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固体氧化物电池Ni-YSZ燃料电极长期稳定性研究进展

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陶瓷学报 2022年第5期43卷 759-779页

作者：邵晴罗凌虹关成志王建强金盾余剑峰林囿辰景德镇陶瓷大学江西省燃料电池材料与器件重点实验室江西景德镇333001 中国科学院上海应用物理研究所氢能技术部上海201800 江西陶瓷工艺美术职业技术学院江西景德镇333400 中国科学院微观界面物理与探测重点实验室上海201800

在碳中和背景下,固体氧化物电池(SOCs, Solid Oxide Cells)是一种极具前途的能量转换技术。在SOCs中,尽管在开发混合离子电子导体复合电极和钙钛矿燃料电极方面取得了令人瞩目的进展,但Ni-YSZ由于同时具有SOFC模式下氢氧化反应(HOR)和S... 详细信息

在碳中和背景下,固体氧化物电池(SOCs, Solid Oxide Cells)是一种极具前途的能量转换技术。在SOCs中,尽管在开发混合离子电子导体复合电极和钙钛矿燃料电极方面取得了令人瞩目的进展,但Ni-YSZ由于同时具有SOFC模式下氢氧化反应(HOR)和SOEC模式下析氢反应(HER)的优异催化活性,仍然是商业化燃料电极的最佳选择。然而,Ni-YSZ电极的衰减是制约SOCs发展的重要问题。简单介绍了Ni-YSZ电极材料,并总结了SOFC和SOEC模式下有关Ni-YSZ电极衰减的典型现象,重点关注了Ni-YSZ电极衰减的原因,并基于衰减机理提出了改进方案和思路。最后,对Ni-YSZ电极长期稳定性的优化策略提出了展望。

关键词：固体氧化物电池燃料电极 Ni-YSZ 长期稳定性

海水环境下平管型固体氧化物电池电堆的可逆性能

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硅酸盐学报 2023年第10期51卷 2594-2602页

作者：杨怡萍胡小刚黄旭锐雷金勇韩贝贝刘曌官万兵广东电网有限责任公司广州供电局广州510600 中国科学院宁波材料技术与工程研究所浙江省先进燃料电池与电解池技术重点实验室浙江宁波315201

固体氧化物电池(SOC)可以实现电-气-电之间的可逆转换。基于海水的可逆SOC(即rSOC)可以有效解决海上风电、光伏等间歇式发电消纳问题。本工作采用平管型固体氧化物电池电堆开展了海水环境下的可逆性能研究,分析了水蒸气含量和电流密度... 详细信息

固体氧化物电池(SOC)可以实现电-气-电之间的可逆转换。基于海水的可逆SOC(即rSOC)可以有效解决海上风电、光伏等间歇式发电消纳问题。本工作采用平管型固体氧化物电池电堆开展了海水环境下的可逆性能研究,分析了水蒸气含量和电流密度等运行条件对固体氧化物电堆可逆性能的影响。结果表明:在750℃,当电解条件下电流密度为100 mA·cm^(-2),加湿90℃(水蒸气体积分数65%)时电压衰减最小;放电条件下电流密度100 m A·cm^(-2)时且加湿86℃(水蒸气体积分数56%)下电压衰减最小;可逆模式下电堆的能量转化效率在100 mA·cm^(-2)时效率最大达95.2%。本研究为固体氧化物电池电堆在海水环境下的可逆应用提供了参考。

关键词：海水效率平管型可逆固体氧化物电池

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固体氧化物电池氧离子电解质研究进展

硅酸盐通报 2022年第7期41卷 2447-2457页

作者：冯斌刘鹏杨现锋谢志鹏长沙理工大学材料科学与工程学院长沙410014 清华大学新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084

固体氧化物电池(SOCs)作为一种绿色、高效的全固态能量转换装置,既能在燃料电池模式下将氢、碳、烃、醇等燃料的化学能转化为电能,又能在电解池模式下分解水制氢,在缓解全球能源危机、实现碳中和等方面具有重要意义。然而,SOCs常用的Y_(... 详细信息

固体氧化物电池(SOCs)作为一种绿色、高效的全固态能量转换装置,既能在燃料电池模式下将氢、碳、烃、醇等燃料的化学能转化为电能,又能在电解池模式下分解水制氢,在缓解全球能源危机、实现碳中和等方面具有重要意义。然而,SOCs常用的Y_(2)O_(3)稳定的ZrO_(2)(YSZ)电解质材料在1000℃以上才具有较高的离子电导率,但过高的工作温度会提高运行成本,限制材料选择,并降低系统稳定性。因此,降低工作温度一直是SOCs发展的核心问题之一,开发高电导率电解质材料和降低电解质膜厚度是实现SOCs中低温化应用的主要路径。本文从材料开发和薄膜制造两方面对中低温SOCs各类氧离子电解质的研究进展进行梳理,针对ZrO_(2)、CeO_(2)、Bi_(2)O_(3)及LaGaO_(3)基固体电解质,系统阐述了异价离子掺杂对提升氧离子电导率和稳定相结构的作用机制,介绍了电解质薄膜的制备技术和导电性能,为发展高性能固体氧化物电池电解质材料提供参考依据。

关键词：固体氧化物电池固体电解质薄膜氧离子电导率掺杂

固体氧化物电池BaxSr2-xFe1.5+yMo0.5O6-δ基燃料极电催化材料的研究

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固体氧化物电池BaxSr2-xFe1.5+yMo0.5O6-δ基燃料极电催化材料的...

作者：刘婉珍深圳大学

学位级别：硕士

固体氧化物电池（SOC）包括固体氧化物燃料电池（SOFC）与固体氧化物电解池（SOEC）,是一种先进的能源转化技术。当电池处于SOFC的运行模式时,可以使用烷烃、氢气等燃料高效清洁的发电;当电池处于SOEC的运行模式时,可以利用太阳能、风... 详细信息

固体氧化物电池（SOC）包括固体氧化物燃料电池（SOFC）与固体氧化物电解池（SOEC）,是一种先进的能源转化技术。当电池处于SOFC的运行模式时,可以使用烷烃、氢气等燃料高效清洁的发电;当电池处于SOEC的运行模式时,可以利用太阳能、风能、潮汐能等可再生能源直接将电能转化为化学能,如可高效电解水制氢气。SOC的燃料极电催化材料至关重要,传统用于SOC燃料极的Ni电催化材料虽具有催化活性高、电子电导性好等优点,但在SOFC烷烃燃料中容易积碳失活,在SOEC电解水时容易粗化或氧化而失效。本文针对此问题,研究用于SOC的高稳定性、高催化活性的掺杂型双钙钛矿SrFeMoO电催化材料。而且实现掺杂SrFeMoO电催化材料对乙烷脱氢制乙烯的高催化选择性,从而创新性地开发了氧离子导体SOFC不仅能用乙烷高效发电且同时得到高选择性的乙烯增值化学品。具体而言,本文主要研究内容归纳如下:（1）双钙钛矿SrFeMoO燃料电极材料进行B位过量Fe掺杂。掺杂后的燃料电极材料在还原气氛下可以原位析出Fe纳米颗粒,而且纳米颗粒在析出的同时保证了材料的稳定性,增加了反应的活性位点,提高了燃料电极材料在还原气氛下的催化活性。随后将SrFeMoO用于氧离子导体电解质支撑型的SOFC中,750℃下7.5 h的长期测试中,单电池的输出功率可以保持稳定且乙烷脱氢的催化性能良好,表明SrFeMoO燃料电极具有良好的抗积碳性和电催化活性,用于燃料电池可以实现乙烯和电能的共生。（2）在SrFeMoO的基础上对其A位进行Ba元素的掺杂,部分替代Sr元素。利用大的离子半径元素掺杂造成晶格膨胀获取更多的氧空位,提高材料的催化活性。当掺杂量为x=0.2时,得到的燃料电极的极化阻抗最低。随后将BaSrFeMoO用于氧离子导体电解质支撑型的SOFC中,750℃下50 h的长期测试中,BaSrFeMoO表现出良好的抗积碳稳定性和电催化活性。（3）将共掺杂后的材料BaSrFeMoO作为电极材料用于氧离子导体电解质支撑型SOEC研究乙烷和水蒸气的共电解,研究结果表明乙烷的引入可以有效降低电解水制氢的运行成本,提高电解水制氢的效率;对电池的稳定性进行测试,结果表明电池在短期和长期的测试中并没有出现明显的衰减,说明电池结构在不同电压工作条件下都能保持良好的稳定性。

关键词：钙钛矿电催化剂固体氧化物电池燃料电极电解水乙烷脱氢

固体氧化物电池锶铁钼氧基双钙钛矿燃料电极材料的研究改性

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固体氧化物电池锶铁钼氧基双钙钛矿燃料电极材料的研究改性

作者：李程华中科技大学

学位级别：硕士

氢能作为最清洁的能源之一,如何使用以及如何制备的问题已经成为人类社会的重要议题。通过固体氧化物电池（SOCs）可有效利用和制备氢气。SOCs是一类电化学能源装置,其在燃料电池（SOFCs）模式下消耗燃料对外发电,电解池（SOECs）模式... 详细信息

氢能作为最清洁的能源之一,如何使用以及如何制备的问题已经成为人类社会的重要议题。通过固体氧化物电池（SOCs）可有效利用和制备氢气。SOCs是一类电化学能源装置,其在燃料电池（SOFCs）模式下消耗燃料对外发电,电解池（SOECs）模式下将水、二氧化碳等电解为氢气、一氧化碳等燃料气。SOCs由于其高效率、绿色环保和多应用场合等特点,可为实现“双碳”目标提供重要助力。燃料电极作为SOCs最重要的组成部分之一,它的性能好坏将直接决定电池的使用性能。SrFeMoO基双钙钛矿因其优异的混合电导、结构化学稳定性得到了广泛的研究,但其电化学性能有待进一步的提升。本文的主要研究目的为开发新型燃料电极材料,提升燃料电极材料的电化学性能,并对其物理化学性质进行研究探索。本文的主要结论如下:（1）开发了SrFe NiMoO（SFNM）原位析出型燃料电极材料。通过自蔓延燃烧法制备了SFNM双钙钛矿。在还原后,SFNM的双钙钛矿结构转变为Ruddlesden-Popper（RP）层状钙钛矿RP-SFNM和Fe-Ni纳米颗粒。将SFNM与GDC机械混合制成复合燃料电极,由此制备成LSGM电解质支撑单电池。SOFC模式下,以加湿H为燃料气,800℃下单电池的峰值功率密度为754 m W cm;SOEC模式下,以20%HO-80%H为原料气,800℃、1.3 V下单电池的电解电流密度为-712m A cm。还原后的R-SFNM由高氧空位浓度的基体和活性催化Fe-Ni颗粒组成,同时还原后的R-SFNM具备一定的吸水性能,结合电化学性能测试结果表明SFNM可用作SOCs燃料电极材料。（2）Ni位Co掺杂提升SOCs性能。将SFNM中的Ni部分替代为Co形成SrFe CoNiMoO（SFCNM）。还原后SFCNM转变为RP-SFCNM以及三元合金Fe-Co-Ni,电子能量损失谱（EELS）进一步测定了Fe-Co-Ni合金的成分比例,其元素原子比例为Fe:Co:Ni=45:25:30。电化学性能测试表明,SOFC模式下,以加湿H为燃料气,800℃下单电池的峰值功率密度为967 m W cm;SOEC模式下,以20%HO-80%H为原料气,800℃、1.3 V下单电池的电解电流密度为-942 m A cm。第一性原理计算表明,有着更高浓度氧空位的RP-SFCNM基体有着更强的HO吸收能力,同时Co掺杂调节了合金对反应物种的吸附/脱附能力。弛豫时间分布分析进一步解释了Co掺杂后促进了燃料电极的表面气体转化、吸附解离和电化学反应过程。

关键词：氢能固体氧化物电池燃料电极钙钛矿元素掺杂第一性原理计算弛豫时间分布

固体氧化物电池铁酸镧基陶瓷燃料电极的稳定性研究

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固体氧化物电池铁酸镧基陶瓷燃料电极的稳定性研究

作者：衡泽凤中国科学技术大学

学位级别：硕士

能源需求的不断增长与化石能源的逐渐枯竭驱使可再生能源快速发展。固体氧化物电（Solid Oxide Cell,SOC）电化学系统是一类效率高和环境友好型的能量转化和储存装置,可以实现可再生清洁能源的转换和储存,具有诸多商业化应用前景。科学... 详细信息

能源需求的不断增长与化石能源的逐渐枯竭驱使可再生能源快速发展。固体氧化物电（Solid Oxide Cell,SOC）电化学系统是一类效率高和环境友好型的能量转化和储存装置,可以实现可再生清洁能源的转换和储存,具有诸多商业化应用前景。科学研究以及产业化实践表明,SOC燃料极材料性能衰减对电池的稳定和寿命影响巨大,因此,提高燃料极材料的稳定性至关重要。混合离子电子导体陶瓷是一类重要的燃料极材料,其中,铁酸镧基钙钛矿氧化物具有较好的催化性能。本论文以铁酸镧基氧化物陶瓷为基础,旨在通过体相掺杂,进一步提高其作为燃料极的稳定性。本论文的第一章简单介绍了在能源发展现状下SOC的重要作用,然后对SOC的基本工作原理、结构组成以及关键材料进行了说明,并详细介绍了铁酸镧钙钛矿材料的晶体结构、物理化学性能、以及其在SOC中的研究现状,最后引出本论文的研究要点。第二章介绍了材料合成与测试方法。第三章研究了具有传统钙钛矿结构的LaSrFeO材料,并以此为基体,设计了不同元素掺杂的 LaSrFeNO（N=W,Zr;x=0,0.05,0.1）。XRD 结果显示未掺杂前LaSrFeO在97%H2-3%H2O气氛800℃温度下处理5 h会分解为RP相,同时伴随Fe的析出,B位W、Zr掺杂量为0.1的样品则能保持钙钛矿结构,材料的相结构稳定性明显提高的同时,LaSrFeWO在还原气氛下表面吸附氧比例降低。根据单电池测试结果,LaSrFeWO、LaSrFeWO材料作为燃料极在电池模式下,800℃以97%H2-3%H2O为燃料气时,峰值功率分别为0.70和0.69 W cm,略低于以LaSrFeO为燃料极的电池在相同条件下的性能(0.76 W cm),但以LaSrFeO为燃料极的电池在40 h后,性能衰减至0.33 W cm。短期的运行结果显示,LaSrFeWO相比较LaSrFeO,其运行稳定性有明显提高。第四章以催化性能更优的LaSrFeMnO钙钛矿作为基底,采用A位Ca2+掺杂的策略稳定钙钛矿的结构。稳定性测试表明La0.6Sr0.1Ca0.3Fe0.8Mn0.2O3-δ能在800℃的高温还原气氛中保持单一的钙钛矿相结构。同时Ca掺杂改善了与电解质的热膨胀相容性,增加了氧空位浓度,表面吸附氧含量也从66.53%增长至68.45%。掺杂Ca提高了材料作为燃料电极的电化学性能,如在800℃,开路条件下电池界面极化电阻降低了 38%（0.13Ωcm）,在燃料电池模式下,峰值功率密度提高17%(1.05 Wcm),此外,在短期耐久性试验中观察到非常稳定的电流输出。在电解电池模式下电解纯CO2时,输出的电流密度高达为1.89 A-cm。

关键词：固体氧化物电池燃料极铁酸镧钙钛矿 B位W掺杂 B位Zr掺杂 A位Ca掺杂

固体氧化物电池新型三重导电空气极材料的设计与研究

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固体氧化物电池新型三重导电空气极材料的设计与研究

作者：宋瑞中国科学技术大学

学位级别：硕士

经济的快速发展和化石能源的持续消耗,造成了严重的能源短缺和环境污染问题。在此背景下,绿色可持续能源的开发与利用具有重要意义。固体氧化物电池（Solid Oxide Cell,SOC）是一种先进的能源转换装置,具有转换效率高、燃料选择灵活、... 详细信息

经济的快速发展和化石能源的持续消耗,造成了严重的能源短缺和环境污染问题。在此背景下,绿色可持续能源的开发与利用具有重要意义。固体氧化物电池（Solid Oxide Cell,SOC）是一种先进的能源转换装置,具有转换效率高、燃料选择灵活、对环境友好以及无需贵金属催化剂等优点,受到了越来越多的关注。SOC具有两种可逆的工作模式,即燃料电池模式和电解池模式,在燃料电池模式下,它可以将氢气等燃料气中的化学能直接转换成电能;而在电解池模式下,它又可以将电能以化学能的方式储存在氢气等高附加值化学品中。理论上来讲,这两种模式可以在同一电池中进行任意地切换,进而为能量的储存和利用带来了极大的便利。为了保证电解质具有足够的离子电导率和电极具有较高的电化学反应活性,SOC通常在高温下运行,这就不可避免地产生了成本高、稳定性差的问题。因此,发展中低温SOC势在必行。与基于氧离子导电电解质的传统SOC相比,采用质子导电电解质的质子陶瓷电池（Protonic Ceramic Cell,PCC）在低温下表现出更好的性能,这是由质子相较于氧离子具有更高的迁移率造成的。而且在PCC中,水的形成或者注入均发生在空气极一侧,避免了传统SOC中发生的燃料气体（产物）稀释以及Ni基阳极氧化的现象。PCC的商业化离不开新型空气极材料的发展。随着操作温度的降低,空气极材料的催化活性急剧下降,因此发展低温下具有高催化活性的空气极材料成为提高PCC性能的关键。在PCC中,空气极反应是质子参与的氧还原和氧析出反应,因此理想的PCC空气极具有质子、氧离子、电子三重电导,可将反应活性位点扩展至整个空气极表面,降低电极极化电阻。但是目前具有三重电导的材料并不多见,且在含水条件下的稳定性较低。基于此,本论文着重讲述具有高稳定性的新型三重导电空气极材料的设计与开发。具体的章节内容如下:第一章为绪论部分,首先介绍了 SOC的工作模式、工作原理、工作时的极化损失以及优化方案等。接着重点介绍了 SOC的关键材料,最后提出了本论文的立题依据与研究内容。第二章详细介绍了电化学性能的关键研究方法,包括电导弛豫法、电化学阻抗谱法以及弛豫时间分布法。第三章从Sc元素掺杂调控材料质子电导的思路出发,设计并制备了BaCoFeZrScO（BCFZSc）空气极材料。研究表明:（1）BCFZSc 为标准立方钙钛矿结构,其在较高水分压气氛下展现出良好的相稳定性;（2）BCFZSc在室温乃至电池工作温度下表面可质子化,其表面羟基和吸附氧（OH-/O2）含量在所有的表面氧物种中占比最高;（3）BCFZSc具有较高的氧表面交换系数和体相扩散系数,在700℃下分别可达1.8×10 cm s和1.516×10 cm s。在燃料电池模式下,采用该空气极的单电池在700℃时的峰值功率密度可达1.334 Wcm,相应的极化电阻仅为0.044Ωcm。而在电解池模式下,同一单电池在700℃、1.3 V电压下的电流密度可达2.43 A cm。上述结果表明BCFZSc是一种极具前途的PCC三重导电空气极材料。第四章基于SrEuFeO（SEF）三重导电材料,结合Pt单原子负载方法,设计并制备了 0.5 wt.%Pt负载的SEF空气极材料（0.5Pt-SEF）。研究表明:（1）0.5Pt-SEF为双层的R-P相结构,其在高温含水气氛下展现出优异的相稳定性;（2）部分Pt取代B位的Fe进入晶格,其余以单原子的形式锚定在SEF表面;（3）0.5Pt-SEF作为空气极时,单电池在600℃的峰值功率密度比SEF提升了107.1%;（4）Pt负载提高了 SEF的氧吸附和解离能力。第五章对本论文的研究内容做了简要的归纳,并基于研究中的不足做了更深层次的展望。

关键词：固体氧化物电池空气极三重电导水合能力掺杂改性

固体氧化物电池Sr2-xLaxFe1.5Mo0.5O6-δ电极材料的电化学性能研究

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固体氧化物电池Sr2-xLaxFe1.5Mo0.5O6-δ电极材料的电化学性能研究

作者：孙超内蒙古科技大学

学位级别：硕士

当今世界,化石能源告急和全球变暖的问题很严重。开发新材料和提高转化效率也是有效的解决方案。固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)不受卡诺循环限制、效率高、燃料选择范围广等优点备受关注。二氧化碳作为温室效应和全... 详细信息

当今世界,化石能源告急和全球变暖的问题很严重。开发新材料和提高转化效率也是有效的解决方案。固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)不受卡诺循环限制、效率高、燃料选择范围广等优点备受关注。二氧化碳作为温室效应和全球性气候变化的主要因素。如何减少排放或有效地将二氧化碳转化利用也引起了广泛的研究。固体氧化物电解池(Solid Oxide Electrolysis Cell,SOEC)可以将二氧化碳转化为一氧化碳等有价值的燃料,也可以用作储能技术。非常具有应用前景。考虑到SrFeMoO是双钙钛矿材料,具有良好的氧化还原稳定性,它既可以作为SOFC的阴阳极,也可以作为SOEC的阴极。但是其催化活性较低。因此,选择以此材料为基底通过在A位引入La元素,研究La的引入对其结构和性能的影响。论文主要内容和结论如下:(1)采用甘氨酸-柠檬酸法合成了不同La掺杂量的SrLaFeMoO钙钛矿材料,并将其用作SOFC的对称电极,研究了其在不同碳基燃料下电化学性能。XRD结果表明当La含量低10%时可以获得纯相,SrLaFeMoO与电解质LaSrGaMgO(LSGM)具有良好的化学相容性。电导率和对称电池极化阻抗表明SrLaFeMoO更适合作为SOFC的阳极材料。以H、CO、CH和CH作为燃料时,850℃下SLFM10对称电池的峰值功率密度分别为769、561、439和653m W cm。(2)将SrLaFeMoO材料用作SOEC的阴极,研究了SrLaFeMoO对纯CO电解的电化学性能。ECR结果表明La的引入提高了材料的氧表面交换系数和体扩散系数。700℃时,SFM、SLFM5和SLFM10的表面交换系数分别为9.71×10、2.03×10和3.39×10 cm s,而体扩散系数分别为6.66×10,7.87×10和1.18×10 cm s。SLFM10对称电池在850、800、750和700℃下的极化电阻分别为0.180、0.265、0575和2.281Ωcm。SLFM10作为阴极的LSGM支撑的电解池在850℃和1.5 V电压下电流密度达到-2763 m A cm,高于未掺杂的SFM阴极和先前报道的其他阴极材料。

关键词：固体氧化物电池 Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ 掺杂改性对称电池 CO2电解

煤气化废水处理和固体氧化物电池耦合系统的过程设计和经济分析

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华东理工大学学报（自然科学版） 2022年第1期48卷 34-43页

作者：汪鹏张桥冯霄西安交通大学化学工程与技术学院西安710049

以固定床鲁奇气化炉废水为例,耦合煤气化废水处理过程与固体氧化物电池(SOCs),并引入可再生能源组建废水资源化利用系统,探讨分别采用一步法和两步法副产二甲醚(DME)的工艺流程以降低处理成本。结果表明,风电结合两步法制取DME在经济上... 详细信息

以固定床鲁奇气化炉废水为例,耦合煤气化废水处理过程与固体氧化物电池(SOCs),并引入可再生能源组建废水资源化利用系统,探讨分别采用一步法和两步法副产二甲醚(DME)的工艺流程以降低处理成本。结果表明,风电结合两步法制取DME在经济上更具优势,碳排放量仅高出2.32%。通过与SOCs系统耦合,高效利用废水回收资源并转化为高附加值产品不仅可行,而且是降低成本和减少排放的有效方式。

关键词：煤化工废水固体氧化物电池二甲醚过程设计经济及CO 排放分析