属催化剂活化过一硫酸盐(PMS)用于处理苯酚废水。结果表明,氮掺杂碳纳米管活化PMS对苯酚的降解效果略优于硼掺杂碳纳米管的催化效果。当pH为3~11时,氮掺杂碳纳米管的一级动力学常数大约是硼掺杂碳纳米管的2倍。造成两者催化活性差异的原因与缺陷程度、掺杂形式、催化反应过程以及活性物质的种类有关。

关键词：高级氧化碳纳米管无金属催化剂苯酚废水过一硫酸盐