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水分子库仑爆炸成像及其同位素效应研究

水分子库仑爆炸成像及其同位素效应研究

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作者：王珍珍吉林大学

学位级别：硕士

水分子在强激光电场中展现出丰富的超快结构动力学行为,库仑爆炸成像技术为我们提供了研究这一有趣问题的有效方案。本论文系统的研究了水分子在强激光电场中的解离性电离行为,得到了分子发生库仑爆炸前的空间构型,并进一步研究了同位... 详细信息

水分子在强激光电场中展现出丰富的超快结构动力学行为,库仑爆炸成像技术为我们提供了研究这一有趣问题的有效方案。本论文系统的研究了水分子在强激光电场中的解离性电离行为,得到了分子发生库仑爆炸前的空间构型,并进一步研究了同位素效应对分子动力学的影响。基于线偏光与圆偏光下不同价态解离通道的能量及动量的比较,讨论了分子解离过程中不同振动模式及拉伸方式的影响。同时,本论文还尝试了进行两个离子-两个电子的四体符合测量,用于研究三原子分子连续双电离过程中电子动力学。首先,通过分析水分子双电离及之后的库仑爆炸过程,发现其库仑爆炸产生的离子动量分布在0度和90度方向存在两个最大值,并且在0度方向的能量释放显著高于90度方向,同时此特征依赖于激光的偏振,他们可能来自于分子准直和多轨道电离的共同影响。进一步通过对圆偏光下两体离子动量和的分析,发现其动量和具有清晰的肩膀结构,表明两个电子同向出射起到重要的作用。HOD分子的(OH+/OD+)通道产率分支比表现出了很强的同位素效应。在线偏光下此分支比为6.8,表明O-H键更容易拉伸以及断裂,并且OH+通道的能量释放更大,而这一分支比在圆偏光时下降到4.6,这可能源于圆偏光的平面准直效应。进一步的,应用三体符合测量技术,我们对水分子进行了库仑爆炸结构成像研究。当前光强下,水分子最高可发生四次电离进而发生库仑爆炸,重构的分子键角呈现80度到170度的很宽的分布,表明水分子在电离过程中发生了复杂的分子构型变化,水分子的三种振动模式均可能存在影响。重构的角度分布显著依赖于激光的偏振性质,圆偏振激光作用下低于120度的分布受到抑制,而大角度的分布基本保持不变,这可能源自于线偏光下重散射诱导的双电离贡献大,导致分子没有时间发生形变而迅速发生库仑爆炸。另外,圆偏光下三体库仑爆炸的总动能比线偏条件下大,这与线型分子截然相反。圆偏光下水分子更倾向于发生对称拉伸,而线偏光时非对称拉伸过程有很大贡献。我们证明了同位素效应在非对称拉伸过程中有显著的影响。

关键词：库仑爆炸偏振依赖同位素效应多轨道电离

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