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吡啶氯化反应中催化剂失活动力学的研究

化学反应工程与工艺 2005年第2期21卷 117-121页

作者：许柳松曾作祥薛为岚覃建华华东理工大学化工学院上海200237

采用积分反应器,研究了吡啶氯化反应中催化剂失活动力学。在常压下测定了在350～390℃,氯气与吡啶摩尔比8～12时的反应速度,建立了失活动力学方程,估算出主反应级数、活化能,以及失活级数和失活因子。统计检验结果表明,该失活动力学方... 详细信息

采用积分反应器,研究了吡啶氯化反应中催化剂失活动力学。在常压下测定了在350～390℃,氯气与吡啶摩尔比8～12时的反应速度,建立了失活动力学方程,估算出主反应级数、活化能,以及失活级数和失活因子。统计检验结果表明,该失活动力学方程能很好地拟合实验数据。由所得模型,催化剂失活不受反应物浓度影响,但反应物和产物均能积炭而引起催化剂失活,因而推测催化剂的失活机理为平行连串失活。

关键词：五氯吡啶催化剂动力学数学模型积分反应器平行连串失活失活机理

红外光谱法对COS水解催化剂氧中毒行为的研究

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燃料化学学报 2002年第4期30卷 347-352页

作者：梁美生李春虎郭汉贤谢克昌太原理工大学建筑与环境工程学院一碳化学与化工国家重点实验室山西太原030024

采用一套玻璃真空系统 ,对COS、H2 S、O2 各自的吸附行为进行了研究 ,通过红外谱图发现COS是解离吸附 ,由H2 S +O2 的共吸附与H2 S +O2 +COS的共吸附结果可以看出 ,只有H2 S与O2 共存时 ,才会导致催化剂的失活 ,且导致COS水解催化剂失... 详细信息

采用一套玻璃真空系统 ,对COS、H2 S、O2 各自的吸附行为进行了研究 ,通过红外谱图发现COS是解离吸附 ,由H2 S +O2 的共吸附与H2 S +O2 +COS的共吸附结果可以看出 ,只有H2 S与O2 共存时 ,才会导致催化剂的失活 ,且导致COS水解催化剂失活的主要原因是单质硫和微量的硫酸盐沉积于催化剂的表面 ,温度越高 ,失活越严重 ,红外光谱得出的结果与微反得出的结果一致。

关键词：催化剂氧中毒行为红外光谱 COS 水解失活机理煤羰基硫脱硫

设计稳定的钌基析氢和析氧反应催化剂的基本原理

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 68-106页

作者：苟王燕王译晨张铭凯谈晓荷马媛媛瞿永泉西北工业大学深圳研究院广东深圳518057 西北工业大学化学与化工学院陕西西安710072 西安理工大学理学院陕西西安710048

清洁和可再生能源具有地域性和间歇性,需要能量转换和存储技术来解决这些问题.氢气(H_(2))具有无毒、易得、经济、储量丰富和零碳排放的优势,作为能源媒介展现出巨大的潜力.而电分解水技术,因其高效性和便利性,成为了一种极具吸引力、... 详细信息

清洁和可再生能源具有地域性和间歇性,需要能量转换和存储技术来解决这些问题.氢气(H_(2))具有无毒、易得、经济、储量丰富和零碳排放的优势,作为能源媒介展现出巨大的潜力.而电分解水技术,因其高效性和便利性,成为了一种极具吸引力、应用前景广阔且可靠的能源技术.研究表明,在较宽的pH范围内,贵金属催化剂仍然是最优的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)催化剂.其中,钌(Ru)作为一种相对便宜的铂族金属,显示出在HER中替代商业铂碳(Pt/C)催化剂以及在OER中替代铱(Ir)的潜力.然而,尽管在提高钌基催化剂的催化活性方面取得了很大进展,但其稳定性问题仍然是阻碍其实际应用的主要障碍.因此,迫切需要全面梳理和综述关于设计稳定钌基HER和OER催化剂的基本原理和最新进展,更好地理解钌基催化剂的催化机理,深入认识影响其稳定性的关键因素,以期为解决这一挑战提供有力的理论支持和实践指导.本文系统总结了钌基催化剂在电分解水反应中关于稳定性研究的最新进展.首先,简要介绍了钌基催化剂在HER/OER中的反应机理以及与之相关的理论计算、原位表征技术、稳定性测试手段和评价标准等方面的研究进展.接下来,详细探讨了钌基催化剂在HER/OER过程中的失活机制,包括载体腐蚀、奥斯特瓦尔德成熟、团聚、颗粒脱离、活性位点中毒、金属溶解、过度氧化和晶体结构坍塌等.基于以上对失活机制的认识,进一步归纳了提高钌基催化剂稳定性的设计策略和机制.在HER方面,从引入导电基底、构筑核壳结构、形成镶嵌结构、增强金属-载体相互作用、相转变工程以及调节中间体吸附和脱附行为等方面阐述了提高钌基催化剂稳定性的策略.对于OER过程,也总结了一系列提高钌基催化剂OER稳定性的策略,包括与铱杂化、构筑核壳结构、引入稳定的载体、化学掺杂、形成固溶体以及转变反应路径.在分析了各种策略的优缺点并提出改进方向后,还概述了钌基催化剂在全电解水以及器件中的研究现状.最后,指出了钌基催化剂稳定性研究所面临的挑战和未来的研究方向:(1)需要更贴近工业实际的稳定性测试策略和评价标准;(2)对失活机制的进一步研究;(3)原位技术的进一步发展和应用;(4)探索更多先进的改性策略,如非晶态载体、范德华异质结、自旋态调节以及微环境调节等;(5)关注实际应用中可能遇到的问题,如催化剂大规模制备、双功能催化剂的设计以及杂质的影响.综上,本文系统地总结了钌基催化剂的反应机制、稳定性测试方法与评价标准、失活机制、设计策略、研究进展、具体应用以及目前存在的挑战,希望能够进一步促进该领域深入水平研究.同时,本文对光催化、热催化、酶催化等催化领域的研究也提供一定的参考和借鉴.

关键词：电催化水分解失活机理钌基催化剂稳定性

丙烯直接气相临氢环氧化催化剂结构调控和催化剂构-效关系研究进展

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化学进展 2016年第12期28卷 1762-1773页

作者：宋钊宁冯翔刘熠斌杨朝合周兴贵中国石油大学重质油国家重点实验室青岛266580 华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

环氧丙烷(PO)是仅次于聚丙烯和丙烯腈的第三大丙烯衍生物,广泛应用于轻工、医药和纺织等行业。相比于传统的氯醇法和共氧化法,在临氢条件下使用氧气直接氧化丙烯生产PO的工艺具有绿色环保、操作简单、经济性高等优势,是当前国内外PO生... 详细信息

环氧丙烷(PO)是仅次于聚丙烯和丙烯腈的第三大丙烯衍生物,广泛应用于轻工、医药和纺织等行业。相比于传统的氯醇法和共氧化法,在临氢条件下使用氧气直接氧化丙烯生产PO的工艺具有绿色环保、操作简单、经济性高等优势,是当前国内外PO生产领域的研究热点。本文针对该领域仍存在的催化剂寿命短、活性低等亟待解决的问题,综述了国内外近年来的研究进展,着重介绍催化剂中含钛载体的表面和结构性质、金属颗粒的形貌和电子效应对丙烯直接气相环氧化反应活性、稳定性的影响机制,并评述了催化剂的反应机理及结焦失活机理。此外,还总结了Cs、Ag、Pd、Pt、Ge、表面烷基化、离子液体、氮掺杂等助剂对催化性能的影响,分析了丙烯环氧化反应过程尚存的难题。最后,从载体材料的选择、催化剂性能的改进等方面展望了可能的解决途径和方向。

关键词：丙烯环氧化环氧丙烷稳定性失活机理构效关系助剂

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活化液助溶剂对再生脱硝催化剂性能的影响

化工进展 2022年第8期41卷 4173-4180页

作者：马静马子然林德海马少丹王宝冬北京低碳清洁能源研究院北京102211

:为了考察助溶剂对活化液的催化剂再生性能的影响,将某燃煤电厂失活退役的脱硝催化剂在相同清洗工艺下处理,随后分别浸入以草酸、乙醇胺作为助溶剂配制的活化液中,得到两个再生催化剂。采用XRF、氮气物理吸附法、原位吡啶吸附、NH_(3)-... 详细信息

:为了考察助溶剂对活化液的催化剂再生性能的影响,将某燃煤电厂失活退役的脱硝催化剂在相同清洗工艺下处理,随后分别浸入以草酸、乙醇胺作为助溶剂配制的活化液中,得到两个再生催化剂。采用XRF、氮气物理吸附法、原位吡啶吸附、NH_(3)-TPD、Raman、XPS、H_(2)-TPR以及固定床脱硝反应器等表征手段对新鲜样品、失活样品以及再生样品进行表面理化性质、脱硝性能测试评价。结果显示,脱硝催化剂失活的主要原因是飞灰中的碱金属K、Na造成催化剂的比表面积和孔容下降、表面Lewis酸性位数量减少、V^(5+)比例下降、活性VO_(x)减少及氧化还原性能下降。同时发现,两个再生催化剂在等量活性组分钒条件下,脱硝性能却表现出较大差异,乙醇胺助溶活化液再生的样品Ethanol-cat性能恢复至新鲜催化剂的97%以上,而草酸助溶活化液再生的样品Oxalic-cat却几乎无再生效果,这是因为两种活化液中的活性组分钒状态不同,乙醇胺助溶活化液中钒离子可有效恢复失活催化剂的酸性位数量、V^(5+)比例、活性物种VO_(x)数量以及氧化还原性能,而草酸助溶活化液对失活催化剂的这些理化性质作用较小。

关键词：再生活化液助溶剂脱硝催化剂失活机理

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H_2S为毒物对乙炔氢氯化反应中AuCl_3/AC催化剂催化活性的影响

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化工学报 2015年第9期66卷 3476-3482页

作者：代斌张春丽康丽华朱明远石河子大学化学化工学院新疆兵团化工绿色过程重点实验室新疆石河子832003

采用等体积浸渍法制备了1%AuCl3/AC催化剂,探究了硫化氢(H2S)为毒物对乙炔氢氯化反应中催化剂催化活性的影响及失活机理。催化活性测试结果表明,以H2S为毒物可导致乙炔氢氯化反应中的AuCl3/AC催化剂的失活,且是一个不可逆过程;程序升温... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了1%AuCl3/AC催化剂,探究了硫化氢(H2S)为毒物对乙炔氢氯化反应中催化剂催化活性的影响及失活机理。催化活性测试结果表明,以H2S为毒物可导致乙炔氢氯化反应中的AuCl3/AC催化剂的失活,且是一个不可逆过程;程序升温还原(TPR)和X射线光电子能谱(XPS)分析结果表明,H2S的加入可有效地加快Au3+还原为Au0;透射电镜能谱(TEM-EDX)观测分析形成的Au-S化合物也可导致催化剂失活,即随着H2S量的增大,更多的Au3+被还原为Au0,且形成的Au-S化合物覆盖在活性位点,使有效的活性组分降低进而导致AuCl3/AC催化剂失活。

关键词： H2S AuCl3/AC 催化失活机理乙炔氢氯化

不同粒径ZSM-5分子筛在苯与甲醇烷基化反应中催化性能及反应条件优化

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物理化学学报 2016年第7期32卷 1775-1784页

作者：袁苹王浩薛彦峰李艳春王凯董梅樊卫斌秦张峰王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001 中国科学院大学北京100049

采用水热合成法合成了不同粒径的ZSM-5分子筛催化剂,系统考察了分子筛粒径变化对苯与甲醇烷基化反应的影响。研究结果表明,随着ZSM-5分子筛粒径增大,不但苯的转化率和二甲苯选择性降低,而且催化剂稳定性明显下降。其中,粒径为0.25μm的Z... 详细信息

采用水热合成法合成了不同粒径的ZSM-5分子筛催化剂,系统考察了分子筛粒径变化对苯与甲醇烷基化反应的影响。研究结果表明,随着ZSM-5分子筛粒径增大,不但苯的转化率和二甲苯选择性降低,而且催化剂稳定性明显下降。其中,粒径为0.25μm的ZSM-5分子筛在苯烷基化反应中的催化性能最佳,且催化剂稳定性最好。另外,采用拉曼光谱和热重等方法对催化剂积碳物种和失活机理进行了深入研究,发现催化剂失活主要是由于反应过程中生成的大分子稠环芳烃堵塞了分子筛孔道并覆盖活性位点造成的。最后,考察了反应温度、原料组成及空速对苯烷基化反应的影响并优化出最佳的苯烷基化反应条件。

关键词：苯烷基化 ZSM-5分子筛粒径变化失活机理

660MW燃煤电厂商用SCR催化剂的失活与再生

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高校化学工程学报 2017年第5期31卷 1186-1192页

作者：张沛吴思明方拓拓陈艳萍施耀何奕浙江大学生物质化工教育部重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027 国电浙江北仑第一发电有限公司浙江宁波315800

以某660 MW燃煤电厂运行30000 h的商用SCR脱硝催化剂为实验对象,在新鲜催化剂为参照下,结合SEM、BET、NH_3-TPD、XRF和XPS等表征方法,考察了商用SCR脱硝催化剂失活原因和硫酸清洗再生效果。结果表明:运行30000 h的SCR脱硝催化剂失活的... 详细信息

以某660 MW燃煤电厂运行30000 h的商用SCR脱硝催化剂为实验对象,在新鲜催化剂为参照下,结合SEM、BET、NH_3-TPD、XRF和XPS等表征方法,考察了商用SCR脱硝催化剂失活原因和硫酸清洗再生效果。结果表明:运行30000 h的SCR脱硝催化剂失活的主要原因是碱金属(K和Na)、砷和硫酸盐在催化剂表面沉积,堵塞了催化剂的微孔,降低了催化剂比表面积,并且碱金属、砷等与催化剂表面酸性活性位点反应,降低了催化剂表面的酸性强度。运行30000 h的SCR脱硝催化剂经过稀硫酸再生后,350°C脱硝性能由42.62%提升到78.30%。酸洗再生能有效脱除催化剂表面的碱金属,对砷和硫酸盐也有一定脱除作用,并有利于SCR脱硝催化剂表面酸性强度增加,化学吸附氧含量比例提升,这些均能提高SCR脱硝催化剂脱硝活性。

关键词：燃煤电厂选择催化还原脱硝催化剂失活机理酸洗再生

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纳米金催化剂的存放失活

催化学报 2007年第2期28卷 148-152页

作者：王东辉董同欣史喜成郝郑平中国人民解放军防化研究院北京100083 中国科学院生态环境研究中心北京100085

采用共沉淀法制备了2.5%Au/ZnO催化剂,并用扫描隧道显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和热重研究了纳米金催化剂在空气中存放失活的机理.结果表明,纳米金催化剂在空气中存放失活是部分可逆的.纳米金催化剂的存放失活有两方面原因:一... 详细信息

采用共沉淀法制备了2.5%Au/ZnO催化剂,并用扫描隧道显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和热重研究了纳米金催化剂在空气中存放失活的机理.结果表明,纳米金催化剂在空气中存放失活是部分可逆的.纳米金催化剂的存放失活有两方面原因:一是纳米金粒子的长大,导致不可逆失活;二是碳酸盐在催化剂表面的累积,这种失活可以通过高温焙烧来恢复,是可逆的.

关键词：纳米粒子金氧化锌负载型催化剂一氧化碳氧化失活机理碳酸盐