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微晶碳对镁粉快速纳米化、储氢体系温度的影响研究

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化工新型材料 2010年第1期38卷 70-71,98页

作者：卢国俭孙德成周仕学李人宇连云港师范高等专科学校连云港222006 山东科技大学化学与环境工程学院青岛266510

将微晶碳和镁粉在H2气氛中反应球磨复合,球磨时间为3h,制备的镁碳复合材料的平均粒度在20~120nm,说明适量微晶碳的引入,在短时间内,可实现镁粉的纳米化。对其进行吸氢性能研究,70Mg30C材料的储氢密度,在8min内可达5.0%（wt）,微晶碳含... 详细信息

将微晶碳和镁粉在H2气氛中反应球磨复合,球磨时间为3h,制备的镁碳复合材料的平均粒度在20~120nm,说明适量微晶碳的引入,在短时间内,可实现镁粉的纳米化。对其进行吸氢性能研究,70Mg30C材料的储氢密度,在8min内可达5.0%（wt）,微晶碳含量越高,储氢时间越短。储氢体系温度瞬间升高200℃,得益于微晶碳在球磨中的助磨作用和镁粉吸氢的催化作用。

关键词：镁粉微晶碳纳米晶储氢密度

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晶碳、微晶碳与社会

化学教育 1991年第1期6卷 1-5页

作者：冯长君徐州教育学院化学系

工业金刚石消费量已成为衡量一个国家工业化程度的标准之一。制作铅笔芯的石墨现已广泛用于冶金、机械、电气、化学等工业,至本世纪束,它仍是畅销货。我国是首先用煤、焦炭炼铁的国家,也是三大产煤国之一。煤为人类提供多种宝贵原料,并... 详细信息

工业金刚石消费量已成为衡量一个国家工业化程度的标准之一。制作铅笔芯的石墨现已广泛用于冶金、机械、电气、化学等工业,至本世纪束,它仍是畅销货。我国是首先用煤、焦炭炼铁的国家,也是三大产煤国之一。煤为人类提供多种宝贵原料,并将再次成为世界主要能源。活性炭具有极强的吸附性、特殊的催化性和较高的物理、化学稳定性,正在食品、医药、化学、石油、环保等工业中起着重要作用。

关键词：晶碳微晶碳碳金刚石石墨煤

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储氢材料用微晶碳结构调制的研究

储氢材料用微晶碳结构调制的研究

作者：雷桂芹山东科技大学

学位级别：硕士

氢作为一种高能量密度、清洁的绿色新能源,已引起了人们的极大关注。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术,是将氢能利用推向实用化、规模化的关键,根据技术发展趋势,储氢研究的重点是在新型高性能规模储氢材料上。本课题研究的碳材料... 详细信息

氢作为一种高能量密度、清洁的绿色新能源,已引起了人们的极大关注。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术,是将氢能利用推向实用化、规模化的关键,根据技术发展趋势,储氢研究的重点是在新型高性能规模储氢材料上。本课题研究的碳材料以无烟煤、石油焦、石墨等作为主要原料,这些碳原料经过炭化、预石墨化处理后,然后将其与镁复合,制得Mg/C复合储氢材料。这些碳原料具有成本低、来源广等优点,所以用它们制备储氢材料可以降低成本、节约贵重金属资源。通过改变炭化及预石墨化温度、添加金属催化剂、脱灰、改变碳原料等工艺条件,制备了不同结构的微晶碳,并利用XRD图谱对其进行分析。无烟煤经炭化和预石墨化制备的微晶碳的(002)和(100)衍射峰均比无烟煤的尖锐,在无烟煤炭化及预石墨化过程中添加Ni、Fe,或者先经脱灰后进行预石墨化的,该趋势更加明显。石油焦经1500℃预石墨化制备的微晶碳其(002)衍射峰比无烟煤的尖锐。根据微晶碳的XRD图谱,计算了微晶碳的结构参数d、L和L,结果表明,无烟煤经过炭化和预石墨化处理后,其石墨化度增大,形成了具有类石墨微晶结构的微晶碳,且石墨状微晶碳的结晶区增大,碳网平面在二维方向显著增大。研究了碳材料对储氢材料的储氢密度、放氢温度、微观结构的影响。结果表明,添加无烟煤制备的微晶碳的储氢材料,其储氢密度最高(为3.71wt.%)、初始放氢温度最低(340.8℃)、粒度最小(100～200nm)。说明无烟煤制备的微晶碳同镁的协同储氢作用最佳,对材料放氢温度降低的催化作用最好,而且其助磨作用也是最好的,可使储氢物料在短时间内磨细。其次,研究了碳原料的热处理温度对储氢材料性能的影响,结果表明,无烟煤的热处理温度对材料储氢密度的影响不大,储氢密度基本相同;石油焦热处理温度对材料的储氢密度的影响较大,随着温度的升高,材料的储氢密度先增大后减小,当石油焦处理温度为860℃时,材料的储氢密度最大。最后,研究了在无烟煤炭化、预石墨化过程中添加Ni、Fe、Co对储氢材料的储氢密度的影响,结果表明,添加Ni的储氢密度最大,说明Ni对微晶碳结构的催化作用最好,从而使得储氢材料的效果最好。

关键词：无烟煤微晶碳炭化预石墨化储氢

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微晶碳在镁基复合储氢材料中的作用

山东科技大学学报（自然科学版） 2009年第5期28卷 54-57,80页

作者：周仕学杨敏建马怀营张同环张光伟山东科技大学化学与环境工程学院山东青岛266510

为了提高金属镁的放氢动力学性能，将无烟煤经脱灰并碳化后制得的微晶碳添加到镁粉中，用氢气反应球磨法一步制得高性能镁碳复合储氢材料。用X射线衍射和红外光谱对微晶碳的结构进行了表征，用透射电镜、引射线能谱、粉末X射线衍射对储... 详细信息

为了提高金属镁的放氢动力学性能，将无烟煤经脱灰并碳化后制得的微晶碳添加到镁粉中，用氢气反应球磨法一步制得高性能镁碳复合储氢材料。用X射线衍射和红外光谱对微晶碳的结构进行了表征，用透射电镜、引射线能谱、粉末X射线衍射对储氢材料的结构进行了测试，用差示扫描量热分析和P—C-T分析对材料的储氢性能进行了研究。结果表明，微晶碳具有类石墨晶体结构，对镁有良好的助磨作用，并与镁有协同吸氢和放氢作用。镁粉中添加40％微晶碳，球磨2h的粒度即可达到30-50nm，储氢材料的初始放氢温度可低至227.4℃，储氢密度可达6.7％。

关键词：无烟煤微晶碳镁储氢材料

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镁/碳复合纳米材料储氢性能及储氢机理研究

稀有金属材料与工程 2013年第4期42卷 746-750页

作者：卢国俭周仕学连云港师范高等专科学校江苏连云港222006 山东科技大学山东青岛266510

采用反应球磨法,将微晶碳、镁和镍在氢气气氛中反应复合,制备的镁/碳复合材料的纳米晶平均粒度在16.8~33.6nm。其吸/放氢性能表明,复合材料有很好的储氢动力学和较高的储氢密度,材料70Mg30C4Ni在160℃/2MPa氢气条件下,可以在2min内完成... 详细信息

采用反应球磨法,将微晶碳、镁和镍在氢气气氛中反应复合,制备的镁/碳复合材料的纳米晶平均粒度在16.8~33.6nm。其吸/放氢性能表明,复合材料有很好的储氢动力学和较高的储氢密度,材料70Mg30C4Ni在160℃/2MPa氢气条件下,可以在2min内完成储氢,储氢密度可达5.0%（质量分数,下同）。XRD物相分析证明,球磨形成的纳米晶镁、纳米碳和催化剂镍三者的协同作用,是复合材料储氢密度增加和动力学性能改善的主要原因。通过红外光谱研究了微晶碳对氢的化学吸附和氢原子在镁/碳复合材料中的传递路径,氢优先被碳吸咐,然后解析传递给镁,且这个过程是可逆的。

关键词：镁微晶碳纳米晶储氢机理

储氢材料85Mg10C4Ni1Al的制备及性能研究

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现代化工 2007年第9期27卷 42-43,45页

作者：卢国俭周仕学马怀营谭琦于小翠山东科技大学化学与环境工程学院

在Mg粉中添加微晶碳及少量Ni和Al，用机械力化学法氢气反应球磨制备储氢材料。球磨2～3h即可使Mg完成氢化，Ni和Al的添加可提高储氢密度，降低初始放氢温度和放氢高峰温度，加快放氢速度。储氢材料85Mg10C4Ni1Al的粒度约为100～300nm，... 详细信息

在Mg粉中添加微晶碳及少量Ni和Al，用机械力化学法氢气反应球磨制备储氢材料。球磨2～3h即可使Mg完成氢化，Ni和Al的添加可提高储氢密度，降低初始放氢温度和放氢高峰温度，加快放氢速度。储氢材料85Mg10C4Ni1Al的粒度约为100～300nm，其储氢密度达6．0％，初始放氢温度仅220℃，与传统Mg基储氢材料相比其储氢性能有较大改善。

关键词：储氢材料镁微晶碳催化

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反应球磨法制备镁/碳纳米复合储氢材料

功能材料 2007年第7期38卷 1128-1131页

作者：卢国俭周仕学马怀营谭琦 ZHOU Zhuang-fei 山东科技大学化学与环境工程学院山东青岛266510 连云港师范专科学校江苏连云港222006 Material Research Lab. The Pennsylvania State University Pennsylvania 16802 USA

将无烟煤进行脱灰和碳化,制备微晶碳,再将微晶碳和铝添加到镁中,用氢气反应球磨法制取镁/碳纳米复合储氢材料。用透射电子显微镜、选区电子衍射、X射线衍射和差示扫描量热分析对储氢材料的粒度、晶体结构和放氢温度进行了测定。结果表明... 详细信息

将无烟煤进行脱灰和碳化,制备微晶碳,再将微晶碳和铝添加到镁中,用氢气反应球磨法制取镁/碳纳米复合储氢材料。用透射电子显微镜、选区电子衍射、X射线衍射和差示扫描量热分析对储氢材料的粒度、晶体结构和放氢温度进行了测定。结果表明,微晶碳是镁粉的高效助磨剂,添加40%（质量分数）的微晶碳,球磨3h,即可将镁磨至20～40nm;添加微晶碳和铝能降低储氢材料的放氢温度;微晶碳具有类似石墨结构,较易磨至纳米级,层片之间能够储氢。

关键词：镁微晶碳储氢反应球磨

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镁/碳复合纳米材料制备及放氢相转化率研究

材料导报 2009年第2期23卷 28-30页

作者：卢国俭汤德祥连云港师范高等专科学校自然科学系连云港222006

引入微晶碳与Mg、Ni等金属复合,制备了70Mg30C4Ni复合储氢材料,其储氢密度在4.56%(质量分数)以上,放氢量为4.50%(质量分数),放氢时间为8min。260℃恒温放氢在65min内可释放出77%的氢气,说明Ni对镁碳复合储氢材料放氢性能具有较好的催化... 详细信息

引入微晶碳与Mg、Ni等金属复合,制备了70Mg30C4Ni复合储氢材料,其储氢密度在4.56%(质量分数)以上,放氢量为4.50%(质量分数),放氢时间为8min。260℃恒温放氢在65min内可释放出77%的氢气,说明Ni对镁碳复合储氢材料放氢性能具有较好的催化作用。通过计算,其平均纳米晶粒度为27.6nm。

关键词：镁微晶碳储氢密度放氢量

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镁碳耦合储氢机制的研究

镁碳耦合储氢机制的研究

作者：刘博古山东科技大学

学位级别：硕士

氢能是清洁的优质能源,在其应用中,氢气储存技术仍存在许多问题亟需解决。金属镁因其具有储氢密度高、来源广泛和价格低廉等特点,成为了最有前景的储氢材料之一,然而,较差的吸氢动力学性能与较高的热力学稳定性限制了其应用。碳材料因... 详细信息

氢能是清洁的优质能源,在其应用中,氢气储存技术仍存在许多问题亟需解决。金属镁因其具有储氢密度高、来源广泛和价格低廉等特点,成为了最有前景的储氢材料之一,然而,较差的吸氢动力学性能与较高的热力学稳定性限制了其应用。碳材料因其储氢密度大和不易受杂质气体影响等特点近年来引起了研究人员的极大兴趣。金属镁与碳材料单独储氢时的条件都相对苛刻,但将两者混合进行充氢球磨,则可同时改善金属镁和碳材料的储氢性能。本文通过实验表征和第一性原理计算,探究了镁碳在储氢过程中的耦合机制。利用无烟煤通过脱灰和碳化处理制得微晶碳,并通过机械球磨法制备镁碳复合储氢材料。借助扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)和傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)等仪器设备,对金属镁、微晶碳和镁碳复合储氢材料的形貌、结构以及储氢性能等性质进行分析。实验结果表明,金属镁粉储氢效率低,在420℃、2.0 MPa H2环境中前10 h几乎不储氢;微晶碳无法进行大量储氢,在360℃、2.0MPa H2环境中8h内储氢量为0wt%;氢气气氛下球磨可以使金属镁发生氢化反应,生成氢化镁,经过3 h球磨Mg的储氢量可以达到5.5 wt%,与此同时,微晶碳的储氢性能也得到了改善,材料中出现了大量C-H键。以上结果说明金属镁与微晶碳之间存在可以改善两者储氢性能的耦合机制。另外,通过球磨法制备的镁碳复合储氢材料的放氢表观活化能与块状氢化镁相比也有所降低,说明微晶碳的添加同时也改善了材料的放氢反应,降低了反应的活化能。为探究金属镁和微晶碳耦合储氢的机制,通过对金属镁和微晶碳结构的分析,借助第一性原理计算,研究了空位、掺杂和位错等缺陷对H2在金属镁和微晶碳模型上的吸附、解离和扩散等行为的影响。结果表明,空位缺陷的引入不利于H2在Mg(0001)晶面和graphite(0001)晶面的吸附,但对H2在两个晶面上的解离有不同程度的改善作用。空位缺陷也会对H的扩散产生影响,其中,H在空位缺陷Mg(0001)晶面的扩散所需克服能量位垒降为26.56 kJ/mol,而在空位缺陷graphite(0001)晶面的扩散所需克服的能量位垒则提高至294.54 kJ/mol。元素掺杂不利于H2在Mg(0001)晶面和graphite(0001)晶面的吸附,但可以改善H2的解离。晶面滑移形成的C掺杂Mg(0001)滑移晶面不利于H2的吸附,但也可以改善H2的解离,使H2解离能量位垒降低至92.73 kJ/mol。综合实验和模拟计算的分析结果,镁碳耦合储氢机制可描述为,微晶碳表面C原子脱落形成了空位缺陷结构,脱落的C原子又引发镁晶体结构的改变,使得金属镁中形成C掺杂结构,微晶碳和金属镁结构的改变使得两者的吸氢性能得到改善。与此同时,Mg原子的脱落使得金属镁中也形成了空位缺陷结构,脱落的Mg原子与微晶碳结合使得微晶碳中形成了 Mg元素掺杂结构,金属镁中的空位缺陷结构和微晶碳中的Mg元素掺杂结构令H原子由镁表面向微晶碳表面迁移的过程变得更加容易,改善了金属镁的放氢性能,并增加了微晶碳的吸氢量。

关键词：镁微晶碳耦合第一性原理