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光解水制氢催化剂的掺杂改性

Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 1-24页

作者：房文健严嘉玮韦之栋刘军营郭伟琦江治上官文峰上海交通大学燃烧与环境技术研究中心上海200240 上海交通大学智慧能源创新学院上海200240 江苏大学环境与安全工程学院江苏镇江212013 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司北京102209 扬州大学电气与能源动力工程学院江苏扬州225002

光催化分解水制氢,作为一种绿色、安全、高效且低成本的制氢技术,因其清洁性和巨大的发展潜力而受到广泛关注.尽管光催化分解水制氢在理论上具有显著优势,但在实际应用中仍面临捕光效率低、电荷分离难、表面反应速率慢以及光腐蚀等挑战... 详细信息

光催化分解水制氢,作为一种绿色、安全、高效且低成本的制氢技术,因其清洁性和巨大的发展潜力而受到广泛关注.尽管光催化分解水制氢在理论上具有显著优势,但在实际应用中仍面临捕光效率低、电荷分离难、表面反应速率慢以及光腐蚀等挑战.为解决上述问题并突破效率瓶颈,研究者们积极探索新的方法,如构建异质结、调控微观结构、引入助催化剂、掺杂和诱导缺陷等,以期提高光催化剂的性能.其中,光催化剂掺杂改性是研究热点之一.通过对光催化剂进行掺杂改性,可以有效调节其能带结构、光吸收性能以及电荷传输性能,进而提升光催化分解水制氢的效率.因此,对光催化剂掺杂在光催化分解水制氢中的作用机制和研究进展进行系统地梳理和总结,有助于深化对该领域的理解,具有重要意义.本文系统地介绍了近年来本课题组利用掺杂改性光催化剂提升光解水制氢性能的研究成果.首先,总结了光催化剂掺杂的合成方法和表征手段,并详细介绍了用于分析掺杂离子在催化剂中的分布及价态的原位表征方法.其次,以铋基复合氧化物为例,介绍了通过固溶法将稀土元素掺杂到铋基复合氧化物中,实现可见光下完全分解水,并探讨了掺杂对光催化剂能带结构的影响及作用机制.进一步,阐述了掺杂后铋基复合氧化物微观结构的变化,特别是暴露面、表面特性和缺陷态等对光生载流子分离与迁移的影响,归纳了掺杂诱导的结构变化与光催化分解水制氢性能之间的构效关系.此外,介绍了一种新颖的多局域梯度掺杂方法:利用离子扩散使预先储存掺杂离子的“纳米胶囊”持续、非均匀地释放入半导体材料中,诱导导带位置连续弯曲,从而在导带势能面内构建出多局域的势阱,从而延长了光生电子空穴对的寿命,为光生载流子提供了更多迁移至表面的通道,明显提高了光解水效率.最后,展望了光催化剂掺杂技术未来的研究方向:(1)通过对光催化分解水制氢中的析氢和析氧助催化剂进行掺杂改性,提高表面催化反应速率;(2)发展纳米催化剂上的非对称掺杂技术,在纳米颗粒内的特定区域或表面掺杂的精确调控,以提高光催化分解水制氢性能;(3)随着机器学习的进步,AI模型可以用于预测和优化掺杂条件,从而大幅减少实验量.综上,本文总结了掺杂在光催化分解水制氢研究中的研究进展,希望能为探索开发可见光光催化水分解的新型材料和提高能量转换效率提供参考和借鉴.

关键词：光催化水分解氢掺杂能带结构非对称掺杂

冶金含铁尘泥制备的Mn–Ce掺杂Fe基催化剂及特性

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工程科学学报 2024年第3期46卷 407-419页

作者：高志芳龙红明高翔鹏李明阳张浩周海成安徽工业大学冶金工程学院马鞍山243002 安徽工业大学冶金减排与资源综合利用教育部重点实验室马鞍山243002

针对冶金工业固废–含铁冶金尘泥组分复杂的特性,结合当前冶金烧结过程NO_x排放也是钢铁行业污染治理的重中之重的现状,提出对冶金含铁尘泥进行改性制备掺杂低温催化剂的思路,并制备了Mn–Ce掺杂的含铁尘泥基催化剂(Mn_(0.05)Ce_(0.1)/A... 详细信息

针对冶金工业固废–含铁冶金尘泥组分复杂的特性,结合当前冶金烧结过程NO_x排放也是钢铁行业污染治理的重中之重的现状,提出对冶金含铁尘泥进行改性制备掺杂低温催化剂的思路,并制备了Mn–Ce掺杂的含铁尘泥基催化剂(Mn_(0.05)Ce_(0.1)/ADM,ADM分别代表acidolysis,dust和mud),研究结果表明在170~430℃宽温度区间内,Mn_(0.05)Ce_(0.1)/ADM催化剂NO_x脱除率达到90%以上,并表现出优异的SO_(2)和H_(2)O抗性,抗水抗硫性测试表明Mn_(0.05)Ce_(0.1)/ADM催化剂得益于Fe、Ce优异的抗水抗硫性,其活性组分具有较好的分散性和优异的介孔结构,并降低了表面结晶度. Mn掺杂使催化剂在牺牲一定Ce^(3+)浓度和高价态Mnx+离子的同时提高了Fe^(3+)的浓度,结果使其具有最均衡脱硝活性.此外,Fe–Ce–Mn间的协同作用改善了催化剂的表面酸性从而增加了Lewis酸性位点,进而促进静电极化激活NO_(2)和硝酸盐物种生成.研究结果可为冶金固废的高附加值利用及以废治污的思路提供一定理论参考.

关键词：冶金固废含铁尘泥掺杂铁基催化剂

Zn掺杂提升AgSnSbSe3热电性能的研究

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华中科技大学学报（自然科学版） 2024年第6期52卷 124-129页

作者：刘海强罗裕波范淑媛华中科技大学材料科学与工程学院材料成型与模具技术国家重点实验室湖北武汉430074 湖北师范大学物理与电子科学学院湖北黄石435002

通过高温熔炼的方法制备掺Zn的Ag Sn Sb Se3,分析了Ag Sn Sb Se3掺Zn后得到的Ag Sn Sb1-xZnxSe3(x=0.01,0.02,0.03,0.04)的相组成、形貌、元素组成和热电性能的关系,并利用COMSOL Multiphysic仿真模拟了热电优值(ZT值)最高的Ag Sn Sb0.9... 详细信息

通过高温熔炼的方法制备掺Zn的Ag Sn Sb Se3,分析了Ag Sn Sb Se3掺Zn后得到的Ag Sn Sb1-xZnxSe3(x=0.01,0.02,0.03,0.04)的相组成、形貌、元素组成和热电性能的关系,并利用COMSOL Multiphysic仿真模拟了热电优值(ZT值)最高的Ag Sn Sb0.98Zn0.02Se3的发电性能.研究表明:所有样品均为高对称的岩盐Na Cl结构,Zn掺杂可在样品中形成纳米第二相,一定量的Zn掺杂可协同优化Ag Sn Sb Se3的电声输运性能,样品Ag Sn Sb0.98Zn0.02Se3获得最高热电优值0.86@823 K.当温差为460 K时,获得的最大发电功率为11.372 m W,发电效率为5%,对Ag Sn Sb Se3掺杂外来原子可提升其热电性能.

关键词：掺杂高温熔炼热电材料电声输运性能热电性能

用于提升全水解性能的超低含量Ru掺杂NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)核壳纳米结构

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 360-375页

作者： Adel Al-Salihy 梁策 Abdulwahab Salah Abdel-Basit Al-Odayni 卢子昂陈孟新刘倩倩徐平哈尔滨工业大学化工与化学学院新能源转化与存储关键材料工业和信息化部重点实验室黑龙江哈尔滨150001 东北师范大学化学学院动力电池国家地方联合工程实验室吉林长春130024 沙特国王大学牙科学院修复性牙科科学系沙特阿拉伯利雅得

随着全球能源危机和环境污染日益加剧,开发可持续的绿色能源技术已经成为当务之急.其中,水分解制氢作为一种清洁能源的生产方式,因其零排放和高能量密度的特点,而受到广泛的研究和关注.析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是水分解过程的关键... 详细信息

随着全球能源危机和环境污染日益加剧,开发可持续的绿色能源技术已经成为当务之急.其中,水分解制氢作为一种清洁能源的生产方式,因其零排放和高能量密度的特点,而受到广泛的研究和关注.析氢反应(HER)和析氧反应(OER)是水分解过程的关键步骤,它们的反应效率直接影响整个制氢过程的能量转换效率.因此,开发高效的双功能电催化剂对于推动水分解技术的发展具有重要意义.本文制备了一种超低Ru掺杂的新型核壳纳米结构电催化剂,该催化剂生长在泡沫镍(NF)上,简称Ru-NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)/NF.首先,通过水热法在NF上均匀生长了水合NiMoO_(4)纳米柱,并通过共价相互作用,确保其在垂直方向上有序排列.随后,采用超低浓度的RuCl_(3)对NiMoO_(4)纳米柱进行蚀刻,并通过磷酸化反应引入(PO_(4))^(3+)离子形成了Ni_(3)(PO_(4))_(2)壳层.这种设计克服了以往Ru易团聚的难题,保障了Ru的均匀分布,从而合成Ru-NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)/NF催化剂.通过X-射线衍射、X-射线光电子能谱及透射电子显微镜等对催化剂的化学组分和微观结构进行了分析,证实其成功制备.元素分析结果表明,催化剂中Ru的含量仅为1.94 wt%,显著降低了其制备成本.电化学测试结果表明,该催化剂在HER和OER中均表现出较好的催化活性.在10和100 mA cm^(−2)电流密度下,HER的过电位分别为−14.8和−57.1 mV,Tafel斜率为35.8 mV dec^(-1),优于商业Pt/C催化剂;在100 mA cm^(−2)电流密度下,OER过电位为259.7 mV,Tafel斜率为21.6 mV dec^(−1),优于商业RuO_(2)催化剂.在全水解测试中,该催化剂在10和100 mA cm^(−2)时所需的电池电压分别为1.43和1.68 V,与其他自支撑材料相比表现出良好的性能.此外,该催化剂在150 h性能测试过程中表现出较好的稳定性.采用密度泛函理论计算研究了催化剂具有较好活性的内在机制.结果表明,其具有低水离解能垒(ΔGb=0.46 eV),接近零的HER自由吸附能(∆G*H=0.02 eV),低的OER自由吸附能量(ΔG*OOH−ΔG*OH=2.74 eV)和接近费米能级的高密度态.这些特性共同促进了电解水反应的高效进行.综上,本文研究开发的Ru-NiMoO_(4)@Ni_(3)(PO_(4))_(2)/NF双功能催化剂具有较好的催化活性、低电位需求和长期稳定性,为氢气生产开辟了新途径,也为优化双功能水分解催化剂提供了新视角,并为未来可持续能源应用发展提供一定的参考.

关键词：电催化核壳结构掺杂密度泛函理论析氢反应析氧反应分解水

具有亮红色发光的Tm^(3+)/Ho^(3+)掺杂NaErF4@NaYF_(4)核壳纳米晶的可控制备及其上转换发光性能

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复合材料学报 2024年第7期41卷 3587-3597页

作者：尹玉陈杰刘蓉赵伟吉林化工学院化学与制药工程学院吉林132022 吉林化工学院分析测试中心吉林132022

为了获得具有红光发射的上转换纳米材料,以实现深层生物成像的应用,采用热分解法制备了一系列Tm^(3+)、Ho^(3+)掺杂NaErF_(4)@NaYF_(4)核壳上转换纳米晶,并对其形貌、结构和发光性能进行了表征。结果表明:所制备NaErF_(4)、NaErF_(4)∶T... 详细信息

为了获得具有红光发射的上转换纳米材料,以实现深层生物成像的应用,采用热分解法制备了一系列Tm^(3+)、Ho^(3+)掺杂NaErF_(4)@NaYF_(4)核壳上转换纳米晶,并对其形貌、结构和发光性能进行了表征。结果表明:所制备NaErF_(4)、NaErF_(4)∶Tm^(3+)和NaErF_(4)∶Ho^(3+)裸核均为六方相结构,呈现良好的球形形貌,平均粒径分别为28.01 nm、23.19 nm、27.89 nm。包覆NaYF_(4)惰性壳层后,样品晶型没有改变,形貌变为短棒状,平均长度增大至37.82 nm、38.51 nm、42.65 nm。在980 nm近红外光激发下,由于Er^(3+)的^(4)F_(9/2)→^(4)I_(15/2)跃迁,所制备NaErF_(4)、NaErF_(4)∶Tm^(3+)和NaErF_(4)∶Ho^(3+)裸核均呈现明显的红光发射,且包覆NaYF_(4)惰性壳层后,发光强度和荧光寿命都明显增加,特别是NaErF_(4)@NaYF_(4)核壳样品的发光强度约是NaErF_(4)裸核的1787倍,荧光寿命达到2.04 ms。此外,与NaErF_(4)@NaYF_(4)纳米棒相比,NaErF_(4)∶(Tm^(3+),Ho^(3+))@NaYF_(4)体系中的Tm^(3+)、Ho^(3+)充当了能量捕获中心且与Er^(3+)之间发生能量传递,使其具有更大的红绿发射峰比值(R/G),发光颜色更趋近于红色,与色坐标(CIE)颜色区域相一致。最后,根据发光强度与激发功率的关系,详细分析了上转换纳米晶的发光增强机制及可能存在的能量传递过程。

关键词：上转换发光 NaErF_(4)纳米晶红光发射核壳掺杂

吡啶在Ti、Zr、N掺杂石墨烯表面吸附的理论研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1162-1172页

作者：王聚财唐克孙潇镝洪新辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

采用密度泛函方法,研究了Ti、Zr和N掺杂及本征石墨烯对柴油中典型碱性氮化物吡啶的吸附行为,讨论了相应的吸附能、吸附构型、马利肯电荷转移、差分电荷密度和态密度。结果表明,金属Ti、Zr掺杂能显著增强吡啶在石墨烯表面的吸附能,非金属... 详细信息

采用密度泛函方法,研究了Ti、Zr和N掺杂及本征石墨烯对柴油中典型碱性氮化物吡啶的吸附行为,讨论了相应的吸附能、吸附构型、马利肯电荷转移、差分电荷密度和态密度。结果表明,金属Ti、Zr掺杂能显著增强吡啶在石墨烯表面的吸附能,非金属N掺杂可略微增加吡啶和石墨烯表面间的吸附能。吡啶在不同原子修饰的石墨烯表面的吸附能大小顺序为Ti掺杂石墨烯>Zr掺杂石墨烯>N掺杂石墨烯>本征石墨烯,吡啶可与Ti、Zr掺杂石墨烯发生N−Ti、N−Zr和π−π作用,与N掺杂石墨烯、本征石墨烯发生N−N、C−N和π−π作用。进一步分析发现,吡啶和金属Ti、Zr掺杂石墨烯表面存在明显的电子转移和化学键的形成,而和非金属N掺杂石墨烯及本征石墨烯间并无化学键形成。吡啶与Ti、Zr掺杂石墨烯发生化学吸附,与N掺杂石墨烯、本征石墨烯发生物理吸附。吡啶更稳定的吸附在Ti、Zr掺杂石墨烯表面。

关键词：石墨烯掺杂吸附脱氮模拟表面

离子掺杂对海藻酸钠/SiO_(2)气凝胶吸波性能的影响

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复合材料学报 2024年第3期41卷 1356-1366页

作者：李俊于名讯刘峣林龙勾雯启周帅河南工程学院材料工程学院郑州450007 中国兵器工业集团第五三研究所济南250031 山东大学材料科学与工程学院济南250013

随着电磁污染的加剧,吸波材料引起了研究者的关注,气凝胶具有轻质、多孔的特性赋予其成为理想吸波材料的潜质。以聚乙烯醇(PVA)和正硅酸乙酯(TEOS)为原料,静电纺丝制得PVA/SiO_(2)纳米纤维,高温碳化得到柔性SiO_(2)纳米纤维;将柔性SiO_... 详细信息

随着电磁污染的加剧,吸波材料引起了研究者的关注,气凝胶具有轻质、多孔的特性赋予其成为理想吸波材料的潜质。以聚乙烯醇(PVA)和正硅酸乙酯(TEOS)为原料,静电纺丝制得PVA/SiO_(2)纳米纤维,高温碳化得到柔性SiO_(2)纳米纤维;将柔性SiO_(2)纳米纤维均化在海藻酸钠(SA)溶液中,冷冻干燥得到SA/SiO_(2)气凝胶;分别引入铝硼硅(AlBSi)、FeCl_(3)作为掺杂剂得到SA/SiO_(2)/AlBSi、SA/SiO_(2)/FeCl_(3)气凝胶,对比分析3种气凝胶吸波性能。结果表明:SA/SiO_(2)经FeCl_(3)掺杂后,SiO_(2)纳米纤维表面有小晶粒存在,这种块状颗粒结构能够产生多重反射和散射、界面极化,提高了气凝胶的介电损耗性能。并且加入FeCl_(3)后,气凝胶的磁损耗虚部增大,提高了气凝胶的磁损耗性能,使其整体吸波性能提高,当厚度为3 mm时,其最大的吸收峰值–23.85 dB在14.42 GHz处达到,具有1.3 GHz (13.82~15.12 GHz)的有效吸收带宽,是一种质轻、吸波性能良好的材料。

关键词： SiO_(2)气凝胶掺杂介电损耗多重驰豫吸波性能

Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的制备及其电致发光性能

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无机化学学报 2024年第6期40卷 1114-1122页

作者：贾凡许文宝刘方彬张海华付红兵长春理工大学化学与环境工程学院长春130000 天津大学分子+研究院化学化工协同创新中心(天津)天津300072 首都师范大学化学系光功能材料与器件北京市重点实验室北京100048

制备了具有高荧光量子产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)的Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)(PEA为苯乙胺,y为Pb^(2+)占Mn^(2+)和Pb^(2+)总含量的物质的量分数)薄膜。宽带隙的(PEA)_(2)PbBr_(4)作为给体,掺杂杂质Mn^(2+)作为受体,构筑了双发射的激发态传递系统。通过调控Mn^(2+)掺杂的不同比例对(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的发光性能和薄膜形貌的影响,发现当前驱体溶液中Mn^(2+)与Pb^(2+)的物质的量之比为1∶4时,薄膜有着最高的PLQY和最低的表面粗糙度。利用飞秒瞬态吸收(transient absorption,TA)光谱,追踪其动力学过程,发现主客体之间的激发态传递是通过电荷转移来实现的。为了研究材料的电致发光特性,我们将(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)作为活性层,加工得到了发光二极管(light emitting diodes,LEDs)。在室温下,器件发出明亮的橙色,其最高的发光强度为0.21 cd·m^(-2),外量子效率(external quantum efficiency,EQE)为0.0025%。

关键词：金属卤化物钙钛矿掺杂电荷转移发光材料电致发光

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过渡金属电解水催化剂的非金属掺杂研究进展

无机化学学报 2024年第2期40卷 289-306页

作者：张永政郭旭宋欣月李欣哈尔滨工业大学化工与化学学院哈尔滨150001 哈尔滨工业大学环境学院哈尔滨150001

过渡金属基材料成本相对较低,催化性能较为优异,是在全水分解领域最有希望替代贵金属基电催化剂的候选材料之一,但有限的活性位点、相对较差的电导率等因素限制了其广泛应用。非金属元素掺杂能够调节主体材料电子结构,优化吸附能,从而... 详细信息

过渡金属基材料成本相对较低,催化性能较为优异,是在全水分解领域最有希望替代贵金属基电催化剂的候选材料之一,但有限的活性位点、相对较差的电导率等因素限制了其广泛应用。非金属元素掺杂能够调节主体材料电子结构,优化吸附能,从而对过渡金属基电催化剂的活性与稳定性产生积极影响,缩减其与贵金属材料性能差距。本文总结了近年来非金属元素改性在过渡金属基电催化材料中的相关研究,系统综述了非金属元素掺杂的方法和不同非金属元素的掺杂效果,从物理化学性质的改变和电子结构的变化多角度分析了非金属元素改性对过渡金属基材料的影响,最后对非金属元素掺杂过渡金属基电催化剂的未来发展方向作出了展望。

关键词：过渡金属电催化剂非金属元素掺杂电解水