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富氮多孔碳纳米片的氮掺杂构型调控及其储锌性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2673-2683页

作者：刘思宇杨卷陈培陈祖田闫斌刘育红邱介山西安交通大学化学工程与技术学院北京化工大学化学工程学院

基于多孔碳正极和锌金属负极构建的水性锌离子电容器（ZICs）具有成本低、环境友好、安全性高和长期耐用等优点，近年来受到广泛关注。本文以具有共价有机框架结构（COF）的富氮聚合物为碳源前体，通过简单的炭化自活化策略，合成了富... 详细信息

基于多孔碳正极和锌金属负极构建的水性锌离子电容器（ZICs）具有成本低、环境友好、安全性高和长期耐用等优点，近年来受到广泛关注。本文以具有共价有机框架结构（COF）的富氮聚合物为碳源前体，通过简单的炭化自活化策略，合成了富氮多孔碳纳米片（NPCN-x）。研究表明，基于聚合物前体丰富的COF结构特点，炭化温度对所制备碳材料的氮含量和氮掺杂构型有显著影响，且碳材料表面的吡咯氮含量与其储锌性能呈现高度线性相关。优化后的NPCN-800其吡咯氮原子分数高达2.15%，作为ZICs的正极材料，在0.5A/g的电流密度下，展现出158mAh/g的高比容量和优异的循环稳定性。结合密度泛函理论计算发现，碳材料表面的吡咯氮构型具有优异的电化学活性，能够显著增强Zn离子的化学吸脱附过程。该研究为高性能ZICs用碳基电极材料的设计构建提供了新思路。

关键词：多孔碳纳米片氮掺杂调控锌离子存储电化学优化设计

来源：博看期刊

氮/硫共掺杂多孔碳纳米片的制备及其电化学性能

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物理学报 2018年第23期67卷 242-250页

作者：王桂强刘洁琼董伟楠阎超张伟渤海大学新能源学院锦州121007

二维多孔碳材料能够提供较短的电解质扩散通道和较快的电子传输过程,因此在能量转换和储存装置中表现出优异的电化学性能.近年来的理论和实验研究表明,两元素共掺杂可使二维多孔碳材料的电化学性能得到明显提高.因此,共掺杂二维多孔碳... 详细信息

二维多孔碳材料能够提供较短的电解质扩散通道和较快的电子传输过程,因此在能量转换和储存装置中表现出优异的电化学性能.近年来的理论和实验研究表明,两元素共掺杂可使二维多孔碳材料的电化学性能得到明显提高.因此,共掺杂二维多孔碳材料的制备成为目前的研究热点之一.本文以甲基橙-FeCl_3复合物为模板引发剂制备了甲基橙掺杂的聚吡咯纳米管,通过对聚吡咯纳米管与KOH混合物(重量比为1:2)在700?C进行热处理,制备了二维石墨烯状氮/硫共掺杂多孔碳纳米片.所制备的氮/硫共掺杂多孔碳纳米片相互连结,形成了多级孔结构.氮气吸附分析表明多级孔结构包含微孔、介孔和大孔,这使所制备的氮/硫共掺杂多孔碳纳米片具有较高的比表面积(1744.58 m^2/g)和孔体积(1.01 cm^3/g).共掺杂多孔碳纳米片中的掺杂氮以吡啶氮、吡咯氮和季胺氮形式存在,掺杂硫以噻吩硫和氧化态硫形式存在,二者之间的协同效应能够明显改善碳纳米片表面的浸润性,增加表面电化学活性点.这些特征使所制备的氮/硫共掺杂多孔碳纳米片表现出优异的电化学性能.用氮/硫共掺杂多孔碳纳米片制备的量子点敏化太阳能电池对电极,对多硫电解质再生反应的电催化活性与传统PbS对电极相近,所组装电池的光电转换效率可达到4.30%(100 mW/cm^2).氮/硫共掺杂多孔碳纳米片作为超级电容器电极材料,以6 M (1 M=1 mol/L) KOH为电解质,电流密度为0.4 A/g,比电容达到312.8 F/g.即使电流密度增加到20 A/g,比电容仍达到200.6 F/g,表明其具有较好的倍率性能.

关键词：氮/硫共掺杂多孔碳纳米片电化学性能

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多孔碳纳米片的合成及在钠离子电池中的应用

电化学 2015年第6期21卷 548-553页

作者：张京飞陆静杨晓宇黄韵迪徐林孙冬梅唐亚文南京师范大学化学与材料科学学院江苏省新型动力电池重点实验室江苏南京210023

本文以氯化钠为硬模板、硝酸镍为金属源、葡萄糖为碳源,在氮气气氛中于750 o C通过一步热解法合成嵌镍碳纳米片,然后经酸处理得到多孔碳纳米片.通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)和比表面积测定(BET)表征多孔碳纳米片... 详细信息

本文以氯化钠为硬模板、硝酸镍为金属源、葡萄糖为碳源,在氮气气氛中于750 o C通过一步热解法合成嵌镍碳纳米片,然后经酸处理得到多孔碳纳米片.通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)和比表面积测定(BET)表征多孔碳纳米片的形貌和结构.结果显示,多孔碳纳米片孔分布均匀,孔径大小均一,具有较大的比表面积(约340 m^2·g^(-1)).经过酸处理后,碳材料的石墨化程度降低.电化学测试表明,电极在100 m A·g^(-1)电流密度下,经过200周循环放电后比容量可维持在309.4 m Ah·g^(-1),甚至在1000 m A·g^(-1)的大电流下其放电比容量仍然可达到173 m Ah·g^(-1),表现出良好的循环稳定性和倍率性能,在钠离子电池负极材料方面具有潜在的应用前景.

关键词：多孔碳纳米片热解法负极材料钠离子电池

熔融盐法制备煤基多孔碳纳米片用于钠离子电池负极

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化工学报 2022年第10期73卷 4745-4753页

作者：任博阳车晓刚刘思宇王满韩兴华董婷杨卷西安交通大学化工学院陕西西安710049 中北大学化工学院山西太原030000

低成本、高性能钠离子电池负极材料的开发是其走向商业化应用的关键。以富含芳香结构单元的煤液化固体残渣为碳源,结合KCl/CaCl2熔融盐的结构导向作用,可控制备了二维多孔碳纳米片(carbonnanosheets,CTx),并探究其用于钠离子电池负极材... 详细信息

低成本、高性能钠离子电池负极材料的开发是其走向商业化应用的关键。以富含芳香结构单元的煤液化固体残渣为碳源,结合KCl/CaCl2熔融盐的结构导向作用,可控制备了二维多孔碳纳米片(carbonnanosheets,CTx),并探究其用于钠离子电池负极材料的电化学性能。研究发现,通过调控碳化温度可对煤基多孔碳纳米片的微观结构进行优化,在1000℃下制备的二维碳纳米片样品(CT1000)具有相对高的比表面积和丰富的缺陷结构。作为钠离子电池的负极材料,在0.1 A·g^(−1)的电流密度下,其可逆比容量为221.4 mAh·g^(−1),当电流密度增加至10 A·g^(−1)时,比容量可以保持在124.4 mAh·g^(−1),倍率性能优异。此外,在1 A·g^(−1)的电流密度下经2000次循环后,比容量保持率高达94.2%,展现出较大的应用潜力。

关键词：钠离子电池煤基固体残渣熔融盐多孔碳纳米片电化学性能

氮掺杂石墨烯量子点/MOF衍生多孔碳纳米片构筑高性能超级电容器

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无机化学学报 2020年第7期36卷 1298-1308页

作者：吴晓敏毛剑周志鹏张臣卜静婷李珍上海大学环境与化学工程学院上海200444

首先采用溶液法在碳布上生长Co-MOF二维纳米片,通过高温退火和刻蚀后得到MOF衍生多孔碳纳米片。以Co-MOF衍生的多孔碳纳米片/碳布(CNS/CC)作为碳基骨架,采用电化学沉积法负载高活性氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs),制备得到分级多孔结构的N-... 详细信息

首先采用溶液法在碳布上生长Co-MOF二维纳米片,通过高温退火和刻蚀后得到MOF衍生多孔碳纳米片。以Co-MOF衍生的多孔碳纳米片/碳布(CNS/CC)作为碳基骨架,采用电化学沉积法负载高活性氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs),制备得到分级多孔结构的N-GQD/CNS/CC复合材料。组装成自支撑且无粘结剂的N-GQD/CNS/CC电极,当电流密度为1 A·g^-1时,其比电容高达423 F·g^-1。通过储能机制和电容贡献机制的研究表明,在碳纤维上原位生长的具有高双电层电容的CNS和表面负载具有高赝电容的N-GQDs之间相互协同作用,使得N-GQD/CNS/CC电极具有高电容性能,是一种理想的超级电容器电极材料。电极材料的高导电、分级多孔结构有利于电子的传输和电解质离子的扩散,具有良好的动力学性能,能快速充放电和具有优异的倍率特性。将电极组装成对称型超级电容器,功率密度为250 W·kg^-1时对应的能量密度达到7.9 Wh·kg^-1,且经过10000次循环后电容保持率为91.2%,说明氮掺杂石墨烯量子点/MOF衍生多孔碳纳米片复合材料是一种电化学性能稳定的具有高电容性能的全碳电极材料。

关键词：多孔碳纳米片氮掺杂量子点电化学超级电容器

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多孔碳纳米片的制备及其电化学性能研究

粉末冶金工业 2020年第4期30卷 57-61页

作者：徐素鹏郑安雄济源职业技术学院冶金化工系河南济源459000 河南中原特钢装备制造有限公司技术中心河南济源459000

二维(2D)多孔碳纳米片是通过一种简便,低成本的方法合成的。在该方法中,以中温煤沥青作为碳前驱体,采用氯化钠作为水溶性模板。通过煤沥青和氯化钠的碳化以及随后的KOH化学活化来制备高度多孔的碳纳米片。所制备的碳纳米片(AC-NaCl)具... 详细信息

二维(2D)多孔碳纳米片是通过一种简便,低成本的方法合成的。在该方法中,以中温煤沥青作为碳前驱体,采用氯化钠作为水溶性模板。通过煤沥青和氯化钠的碳化以及随后的KOH化学活化来制备高度多孔的碳纳米片。所制备的碳纳米片(AC-NaCl)具有高达1 581 m^2/g的比表面积。多孔碳纳米片厚度小于200 nm,具有更多暴露的活性位点和离子运输途径,为离子储存和运输提供了方便。在6 mol/L KOH电解液溶液中,表现出优良的电容性能(193F/g,1 A/g)和良好的循环稳定性,经过5 000次充放电后,电容保留率超过了94.9%。

关键词：煤沥青多孔碳纳米片超级电容器电化学性能

焦化副产物基多孔碳纳米片的制备及其储电性能

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焦化副产物基多孔碳纳米片的制备及其储电性能

作者：马浩安徽工业大学

学位级别：硕士

煤作为我国主要的化石能源之一,在我国的能源结构中占有不可替代的地位。煤碳化炼焦是煤碳利用的主要途径之一,副产大量的煤焦油、煤沥青和蒽油。本文分别以炼焦副产物煤焦油、煤沥青、蒽油为碳源,Mg(OH)为模板前驱体,KOH为活化剂,通过... 详细信息

煤作为我国主要的化石能源之一,在我国的能源结构中占有不可替代的地位。煤碳化炼焦是煤碳利用的主要途径之一,副产大量的煤焦油、煤沥青和蒽油。本文分别以炼焦副产物煤焦油、煤沥青、蒽油为碳源,Mg(OH)为模板前驱体,KOH为活化剂,通过高温活化、碳化,制备超级电容器用多孔碳纳米片(Porous carbon nanosheets,PCNSs)。通过透射电镜、扫描电镜和氮吸脱附等手段对所得PCNSs的形貌和孔结构进行表征。采用恒流充放电、循环伏安等技术研究其电化学性能。主要内容如下:(1)以煤焦油为碳源,Mg(OH)为模板前驱体,KOH为活化剂时,当三种原料的质量分别为5 g、10 g、20 g,活化终温是800℃时得到的多孔碳纳米片(PCNS)的比表面积为3235 m2 g,平均孔径为2.24 nm。在0.05 A g时,PCNS的比容达296 F g;在20 A g时,为220 F g,其容量保持率为74.32%,显示了高的容量和好的速率性能。在低扫速和高扫速下,其循环伏安曲线均呈现类矩形形状,显示了很好的双电层特性。PCNS的接触内阻仅为0.029Ω,显示了很好的导电性能。在5 A g,10000次循环之后,PCNS的比容保持率为97.2%,显示了极好的循环稳定性。(2)以煤焦油蒸馏所得残渣煤沥青为碳源,Mg(OH)为模板前驱体,KOH为活化剂,三者质量分别为3 g、18 g、18 g,活化终温为800℃时,制得多孔碳纳米片材料(PCNS)的比表面积达3145 m2 g,平均孔径为2.3 nm。在0.05 A g的条件下,PCNS的比容为272 F g,在20 A g的条件下,其比容为217 F g,容量保持率为79.78%,显示了较好的保持率。在5 A g电流密度下,恒流充放电循环10000次后,其比容保持率达96.69%,显示了很好的循环稳定性。(3)以煤焦油蒸馏过后所得较轻的组分蒽油为碳源,Mg(OH)为模板前驱体,KOH为活化剂,三者质量分别是12 g、12 g、24 g保持不变,改变活化温度,当活化温度900℃时,制备的多孔碳纳米片(PCNS)的比表面积为2087m2 g,平均孔径为2.7 nm。PCNS在0.05 A g时,其比容为245 F g,20 A g时,其比容为201 F g,容量保持率为82.04%。PCNS在5 A g时,经过5000次循环后,其保持率为96.52%,显示了很好的循环稳定性。

关键词：超级电容器炼焦副产物多孔碳纳米片电化学性能

二维多孔碳纳米片的合成及其用于锌离子混合超级电容器电极材料研究

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二维多孔碳纳米片的合成及其用于锌离子混合超级电容器电极材料研...

作者：潘仲谋北方民族大学

学位级别：硕士

随着社会的发展进步,人们对于能源的需求也变得越来越大,同时对于能源的环境效益要求也水涨船高,在这种情况下,大量的可再生能源开始登上舞台,风能,太阳能,潮汐能等等,这些能源在使用的过程中不会对环境造成危害,成为了石化燃料的有力... 详细信息

随着社会的发展进步,人们对于能源的需求也变得越来越大,同时对于能源的环境效益要求也水涨船高,在这种情况下,大量的可再生能源开始登上舞台,风能,太阳能,潮汐能等等,这些能源在使用的过程中不会对环境造成危害,成为了石化燃料的有力的替代者,然而,在使用这些能源的同时,如何存储它们成了一个新的热点议题。锌离子混合超级电容器作为一种新型电化学能量储存器件近年来越来越受到人们重视,作为一种混合电容器,它有机整合了电容性质的阴极和电池性质的Zn阳极。因此它除了传统电化学双电层电容器静电吸脱附储能机制以外还融合了法拉第赝电容的储能机理使得其能量密度相较于传统的超级电容器在能量密度上有了很大的提升,同时也克服了电池的功率密度低的缺点。此外,由于电化学储能器件的电化学性能主要由电极材料所决定,这使得设计制备新型碳电极材料以提升锌离子混合超级电容器的电化学性能成为当前研究热点之一。本文通过合成具有特定微观形貌的多孔碳纳米片,并以此作为锌离子混合超级电容器的阴极,以获得具有更为优异的电化学表现的锌离子混合电容器。具体的结果如下:（1）以聚丙烯酸钠为碳源,结合自模板和碳酸氢钾的蚀刻作用,形成片层状的多孔碳纳米片层结构,因其独特的表面形貌和微观结构特征,为电化学反应中的离子提供了足够的活性点位,同时也促进了离子的传输和转移,从而表现出优异的电化学性能。研究表明原位生成的碳酸钠可以作为模板形成纳米笼结构,而纳米笼又进一步在碳酸氢钾的蚀刻作用下破裂进而形成纳米片结构。电化学研究表明这是一种性能优良的锌离子混合超级电容器阴极材料,在0.5 A/g的低电流密度下,其最高比容量达到177.7 m A·h/g,而在20 A/g的电流密度下,仍能保持85.5 m A·h/g的比容量,保持率接近50%。此外,它还呈现出良好的循环稳定性（在10 A/g的电流密度下,循环10000圈以后具有90%的容量保持率）。且在高功率密度（15390W/kg）下仍然拥有较高的能量密度（68.4 Wh/kg）。（2）以淀粉为前驱体,通过硝酸钾的辅助的氢氧化钾活化法,获得具有多孔碳纳米片结构的电极材料,这表明了硝酸钾是一种形貌调节试剂在制备纳米片过程中起到至关重要的作用并且产物的形貌与硝酸钾的添加量密切相关,而氢氧化钾主要通过化学活化作用来提高孔隙率。将其作为锌离子混合超级电容器阴极材料所组装的电化学储能器件在0.2 A/g的低电流密度下可获得149 m A·h/g的高比容量,在20 A/g的电流密度下,则具有75 m A·h/g的比容量,其保持率高达50.3%。此外,它还呈现出良好的循环稳定性（在10 A/g的电流密度下循环10000圈有着超过90%的比容量保持率）和高的能量-功率密度特性（在功率密度为160W/kg的条件下,能量密度为119 Wh/kg）。

关键词：锌离子电容器多孔碳纳米片化学活化

吹糖法制备杂原子掺杂多孔碳纳米片及其电化学性能研究

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吹糖法制备杂原子掺杂多孔碳纳米片及其电化学性能研究

作者：周润东成都理工大学

学位级别：硕士

传统超级电容器在电动汽车和电子产品的应用日趋广泛,但随着新兴柔性电子和可穿戴设备的快速发展,市场亟需研究开发高性能微型超级电容器。目前,基于传统石墨烯或三维石墨烯/碳纳米管复合的碳材料已经难以满足高性能微型超级电容器的要... 详细信息

传统超级电容器在电动汽车和电子产品的应用日趋广泛,但随着新兴柔性电子和可穿戴设备的快速发展,市场亟需研究开发高性能微型超级电容器。目前,基于传统石墨烯或三维石墨烯/碳纳米管复合的碳材料已经难以满足高性能微型超级电容器的要求,因此需进一步开发新型碳材料。杂原子掺杂多孔碳材料因其具有高的孔隙率和比表面积,及掺杂的N、B、P、S或O等杂原子可进入多孔碳骨架作为赝电容活性位点,因此,利用绿色环保的生物质原料方便可控地制备具有高掺杂效率的杂原子掺杂多孔碳材料已成为超级电容器电极材料的研究热点之一。为此,本论文利用一种新的低共熔溶剂体系,结合吹糖法制备了杂原子掺杂碳纳米片,研究了组分比例、碳化温度和升温速率对基础N掺杂碳纳米片的影响;为了增大赝电容性能的表现,进一步利用复合技术制备了N/S共掺杂碳纳米片。为了增大基础N掺杂碳纳米片的孔洞容积率及比表面积,得到多孔结构,研究采用不同活化剂制备N掺杂多孔碳纳米片,分析测试了其形貌、结构和电化学性能;并将N掺杂多孔碳纳米片制备为微型超级电容器,测试其比电容及循环稳定性。本论文的主要研究内容和结论如下:1.对葡萄糖-尿素低共熔溶剂体系制备的N掺杂碳纳米片,研究了组分比例、碳化温度和升温速率的影响因素,实验结果表明,(1)当葡萄糖:尿素摩尔比为20:80时,以4℃/min的升温速率升温至1000℃并保温3h,制备的N掺杂碳纳米片性能最好,其中含N量为4.58 wt%,当电流密度为0.5 A g时,其比电容为45.1 F g;(2)将该体系中部分尿素替换为硫脲,当葡萄糖:尿素:硫脲的摩尔比为20:70:10,并添加30mg Fe(OH),四者混合仍可形成低共熔溶剂,以4℃/min的升温速率升温至1000℃并保温3h,制得N/S共掺杂碳纳米片,Fe元素增大了碳材料的石墨化程度,N含量为4.97 wt%,S含量为0.32 wt%,当电流密度为0.5 A g时,其比电容为107.6 F g。2.为了有效增加孔隙率,采用了KOH、Ca Cl、HPO三种不同的活化剂对N掺杂碳纳米片进行活化造孔,实验结果表明KOH的效果最好,得到的碳材料比表面积可达1169.9 mg;当电流密度为0.5 A g时,比电容为298 F g。进一步将不同组分比例的N掺杂碳纳米片采用KOH活化,发现活化进程并不会影响比电容的大小规律,证明前驱体的形成结构对产物的性能有着至关重要的影响。3.将KOH活化处理后的N掺杂多孔碳纳米片以激光法制备为微型超级电容器后,测试了电化学性能,实验结果表明,当电流密度为0.2 m A cm时,面积比电容达到了23.2 m F cm,远胜于市面上大多数碳材料所制备的超级电容器所表现出的性能结果,即使循环5000次后电容保持率仍达90.2%。

关键词：吹糖法杂原子掺杂多孔碳纳米片微型超级电容器