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多级孔ZSM-5分子筛的合成及其在甲醇脱水制二甲醚反应中的应用(英文)

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催化学报 2013年第8期34卷 1576-1582页

作者：杨琦张海涛孔猛包秀秀费金华郑小明浙江大学催化研究所浙江省应用化学重点实验室浙江杭州310028 中国石油兰州化工研究中心甘肃兰州730060

以四丙基氨为微孔模版剂, 阳离子高分子聚合物为介孔模版剂, 合成了具有多级介孔的ZSM-5分子筛, 并用于甲醇气相脱水合成二甲醚. 结果表明, 加入阳离子高分子聚合物后, 合成的HZSM-5分子筛样品既保持了其MFI典型结构, 又呈现了多级介孔... 详细信息

以四丙基氨为微孔模版剂, 阳离子高分子聚合物为介孔模版剂, 合成了具有多级介孔的ZSM-5分子筛, 并用于甲醇气相脱水合成二甲醚. 结果表明, 加入阳离子高分子聚合物后, 合成的HZSM-5分子筛样品既保持了其MFI典型结构, 又呈现了多级介孔特征; 随着阳离子高分子聚合物模板剂加入量的增加, 其多级介孔特征更为明显. 具有多级介孔的HZSM-5分子筛表现出比常规微孔HZSM-5分子筛高的反应稳定性和二甲醚选择性, 这主要是由于其织构和酸性的双重作用.

关键词：多级孔 HZSM-5分子筛表面酸性甲醇脱水二甲醚

多级孔MOF的制备及其吸附分离应用研究进展

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化工进展 2024年第4期43卷 1882-1896页

作者：杨东晓熊启钊王毅陈杨李立博李晋平太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 气体能源高效清洁利用山西省重点实验室山西太原030024

金属有机框架材料(MOF)因其具有高比表面积、丰富孔隙率、孔径可调的优点,受诸多学者关注,被认为是用于吸附分离的理想吸附剂。但是在实际应用中,大部分微孔MOF材料在吸附过程中的内在传质速率严重受限,而且构建多级孔的方法一般不具有... 详细信息

金属有机框架材料(MOF)因其具有高比表面积、丰富孔隙率、孔径可调的优点,受诸多学者关注,被认为是用于吸附分离的理想吸附剂。但是在实际应用中,大部分微孔MOF材料在吸附过程中的内在传质速率严重受限,而且构建多级孔的方法一般不具有普遍性。本文介绍了调节剂策略、模板策略、后处理策略等构建多级孔MOF的方法,制备了兼具介孔、大孔的多级孔材料,并结合应用场景评价各方法的优缺点,以获得在相对温和条件下构建孔径可调的多级孔MOF的普适性策略。针对多级孔MOF材料在气体吸附分离领域的应用问题,着重剖析了构建多级孔MOF对CO_(2)气体吸附提升的案例,发现多级孔的构建增加了孔径,提高了MOF的比表面积,提供了额外的孔通道,使气体分子的吸附容量和传质速率得到提升,表明多级孔MOF在气体吸附分离方面有优异的性能。最后讨论了多级孔MOF合成和应用存在的问题,并对多级孔MOF面临的合成过程绿色可重复等挑战进行了展望。

关键词： MOF材料多级孔气体吸附分离传质速率

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多级孔沸石的孔结构调控合成及其催化应用研究进展

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无机材料学报 2018年第2期33卷 113-127页

作者：陈航榕周晓霞施剑林中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050

沸石由于特殊的离子交换性,丰富的酸性位以及较高的水热稳定性,被广泛地应用于工业催化和分离吸附等领域。但是由于其较小的微孔尺寸(<1.5 nm),在一些大分子参与的催化反应中受到极大的限制。多级孔沸石在保留传统沸石晶化骨架、酸性位... 详细信息

沸石由于特殊的离子交换性,丰富的酸性位以及较高的水热稳定性,被广泛地应用于工业催化和分离吸附等领域。但是由于其较小的微孔尺寸(多级孔沸石在保留传统沸石晶化骨架、酸性位以及高水热稳定性的同时引入了多级孔结构,可极大改善分子的扩散和传质,减少积碳,延长催化剂的使用寿命,使其在催化领域获得更为广泛的应用。本文系统综述了多级孔沸石在孔结构调控方面的研究进展,着重介绍了无序介孔/大孔结构的多级孔沸石、有序介孔结构的多级孔沸石、取向排列的双介孔结构多级孔沸石、空心结构的多级孔沸石、集大孔–介孔–微孔为一体的多级孔沸石等的合成策略与机理以及结构表征。概述了多级孔沸石在催化领域中的应用进展;通过与传统沸石和无定型介孔材料的对比,这种新型的多级孔沸石展现出独特的优势。最后,对未来多级孔沸石的发展与应用潜力进行了展望。

关键词：多级孔沸石结构调控大孔/介孔/微孔催化应用综述

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多级孔COFs材料的设计、合成及应用

化工进展 2022年第9期41卷 4866-4883页

作者：边宇张百超郑红中国地质大学(北京)材料科学与工程学院北京100083

共价有机框架(covalent organic frameworks,COFs)是一类通过共价键连接有机构筑单元设计组装而成的具有周期性二维(2D)或三维(3D)网状结构的多孔有机聚合物,具有高比表面积、低密度、高度有序的周期性结构和易于功能化等特点。与单一孔... 详细信息

共价有机框架(covalent organic frameworks,COFs)是一类通过共价键连接有机构筑单元设计组装而成的具有周期性二维(2D)或三维(3D)网状结构的多孔有机聚合物,具有高比表面积、低密度、高度有序的周期性结构和易于功能化等特点。与单一孔COFs相比,多级孔COFs具有分级的孔道结构、不同的孔环境、极易接近的活性位、优异的传质和扩散性能,在气体分离和储存、环境治理、光电、生物医药、催化等领域具有更为广阔的应用前景。但由于多级孔COFs合成条件苛刻,其结构多样性仍然十分有限。本文从反应类型、设计策略、合成方法、功能化修饰、应用领域等方面系统地综述了多级孔COFs的研究进展,提出开发更多的单体、键合类型、拓扑结构,拓展更多的修饰手段,充分发挥多级孔结构优势的发展趋势。未来通过不断探索与研究,一定能开发出更多具有新的拓扑结构、不断提高的性能及更多新的应用的多级孔COFs材料,实现多级孔COFs快速、高效、低成本的加工成型,使其在能源、生物、环境、催化等领域发挥出不可替代的作用。

关键词：共价有机框架多级孔结构设计功能化修饰合成方法

多级孔TiO_2/γ-Al_2O_3复合载体的制备及表征

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石油学报（石油加工） 2013年第5期29卷 785-790页

作者：韩易潼杨鹏冲孟秀红鄢景森王海彦辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以碳酸氢铵为沉淀剂,廉价的硫酸铝、硫酸钛为原料,采用液相共沉淀法制备了不同TiO2质量分数（0～15％）的TiO2/γ-Al2O3复合载体.运用X射线衍射（XRD）、N2吸附脱附（BET）、电子显微镜扫描（SEM）方法对所制得的复合载体进行了表征.结... 详细信息

以碳酸氢铵为沉淀剂,廉价的硫酸铝、硫酸钛为原料,采用液相共沉淀法制备了不同TiO2质量分数（0～15％）的TiO2/γ-Al2O3复合载体.运用X射线衍射（XRD）、N2吸附脱附（BET）、电子显微镜扫描（SEM）方法对所制得的复合载体进行了表征.结果显示,当TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2的质量分数逐渐增大到15％时,其中的TiO2由无定型高度分散态转变为锐钛矿晶型开始在γ-Al2O3上富集,复合载体中γ-Al2O3的存在提高了TiO2的热稳定性;采用此方法制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体比表面积较高,具有介孔（2～50 nm）-大孔（＞50 nm）双孔分布的多级孔结构,最可几孔径在7～11 nm之间;TiO2/γ-Al2O3复合载体二次粒子形貌为短粗纤维状.

关键词： TiO2 γ-Al2O3 复合载体介孔-大孔多级孔共沉淀法

多级孔WO_3/ZrO_2固体酸催化剂的制备与表征

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催化学报 2011年第4期32卷 647-651页

作者：陈崇城陈航榕俞建长叶争青施剑林中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050 福州大学材料学院福建福州350108

采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成了WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂,并应用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、拉曼光谱及NH3程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,WO3的引入使得WO3/ZrO2催化剂的比表面积增大,表面的酸中心明显增... 详细信息

采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成了WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂,并应用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、拉曼光谱及NH3程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,WO3的引入使得WO3/ZrO2催化剂的比表面积增大,表面的酸中心明显增加.在乙酸和正丁醇的酯化反应中,WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂表现出较高的催化活性,并具有一定的重复使用性能.当WO3负载量为20%时,经550oC焙烧5h的WO3/ZrO2固体酸催化剂性能最佳.

关键词：氧化钨氧化锆多级孔固体超强酸乙酸正丁醇酯化乙酸乙酯重复使用性

多级孔分子筛在重油加氢裂化催化剂的应用进展

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化工进展 2021年第4期40卷 1859-1867页

作者：杜艳泽秦波王会刚郝文月高杭方向晨中国石油化工股份有限公司大连石油化工研究院辽宁大连116045

分子筛是加氢裂化催化剂关键组分,其性质影响着加氢裂化反应效率和产品分布。微孔分子筛的孔结构降低了大分子反应物的扩散效率和酸中心的可及性,不宜直接用作加氢裂化催化剂的载体。本文从分子筛的孔结构和酸中心可及性的角度出发,介... 详细信息

分子筛是加氢裂化催化剂关键组分,其性质影响着加氢裂化反应效率和产品分布。微孔分子筛的孔结构降低了大分子反应物的扩散效率和酸中心的可及性,不宜直接用作加氢裂化催化剂的载体。本文从分子筛的孔结构和酸中心可及性的角度出发,介绍了具有多级孔体系的分子筛和具有核壳结构分子筛的加氢裂化性能。与相应的参比剂比较,分子筛的多级孔结构能大幅提高反应物种的扩散效率和酸中心的可及性,呈现出更好的催化活性、稳定性以及目标产物选择性。此外,金属加氢活性中心与分子筛裂化活性中心的合理调配,也是多级孔分子筛在重油加氢裂化应用中面临的挑战。

关键词：多级孔分子筛加氢裂化催化剂重油

多级孔金属有机骨架材料的合成及其在生物医药中的应用研究进展

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化工进展 2021年第1期40卷 346-353页

作者：王晓晨中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是多孔材料领域的研究热点之一。MOFs具有高比表面积和孔道均一等特点,但微孔MOFs在大分子应用领域受到限制。本文介绍了延长配体法、模板剂法和聚合物法等多种制备多级孔MOFs的方法,合成... 详细信息

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是多孔材料领域的研究热点之一。MOFs具有高比表面积和孔道均一等特点,但微孔MOFs在大分子应用领域受到限制。本文介绍了延长配体法、模板剂法和聚合物法等多种制备多级孔MOFs的方法,合成后的多级孔MOFs兼具微孔、介孔和大孔,能够参与大分子反应,同时具有水热稳定性和化学稳定性,在催化、气体吸附分离、储能材料等诸多领域表现出优异性能。本文重点介绍了多级孔MOFs在生物医药领域的研究进展,结果表明多级孔MOFs是一种孔道可调节、可在特定条件下分解的生物相容性材料,用于固定化酶和负载医药分子均表现出良好性能。最后讨论了多级孔MOFs材料制备和应用目前存在的问题与挑战,展望了多级孔MOFs材料作为一类新型功能化多孔材料的应用前景。

关键词：金属有机骨架多孔材料多级孔合成酶

多级孔IM-5分子筛的简易制备及其在甲烷芳构化中的催化性能（英文）

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燃料化学学报 2017年第9期45卷 1074-1081页

作者：刘恒周晨张轶楠阚秋斌长春理工大学纳米技术研究中心吉林长春130022 吉林大学化学学院吉林长春130023

采用一步水热晶化法、不添加第二模板剂、仅通过控制合成条件,制备了具有多级孔道结构的IM-5-H分子筛。多级孔IM-5-H材料展现了与常规IM-5-C分子筛不同的形貌、结构和酸性质。由于IM-5-H分子筛载体介孔结构的促进作用,钼基Mo-IM-5-H催... 详细信息

采用一步水热晶化法、不添加第二模板剂、仅通过控制合成条件,制备了具有多级孔道结构的IM-5-H分子筛。多级孔IM-5-H材料展现了与常规IM-5-C分子筛不同的形貌、结构和酸性质。由于IM-5-H分子筛载体介孔结构的促进作用,钼基Mo-IM-5-H催化剂在甲烷无氧芳构化反应中表现出较高的甲烷转化率(13.1%)、芳烃产率(7.5%)和稳定性。该研究为合成多级孔IM-5材料提供了一种简便的方法,同时扩展了微孔-介孔复合材料在甲烷芳构化反应中的应用。

关键词：多级孔 IM-5 沸石甲烷芳构化